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1
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 1
Tema 6: La troposfera II
6.1 Smog fotoquímico
6.2 Lluvia ácida
6.3 Partículas en suspensión
6.4 Efecto invernadero y cambio climático
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 2
6.1 Smog fotoquímico
Contaminantes primarios:
NOx + COVO3 + HNO3 + compuestos orgánicos
+ partículas
� “Smog”: Fenómeno contaminante característico de ambientes urbanos que conduce a la formación, bajo acción de la luz del sol, de ozono y otros contaminantes secundarios a partir de óxidos de nitrógeno y compuestos orgánicos volátiles
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 3
Precursores del smog fotoquímico
isopreno CH2=C-CH=CH2
CH3
� Óxidos de nitrógeno NOx � procedentes de motores de combustión
� Compuestos orgánicos volátiles COV � procedentes de combustión incompleta, evaporación de combustibles y disolventes, sprays. También hay COV de origen natural: isopreno (árboles de hoja caduca) y limoneno (coníferas)
limoneno
� Luz solar � la contaminación por smog es más acusada en ciudades con altos índices de radiación solar (tropicales), en verano y en las horas del día de máxima insolación
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 4
Origen del smog fotoquímico
� El origen del smog es la oxidación de los hidrocarburos en presencia de NO
R’C=C
H
R
HR-C-C-R’
H H
OHOH O2 R-C-C-R’
H H
OHO-O NO NO2
R-C-C-R’H H
OHO
C=O + C-R’R
H
OH
H
C=OR’
H
O2
HOO
Mecanismo de oxidación (Tema 5)
NO NO2
OH
Alqueno(por ejemplo)
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 5
Resultados de la oxidación de hidrocarburos en presencia de NO:
1. Producción de aldehídos y cetonas
2. Producción de NO2
3. Producción de HO2
Formación de ozono
Formación de NO2
NO + HO2 → NO2 + OH
Producción de NO2
Producción de HO2
Producción de NO2
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 6
Formación de ozono en ambiente urbano
NO2
NO + O O3MO2
peróxidos
(R-O-O y H-O-0)
NO
(Tema 5)
El ozono troposférico es un contaminante secundario cuya presencia es consecuencia de la existencia de NO2 en el ambiente:
Niveles máximos permitidos de ozono: ≈ 240 µg / m3 (media de una hora)
Reacción neta: RH + 4O2 -------> R’CHO + 2O3+H2OluzNOx
CICLO FOTOQUÍMICO DE LOS NOx
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2
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 7
NO
NOx
emisiones
ROO
NO2
hν
OH
HNO3
O3
� La formación de ozono compite con otras reacciones químicas que también tienen lugar en la troposfera:
formación de ozono
La reacción de oxidación a HNO3 se ve favorecida cuanto más concentrados están los NOx. � A igual cantidad de NOxemitida a la atmósfera, se forma más ozono cuanto más diluidos se encuentran, esto es, fuentes difusas son más dañinas que fuentes puntualesformación de ácido
nítrico
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 8
CO
Fotólisis de los aldehídos
C=OCH3
HCH3 + HCO
O2
O2
HO2
COCH3-O-ONO
NO2CH3O
O2
HO2H2CO
H + HCOO2
O2
HO2HO2
OH
CO2
OH
Fotólisis +
Oxidación
CO2
NO2
HO2Ozono
Resultado del proceso:
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 9
Fotólisis de las cetonas
Fotólisis y oxidación de la acetona:
CH3-CO-CH3 CH3 + CH3CO
O2
CH3-O-ONO
NO2CH3O
O2
HO2H2CO
O2
CH3CO
O-OPAN
NO
NO2 O2
CH3-O-O + CO2
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 10
Formación de peroxiacetilnitrato (PAN)
CH3-C + NO2 → CH3-CO=
O-O
O=O-O-NO2
Producción de peroxiacetilnitrato (PAN)
Los peroxialquilnitratos son otros contaminantes secundarios propios del smog fotoquímico. Se forman por adición del NO2 a los radicales peroxialquilo procedentes de la oxidación de las cetonas
El más importante es:
Efectos: • Daños en la flora
• Irritación de los ojos
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 11
Conc
entr
ació
n de
NO
, NO
2y
O3
/ pp
m
0
0.10
0.20
0.30
0.40
0.50
0
10
20
30
40
50
Conc
entr
ació
n de
CO
/ p
pm
Hora del día
24 03 06 09 12 15 18 21 24
NO
CO
NO2 O3
PAN
Evolución de la concentración de contaminantes
Hora “punta”Máxima
insolación
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 12
NO
x/
ppb
HC total / ppb
1
10
102
103
0.11 10 102 103 104 105
65
160
400
1000
2510
4
Relación entre concentración de ozono y sus precursores
[HC]/[NOx] bajo
[HC]/[NOx] alto
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3
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 13
Formación de partículas secundarias
� Muchos de los productos de las reacciones de oxidación: Aldehídos, cetonas, peroxialquilnitratos, ácido nítrico, etc.. e incluso el agua, tienen puntos de ebullición relativamente bajos y ello permite que condensen en la atmósfera en forma de pequeñas gotas.
