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Curso de SUPERVISORES de instalaciones radiactivas (IR). MÓDULO BÁSICO. PRÁCTICAS

© CSN 2014

PRÁCTICA 5

IDENTIFICACIÓN DE RADIONUCLEIDOS. MEDIDAS DE ACTIVIDAD


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ÍNDICE.

GUIÓN: ....................................................................................................................................... 3

MATERIAL NECESARIO: .............................................................................................................. 3

OBJETIVO:................................................................................................................................... 4

1.- ESPECTROMETRÍA GAMMA. CARACTERÍSTICAS ................................................................... 5

1.1. Detector de centelleo: NaI(Tl) ........................................................................................ 5

1.2. Detector de semiconductor: Ge (Li) ó Ge(Hp) ................................................................ 7

1.3. La cadena electrónica: .................................................................................................. 10

1.4. Calibración en energías ................................................................................................. 10

1.5. Calibración en eficiencias: ............................................................................................ 11

2.- REALIZACIÓN DE LA MEDIDA: ............................................................................................. 12

2.1. Identificación cualitativa de radionucleidos: calibración en energías ......................... 13

2.2. Cálculo de la actividad de una fuente problema: calibración en eficiencias ............... 14


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PRÁCTICA 5: IDENTIFICACIÓN DE RADIONUCLEIDOS. MEDIDAS DE ACTIVIDAD.

GUIÓN: Repasar los componentes de un sistema espectrométrico y su interrelación

a) Alinear la cadena electrónica b) Calibrar en energías y eficiencias experimentalmente la respuesta de un sistema de

espectrometría gamma c) Realizar medidas sobre muestras problema d) Estimar la incertidumbre de las medidas e) Identificar cualitativamente la muestra problema f) Cálcular la actividad de una muestra problema

MATERIAL NECESARIO: La práctica descrita se realiza con los materiales y detectores que se detallan a continuación, pudiéndose realizar con otra instrumentación y dispositivos, siempre y cuando sean adecuados a los requerimientos de la práctica definidos en el guión y las condiciones reales del laboratorio donde se vayan a impartir.

DETECTOR:

- Espectrómetro de centelleo: NaI(Tl) o espectrómetro de Semiconductor: Ge (Li), Ge(Hp)...

CADENA ELECTRÓNICA DIGITAL

- Preamplificador. - Amplificador - Analizador multicanal

FUENTES:

- Fuentes de calibración - Fuentes problema


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OBJETIVO: El objetivo de la práctica es introducir al alumno en la utilización y la interpretación correcta de las medidas de la radiación mediante sistemas espectrométricos, adquiriendo los conocimientos fundamentales para la puesta en operación y calibración del mismo, así como para la identificación de radionucleidos y cálculo de actividad en muestras problema. La práctica puede realizarse con cualquiera de los sistemas espectrométricos más comúnmente usados. En este guión, se desarrolla el contenido considerando un sistema espectrométrico de centelleo, NaI(Tl), o bien, un sistema espectrométrico de semiconductor, Ge (Li) o Ge(Hp). La práctica se divide en dos partes: 1) descripción del sistema espectrométrico elegido (de centelleo o de semiconductor) y 2) calibración del sistema espectrométrico en energía y eficiencias para la identificación cualitativa y cuantitativa de radionucleidos.


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1.- ESPECTROMETRÍA GAMMA. CARACTERÍSTICAS Un espectrómetro es un sistema de medida diseñado para identificar y determinar en un histograma los radionucleidos emisores gamma y su concentración radiactiva, a través de la energía de dichas emisiones y del recuento de los impulsos durante el tiempo de medida. Por este motivo, un sistema espectrométrico es de gran utilidad en laboratorios o instalaciones donde se manipulen radionucleidos emisores gamma, para su caracterización radiológica.

1.1. Detector de centelleo: NaI(Tl)

La radiación gamma interacciona con la materia según tres procesos bien conocidos: Efecto Fotoeléctrico, Efecto Compton y Producción de Pares. En cualquiera de los tres procesos se producen electrones rápidos que al frenarse en el cristal de NaI(Tl) y debido a la naturaleza luminófora de éste, se producen pequeños destellos de luz que serán convertidos en impulsos eléctricos por el tubo fotomultiplicador. Si el sistema trabaja en condiciones adecuadas, el impulso tiene una amplitud proporcional a la energía liberada en el medio luminiscente. De esta manera, el instrumento no solo revela la interacción de un fotón gamma, sino también proporciona información directa de la energía de los ya mencionados electrones rápidos depositada en el cristal centelleador. Las características más importantes de los componentes del detector de NaI (Tl) son las siguientes:

Cristal Luminiscente

a) Alto coeficiente de conversión luminiscente, (en la práctica el mayor valor observado es 0.2). De lo contrario muy pocos de los fotones que depositan su energía en el cristal generarían un impulso mensurable y por lo tanto no seria capaz el sistema de obtener un registro útil para la identificación

b) Gran transparencia. Este requisito es igualmente imprescindible para poder registrar

toda la información generada en la interacción luminóforo-radiación. c) Espesor adecuado. Para el caso de los fotones gamma a mayor espesor mayor

probabilidad de interacción de los fotones con el cristal y mayor rendimiento de detección.

d) Alto número atómico, (un 80% de su masa está constituida por yodo). Al igual que

sucede con el espesor, el mayor número atómico de los elementos que constituyen el luminóforo aumenta la probabilidad de interacción con los fotones y por lo tanto el rendimiento de recuento.

e) Excelente rendimiento de detección, (del orden de un 60% para fotones gamma de 0.5

MeV). Debido a la optimización de los anteriores parámetros.


