高分解能スピン角度分解光電子分光と BL5U@UVSORにおける新規光電子分光系の構築

大阪大学大学院　生命機能研究科 光物性研究室　M2 (D2/D5)

大野　祐貴

Group Seminar 2014/06/16 (Mon)

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高山あかり 博士学位論文(2012) およびその参考文献

Okuda et. al. Rev. Sci. Instrum. 82, 103302 (2011)

高分解能ARPES スピンの検出：Mott検出器 スピンの検出：VLEED検出器

BL5U

Outline

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高分解能角度分解光電子分光

物質(結晶)内の電子状態(E,k)を直接観測

分解能：ΔE ~ 0.1 meV Δθ~ ±0.3°

放出角×運動エネルギー毎の放出電子数

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スピントロニクスの実現

電子の持つスピン自由度が重要な役割を果たす物質・現象 スピン自由度を利用した新規デバイスの可能性

スピンポンピング (純スピン流の利用)

スピン注入磁化反転 磁気抵抗メモリ, etc.

Spin-Seebeck効果 逆スピンホール効果

(熱電変換)

スピントランジスタ

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高分解能角度分解光電子分光

物質(結晶)内の電子状態

エネルギーEB 波数(運動量)k (軌道対称性)

スピン

光放出電子のエネルギー・運動量・スピンを同時測定

+

運動エネルギー 放出角

光源の偏光状態

(測定量)

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スピンの検出

Mott検出器とVLEEDが主流6

Mott散乱散乱電子系: 磁場を感じる

電子のスピン磁気モーメント

磁場と磁気モーメントの相互作用

軌道角運動量L: 散乱方向に依存する相互作用7

磁場と磁気モーメントの相互作用

散乱方向(L)、Sに依存する相互作用

散乱面に対してスピンが上向きか下向きかで 散乱確率が非対称になる。

※高速の電子＋重元素の衝突で起こる。

Mott散乱

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LS相互作用により、散乱面に対して スピンが上向きか下向きかで 散乱確率が非対称になる。

スピン偏極した電子の 微分散乱断面積

入射電子のスピン偏極ベクトル

散乱面の法線ベクトル無偏極電子の微分散乱断面積

“散乱の非対称性”A(θ) S(θ): Sherman関数 スピン偏極度⇄散乱方向を関連づける

Mott散乱

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Linによる計算：散乱の非対称性

・電子のエネルギー ・散乱角 ・衝突する元素

に依存する。 最適化を行う。

Mott散乱

(S. R. Lin, Phys. Rev. 133 (1964) A965)

非対称性：

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小型Mott検出器

・電子のエネルギー ・散乱角 ・衝突する元素

・来た電子を加速(~30keV) ・散乱角120°付近に検出器 ・Auターゲット ＋阻止電圧：非弾性散乱を除く

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小型Mott検出器

検出効率(Figure Of Merit)

※ε~10-4と小さいため、 実際にはSeffの大きい範囲で 取り込み角を広げて用いる。 (θ～120°付近はSeffの変化が

緩やかである。)

120°±15°で測定

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MCPとMott検出器の併設

電子の軌道のみを変える (スピンは保存)

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MCPとMott検出器の併設

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角度分解光電子分光：静電半球型アナライザ

R～200mm アナライザの平均半径(R1+R2)/2 W=0.1 mm 　アナライザへの入射スリット幅 Ep=1 eV　 電子のパスエネルギー

エネルギー、放出角を二次元座標に変換

装置のエネルギー分解能 ΔE = EpW/ 2R　

※W : 狭い方が良い／検出効率・測定時間・フラックスによる妥協点 ※Ep : 低速ほど良い／低すぎると検出器に来ない ※R : 大きい程よい／加工精度の問題から~200mmが限界。

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Auによるエネルギー分解能評価

価電子帯 :励起光He Iα 21.218 eV,ΔElamp=1.2 meV , Ep=10eV

Mott検出器の価電子帯スペクトル

どのチャンネルトロンでも 通常のMCPと同様の形状

正しいスペクトルが得られていると判断

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得られたスペクトルのfittingにより 標準偏差σを定め、

によりエネルギー分解能を評価する。

1. Mott検出器のFermi端近傍スペクトルFermi準位近傍：Xe放電管 8.437 eV ,ΔElamp=0.1 meV , Ep=1eV

Auによるエネルギー分解能評価

: fitting関数

(Fermi分布関数×装置分解能関数の畳み込み)

f : Fermi分布関数 A : スペクトル状態密度 R : 装置の分解能関数(Gaussian)

( 　　　　　と仮定)