Causa de la “bruma” contaminante característica del “smog” fotoquímico
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 14
6.2 Lluvia ácida
Toda la lluvia es ácida: CO2(g) + H2O(aq) → H2CO3(aq)
H2CO3(aq) → H+(aq) + HCO3-(aq) ⇒ pH ≈ 5.6
Se considera lluvia ácida contaminante cuando ⇒ pH < 5.6
NOxHNO3, H2SO4SO2
oxidación
Causantes de la lluvia ácida contaminante
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 15
El problema de la lluvia ácida es básicamente un problema del norte de Europa y el este de los Estados Unidos
Producción de NOxy SO2 + humedad
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 16
Formación de HNO3
NO NO2
HO2
OH
NO3
O3
O2
HNO3
RH
R·
N2O5 HNO3
H2O
NO2OH
HNO3
Tema 5:Oxidación de hidrocarburos
• Se produce preferentemente en fase gas
• Los oxidantes son fundamentalmente el radical OH, pero también el ozono
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 17
Formación de H2SO4
Formación de H2SO4 en fase gas:
O=S=OOH
HO-S=O
O
O2
HO2
O=S=O
O
H2O(g)H2SO4(g)
H2O(aq)
H2SO4(aq)
Reacción neta: SO2 + NO + O2 + H2O → H2SO4(aq) + NO2
OHNO NO2
(Tema 5)
• Se produce tanto en fase gas como en fase acuosa (en las gotas de lluvia)
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 18
Formación de H2SO4 en fase acuosa
SO2(g) + H2O(aq) → H2SO3(aq)
H2SO3SO2 +
Típicamente [SO2(g)] = 0.1 ppm → PSO2 = 10-7 atm [H2SO3(aq)]=10-7 M
KH = [H2SO3]/PSO2 = 1 M atm-1 a 25 oC
La oxidación del SO2 en fase acuosa requiere de la previa
disolución del óxido. Este es un equilibrio de Henry
Constante de Henry de la disolución del SO2(gas) en agua:
Ley de Henry: [gas] = KH Pgas
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4
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 19
2) Si hay ácidos fuertes presentes
[HSO3-] = Ka [H2SO3]/ [H+] = 1.7 × 10-9 / [H+]
1) La disociación de H2SO3 aumenta la concentración de SO2 disuelto
Ka = [HSO3-] [H+] / [H2SO3] = 1.7 × 10-2
[HSO3-] ~ [H2SO3]tot = 4 × 10-5 M
La disolución del SO2 está acoplada a la disociación ácido-base del H2SO3:
H2SO3 � HSO3- + H+
1er mecanismo autoregulatorio:
si la gota ya es muy ácida se disuelve menos SO2
(en ausencia de otros ácidos casi todo el SO2 disuelto está en forma de HSO3
-)
Formación de H2SO4 en fase acuosa (cont.)
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 20
La oxidación en agua se produce por medio del H2O2 y del O3 disueltos
KH(H2O2) = 7.4 × 104 M atm-1
[H2O2(g)] = 1 ppb → PH2O2 = 10-9 atm[H2O2] = 7 × 10-5 M
Oxidación por H2O2
H2O2 + H3O+ ↔ H2O + H3O2+ Ka2 = [H3O2
+]/ [H2O2] [H3O+]
H3O2+ + HSO3
- → H2O + H2SO4
H2SO4 + H2O � H3O+ + HSO4-
H2O2 + HSO3- → H2O + HSO4
-
El peróxido de hidrógeno es muy soluble en agua:
Mecanismo de oxidación:
Reacción global
Cte del equilibrio ácido base del H2O2
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 21
v = k [H3O2+] [HSO3
-] = k Ka2 Ka KH(SO2) PSO2 [H2O2]
Velocidad de formación de lluvia ácida (ácido sulfúrico) por oxidación con H2O2
La concetración de protones [H+] NO modifica la velocidad de la reacción
velocidad independiente del pH
• A partir de la última de las reacciones del mecanismo anterior:
Disolución en agua del SO2
Ctes de acidez del H2O2 y del SO2
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 22
O3 + HSO3- → O2 + HSO4
-
v = k [O3] [HSO3-] = k KH(O3) PO3 Ka/ [H+] KH(SO2) PO2
Oxidación por ozono en fase acuosa
Oxidación en un solo paso:
La concentración de protones [H+]
SÍ modifica la velocidad de reacción
Velocidad de formación de ácido sulfúrico:
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 23
v = k [O3] [HSO3-] = k KH(O3) PO3 Ka/ [H+] KH(SO2) PO2
Velocidades relativas de la oxidación por ozono y por peróxido de hidrógeno
[H+] (acidez)
velo
cida
d
Oxidación por O3
Oxidación por H2O2: v = k [H3O2+] [HSO3
-] = k Ka2 Ka KH(SO2) PSO2 [H2O2]
Oxidación por O3:
Oxidación por H2O2:
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 24
6.3. Partículas en suspensión
Partículas atmosféricas: Composición, tamaño y efectos heterogéneos.
Tamaño: d ≈ (6×V/π)1/3
d < 10 µm partículas inhalables
d < 2.5 µm partículas respirables
d < 2.5 µm partículas finas
Partículas en la troposfera
Partículas primarias: se forman directamente a partir de emisiones naturales o artificiales
Partículas secundarias: se forman en la atmósfera a partir de contaminantes gaseosos
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5
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 25
-Mecánicamente (erosión, triturado, pulverización de carbón, ...etc)
-Pinturas, talco, ...
-Combustión, evaporación, condensación
Hidrocarburos transparentes gaseosos, demasiado calientes para condensarse
Humo: pequeñas gotas de hidrocarburos condensados
0.1 – 1 µm
Formación de partículas primarias
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 26
50 µmImagen SEM de partículas generadas por combustión incompleta de carbón
Cenizas minerales (óxidos de Si, Al, Ca, ...)
Carbonilla (carbón + cenizas minerales)
Hollín (se forma a partir de hidrocarburos vaporizados)
1 µm
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 27
Formación de partículas secundarias
� Fundamentalmente se forman por condensación de subproductos de reacciones de oxidación:
1. Aldehídos y cetonas
2. Peroxialquilnitratos (PAN)
3. Ácidos nítrico y sulfúrico
Sustancias con punto de ebullición relativamente bajo
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 28
I0 I
∆x
I/I0 = e –b C ∆x
Aquí “b” es un coeficiente que depende de la absorción y la dispersión por moléculas y partículas
Efecto de las partículas sobre la visibilidad
Ley de Lambert-Beer:
Típicamente b = 0.4 – 5 m2 g-1
La presencia de partículas en suspensión contribuye a la dispersión de radiación luminosa, dificultando la visibilidad:
Se acepta que alcance visual corresponde a la distancia que tiene que recorrer la luz para que la intensidad I disminuya un 98% � I/I0 = 0.02
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 29
Problema 6.1 Estimar el alcance visual para una atmósfera con una concentración de PM10 de 150 µg m-3. ¿A cuánto habría de reducirse la concentración de partículas para que la visibilidad sea de 100 Km?