ΔE～ 8 meV17

2. MCP(スピン積分)のFermi端近傍スペクトル

通常のMCPの場合と大きな差は無い

MCPが正規の位置にある装置からの参考値

ΔE=0.9 meV

Fermi準位近傍：Xe放電管 8.437 eV, ΔElamp=0.1 meV , Ep=1eV

Auによるエネルギー分解能評価

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Au(111)による有効Sherman関数の決定

Au(111) Rashba効果によって バルクバンドのギャップ内の 表面バンドがスピン分裂

表面バンド：自由電子的、面直方向には非偏極 面内方向の偏極率～100％と仮定できる 実験で観測されたスペクトルを 正しくフィットできるSeffを求めれば良い。

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Au(111)による有効Sherman関数の決定

(b)NL , NR のEDC形状に差 スピンの偏りがあるとわかる。

(c)NL + NR , NL - NR　 より、非対称パラメータAを計算

(d)cのスピン積分スペクトル= BG+スピン偏極率100％のEDC Nup , Ndown から成るとしてフィット

フィットで得たNup, Ndownから スピン偏極率を求める 実験で得たAを再現するSeffを求める。

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小型Mott検出器(まとめ)

利点 ・高い安定性 ・偏極率の自己校正

欠点 ・検出効率～10-4 ・放電(印加電圧~30kV)

ΔE= 0.9 meV(スピン積分)ΔE＝ 8 meV (スピン分解)

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ターゲット:25000V印加Mott検出器：阻止電圧型

※放電対策済

小型Mott検出器

小型Mott検出器

120°の後方散乱：非対称性が最大。

MCPとMott検出器の併設

通常のARPES用アナライザを改造

※装置全体のエネルギー分解能

ΔELamp~ 1.2 meV (He Iαの場合)

光源のエネルギー幅と装置分解能で決まる

ΔELamp~ 0.1 meV (Xe放電管の場合)

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VLEEDVery Low Energy Electron Diffraction

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VLEED

Okuda et. al. Rev. Sci. Instrum. 79, 123117 (2008 )

入射電子の反射率のスピン依存性電磁石で磁化されたFe(001)薄膜による反射を利用。

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VLEED

Okuda et. al. Rev. Sci. Instrum. 79, 123117 (2008 )

Seff =0.2 ~ 0.4 反射確率はMott散乱の10倍程度

FOM ~10-2:Mott検出器の100倍

※Ni(110)を標準サンプルとして測定 ※ターゲット作成の度に校正が必要 28

VLEED

Okuda et. al. 2011 Rev. Sci. Instrum. 82, 103302 (2011)

VLEED

ESPRESSO

ΔE~ 7.5 meV

Δθ~±0.18°

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ΔEinst=30 meV

ΔEinst=7.5 meVΔθ=±0.18°

Δθ=±0.7°

Okuda et. al. Rev. Sci. Instrum. 82, 103302 (2011)

Okuda et. al. Rev. Sci. Instrum. 79, 123117 (2008 )

VLEED

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VLEED

<利点> ・比較的高い検出効率~10-2

<欠点> ・装置、ターゲットが不安定

酸素処理により大幅に改善 (Fe(001)p(1×1)-O)

ΔEinst=7.5 meVΔθ=±0.18°

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Spin-ARPESの現状

従来のスピン積分ARPESと同等の性能は？？

ΔE～ 8 meV

Mott検出器 (2011) Xeランプ

ΔE~ 7.5 meVΔθ~±0.18°

VLEED (2011)

He Iαランプ

ΔE < 1meV, Δθ< 0.1°

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Spin-ARPESの問題点

検出効率が低いため、分解能を犠牲にフラックスを稼いでいる

高効率検出器をつくる × 強い光を照射

丈夫なVLEED検出器 低エミッタンス放射光源×収差補正マイクロフォーカス系

スピン積分ARPES相当の性能は出せない？？ (ΔE < 1meV, Δθ< 0.1°)

エネルギー分解能は維持

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高輝度VUV光源 ~10μmφ集光分光系

スピン角度分解光電子分光

新BL5U

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新BL5U

M0: トロイダル鏡 M1: 偏角変更用平面鏡 M2: ブランチ切り替え用平面鏡 M31, M32: 後置集光トロイダル鏡 M4: 集光用球面鏡

P0: 入射ピンホール B1, B2: ビーム強度モニタ S: 出射スリット G: 不等間隔平面回折格子

可変偏角Monk-Gillieson型VLSG分光器

出射スリットに集光：高エネルギー分解能 可変偏角：広いエネルギー掃引範囲 不等刻間隔平面回折格子： defocus補正 Gの回転のみで掃引可

高輝度低エミッタンス光源

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高輝度→高エネルギー分解能能 微小スポット集光→高角度分分解能 UVSOR-IIIの低エミッタンスス回折限界VUV光源を用いて、 既存の高分解能APRESに迫迫るエネルギー・角度分解能ををスピン分解光電子分光で得得る。 さらに励起光を微小スポットトに集光するブランチも併設設し、 空間分解での高分解能スピンン分解ARPESを可能にする。

新BL5U

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