Efecto de las partículas sobre la visibilidad
Alcance visual: Lv = ∆x para I/I0 = 0.02
para b = 3.26 m2 g-1
Concentración de partículas en µg m-3
Ec. De Koschmeider: Lv = 1200 Km µg m-3 / C
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 30
Velocidad de sedimentación
d ≈ 1 mm
Velocidad terminal ≈ 6 m/s
Partículas sedimentables (r > 10 µm)Partículas suspendibles (r < 10 µm)
d ≈ 1 µm
Velocidad terminal ≈ 6×10-5 m/s
Dependiendo de su tamaño, las partículas se clasifican conforme a su velocidad de sedimentación:
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6
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 31
gravedad
Fricción
flotación
= ρp (π/6) d3 g
= ρa (π/6) d3 g
= 3 π η d v
d
Velocidad terminal:
3 π η d v + ρa (π/6) d3 g - ρp (π/6) d3 g = m a = 0
v = g d2 (ρp - ρa)/(18 η)
Problema 6.2: Calcular la velocidad de sedimentación en aire de una partículade diámetro 1 µ (Datos: viscosidad del aire a 20 oC, 1.8×10-2 CP; densidad de las partículas, 2 g cm-3; densidad del aire 1.2 × 10-3 g cm-3). ¿Cúal sería el tiempo de permanencia típico en aire para alturas de 1000 metros?
Cálculo de la velocidad de sedimentación: Ley de Stokes
La fuerza de fricción es proporcional a la velocidad de la partícula (flujo laminar)
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 32
Log
(Vel
ocid
ad d
e se
dim
enta
ción
/ c
m s
-1)
Log (D/µ)
0.0001
0.001
0.01
0. 1
1
10
100
1000
0.01 0. 1 1 10 100 1000
Ley de Stokes
Flujo turbulento
Fluido discontinuo
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 33
Funciones de distribución de tamaño de partícula
x
Φ
dΦ/dx
x
(no de partículas de tamaño menor que x)
(no total de partículas)Φ(x) =
( )2
2
2
21 σ
πσ
xx
exd
d−−
=Φ
El modelo típico de función de distribución es la distribución normal o gaussiana:
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 34
x = tamaño medio, σ = desviación típica
∑=i
ixn1x ( )∑ −
−=
i
2i xx
1n1s
Estimación de los parámetros de la distribución normal
2z2
e21
zdd −
π=Φ
z = (x-x)/σDefiniendo: se obtiene una distribución universal
que se encuentra tabulada
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 35
Φ(z) tabulados Z Φ
0.0 0.5000
0.1 0.5398
…
0.9 0.8159
1.0 0.8413
…
3.8 0.9999
Dada la media y la
varianza de una determinada
distribución podemos obtener
el porcentaje de partículas
comprendidas en un determinado
intervalo de tamaños a partir
de las tablas de Φ(z)
Problema 6.3. Se ha encontrado que la distribución de tamaños de partículas en aire puede representarse por una distribución normal con tamaño medio de 100 µm y desviación típica 50 µm.
1. ¿Qué fracción de partículas es mayor de 150 µm?
2. ¿Qué fracción de partículas es menor de 80 µm?
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 36
La distribución log-normal
( )2
2
2dlndln
e2
1dlnd
d σ−−
πσ=Φ
( )σ
= d/dlnz
2z2
e21
zdd −
π=Φ
Φ(z) de la tabla anterior
Idéntica a la distribución normal pero reemplazando la
variable diámetro por el logaritmo del diámetro:
Muchas distribuciones de partículas reales se encuentra que obedecen una distribución log-normal en lugar de una normal.
La distribución log-normal también se reduce a una gaussiana universal con este cambio de variable
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7
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 37
La distribución log-normal (2)
Una distribución log-normal se detecta cuando la representación de las fracciones de partículas frente al logaritmo del diámetro da una línea recta. Los puntos correspondientes a z=0 y z=1 dan la media y la desviación típica de la distribución:
ln D
Φ(z), lineal en z0.50 0.84
media
Desviación típica
z = 1z = 0
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 38
Tam
año
de p
artí
cula
/ µ
% en peso con diámetro menor que un determinado tamaño
100
200
400
2040
6080
5010 90 100
Alto contenido en combustible
Bajo contenido en combustible
Problema 6.4: La distribución de tamaños de partículas emitidas por una industria está representada por la línea continua en la gráfica anterior, con escala log-normal: a) ¿De qué tipo de distribución se trata? b) Estimar el tamaño medio de partícula y su desviación estándar.
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 39
6.4 Efecto Invernadero y cambio climático
El efecto invernadero es el mecanismo principal que controla la temperatura de la troposfera y es fruto de la interacción entre la radiacción solar, la terrestre y la atmósfera
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 40
Causas del efecto invernadero
Inte
nsid
ad
λλλλ / µµµµm (escala no lineal)
400-700 nm 4-50 µµµµm
Visible Infrarrojo
15 µµµµm
La Tierra devuelve la radiación que recibe a una frecuencia inferior
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 41
Bλλλλ(T)
λλλλ
Bλλλλ(T) = 8 πh c / λ5 {1/(eh c / k T λ - 1)}
T aumenta
Emisión térmica: Ley de Planck del cuerpo negro
más radiación
menor longitud de onda
Radiación del sol: ∼ 6000 K
Máximo en el visible
Radiación de la tierra: ∼ 273 K
Máximo en el infrarrojo
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 42
Tierra
Radiación IRLuz visible (procede del Sol)
Molécula de “efecto invernadero”
Algunas moléculas presentes en la atmósfera pueden absorber
radiación infrarroja
Causas del efecto invernadero (cont.)
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8
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 43
0630 650 670 690 710
número de onda (cm-1)
abso
rban
cia
02300 2320 2340 2360 2380
número de onda (cm-1)
abso
rban
cia
Absorción infrarroja del CO2
OO C
IR
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 44
Termalización de la atmósfera por colisiones:colisión de N2 y con CO2 excitado
⇒ La absorción de radiación infraroja conduce al incremento de temperatura de la atmósfera
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 45
λλλλ / µµµµm7 10 17
Inte
nsid
ad e
mit
ida Sin “efecto invernadero”
H2OCH4
O3
CO2
H2O
Con efecto invernadero
15 µµµµm
La absorción de radiación infrarroja por parte de las moléculas
de efecto invernadero conduce al calentamiento global de la atmósfera
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 46
Cambio climático
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 47
Cambio climático (cont.)
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 48
Cambio climático (cont.)
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9
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 49
Contribución de un gas al efecto invernadero
CONTRIBUCIÓN AL EFECTO
INVERNADERO
� Capacidad de absorber radiación infrarroja
� Concentración del gas en la atmósfera
� Tiempo de vida media del gas en la atmósfera
FORZAMIENTO
RADIATIVO
POTENCIAL DE CALENTAMIENTO
GLOBAL
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 50
Forzamiento radiativo
- Efectos de un componente de la atmósfera sobre el flujo de radiación que lo atraviesa: absorción + dispersión + emisión
Forzamiento radiativo = Cambio de flujo radiante neto en la tropopausa debido a una variación de la concentración de un gas
� Mide el efecto de un determinado componente sobre el flujo de energía a través de una determinada sección de atmósfera.
Absorción: Ley de Lambert-Beer
Dispersión: Ley de Rayleigh y Mie
Emisión térmica: Ley de Planck
FORZAMIENTO RADIATIVO POSITIVO � CALENTAMIENTO
FORZAMIENTO RADIATIVO NEGATIVO � ENFRIAMIENTO
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 51
Cielo claro Cielo nuboso
CO2 1 1
CH4 25 23
N2O 213 210
CFCl3 13000 11700
CF2Cl2 16800 14900
Forzamientos radiativos relativos al CO2 para un incremento del 10% de concentración
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 52
Forzamiento radiativos por actividades humanas desde la era preindustrial
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 53
Influencia del tiempo de vida media
[ ] [ ]AkdtAd =
Velocidad de acumulación de
un gas en la atmósfera
Tiempo de vida medio:
t1/2 = 1/k × ln 2
Tiempo de vida media de un gas de efecto invernadero
≈Cantidad del gas en la atmósfera
Velocidad de acumulación (entrada - salida)
31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 54
Potenciales de calentamiento global
Es un índice orientado a estimar el tiempo que un determinado componente de efecto invernadero va a provocar un cambio significativo en el clima. Se utiliza para evaluar y controlar el efecto de los gases de efecto invernadero
( )( )∫
∫= T
COCO
T
gasgas
dttnf
dttnfGWP
0
0
22
Forzamiento radiativomultiplicado por la
variación temporal de la concentración de gas
(que depende del tiempo de vida media)
T ≈ 100 años para calcular máximo cambio de temperatura
T ≈ 20 años para calcular el ritmo de cambio de temperatura
T > 100 años para un cambio en el nivel del mar
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31/03/2006 Comtaminación Atmosférica. Tema 6 55
Potenciales de calentamiento global de gases de efecto invernadero limitados por el Protocolo de Kyoto