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Figura 1.- Representación gráfica de un detector de centelleo.

Tubo Fotomultiplicador Está integrado por una ampolla cilíndrica de vidrio en la que se ha hecho un vacío elevado. En una de sus bases, en la cara interna se encuentra depositado el "fotocátodo", aleación de antimonio, cesio y potasio, en forma de capa tan fina que es completamente transparente, y una serie de electrodos, llamados "dinodos", en disposición geométrica conveniente, y polarizados a tensión creciente de unos 100 V. Al incidir fotones sobre el fotocátodo, se emiten fotoelectrones en la misma dirección y sentido que la luz incidente, y bajo la acción de una lente electrostática formada por un electrodo de enfoque, estos fotoelectrones se dirigen hacia el primer dinodo, donde cada uno de ellos produce por ionización secundaria, un número invariable de electrones, unos cuatro en promedio. Este proceso de multiplicación se repite en cada dinodo, formándose así una avalancha de electrones que se captan finalmente en el ánodo colector, donde se genera el impulso de tensión correspondiente. La ganancia en corriente es variable, especialmente en función de la tensión de polarización y del número y naturaleza de los dinodos. El problema pues, se reduce a la forma de medir durante un tiempo dado el número de impulsos correspondiente a cada tamaño; el resultado de esta medida se expresa en forma de un espectro de amplitudes o de energías.


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Figura 2.- Esquema básico de los componentes de un sistema de espectrometría con detector de NaI(Tl)

1.2. Detector de semiconductor: Ge (Li) ó Ge(Hp) Una radiación ionizante al atravesar un semiconductor tal como un cristal de silicio o de germanio puros crea abundantes pares electrón-hueco. Un hueco consiste en la falta de un electrón en los enlaces interatómicos de la estructura del cristal, pudiendo desplazarse por el volumen de éste, y sus propiedades le asemejan a un ion positivo. Mediante la recogida de estos portadores de carga puede detectarse el paso de las partículas o fotones y, en determinadas condiciones, medir su energía. Por la semejanza de este principio de operación con el de una cámara de ionización, a un dispositivo de esta clase se le ha llamado en ocasiones cámara de ionización de estado sólido. Estos detectores presentan para ciertas aplicaciones ventajas notables frente a otros detectores. En primer término, y por la mayor densidad del material, las partículas ionizantes pierden toda su energía en un recorrido muy corto. Así, partículas beta que pueden atravesar varios metros de aire a condiciones normales, son totalmente absorbidas en unos milímetros de silicio. Se puede conseguir, por tanto, una gran eficiencia de detección por unidad de volumen del detector. Por otra parte, para producir un par electrón-hueco se necesita consumir tan solo una energía de 3,5 eV en silicio y 2,8 eV en germanio. Estos valores son unas ocho veces menores que los necesarios, por término medio, para ionizar un átomo de un gas y unas 200 veces menores que los que se precisan para liberar un fotoelectrón del cátodo de un detector de centelleo. Por tanto, para una misma energía de las partículas ionizantes se liberarán en un detector de semiconductor un número de cargas eléctricas notablemente mayor que en un detector de ionización o de centelleo. Esto da lugar, como se verá más adelante, a una precisión mucho mayor en la medida de la energía de las partículas o de los fotones. Finalmente, la movilidad de electrones y huecos es elevada, lo que unido a las pequeñas dimensiones del detector ocasiona un tiempo de colección de cargas muy corto, que puede llegar a ser del orden del nanosegundo (10-9 segundos).


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Todo lo anterior exige que en el detector no existan más huecos y electrones libres que los que formen las radiaciones que se trata de detectar, por lo que el germanio o silicio empleados deben ser de altísima pureza y operar a bajas temperaturas. Dada la dificultad práctica que presentan estos requisitos, se recurre a la técnica empleada en la fabricación de diodos y transistores a fin de obtener zonas de semiconductor sin cargas eléctricas libres a temperaturas normales. Así, en la unión de un semiconductor ligeramente contaminado con impurezas trivalentes (semiconductor tipo P) con el mismo semiconductor contaminado con impurezas pentavalentes (tipo N) se forma una zona libre de cargas y apta para la detección, obteniéndose un detector llamado detector de unión Figura 3

Figura 3.- Representación gráfica de una unión N-P

El uso de silicio o germanio de la pureza normal de semiconductores no permiten espesores de la zona de carga espacial mayor de 2 o 3 mm. Los detectores necesarios para la espectrometría de radiación gamma requiere unos espesores mucho mayores. Hay dos enfoques que se pueden tomar para lograr este objetivo. El primero consiste en compensar o neutralizar las impurezas que provocan la existencia de huecos o electrones o electrones libres con impurezas que fijen a estos portadores de carga eléctrica. El litio es el elemento más utilizado para este fin, obteniéndose así los llamados detectores de germanio o silicio compensados con litio. En ellos se consiguen volúmenes útiles relativamente grandes y progresivamente crecientes a medida que se perfeccionan las técnicas de fabricación. Presentan en la práctica el inconveniente de tener que operar a la temperatura del nitrógeno líquido por lo que se utilizan generalmente en equipos de laboratorio y no en equipos portátiles. Los de germanio-litio Figura 4, incluso, deben almacenarse a dicha temperatura, pues se deterioran irreversiblemente si se les mantiene por corto espacio de tiempo a la temperatura ordinaria.


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DESCRIPCIÓN DEL DETECTOR

8

7

6

5

4

3

9

1011

121314

15

16

12

1. Nitrógeno líquido

2. Recipiente criogénico Dewar

3. Detector de nivel de nitrógeno líquido

4. Collar del Criostato

5. Tubuladura de carga

6. Válvula de vacío

7. Pared del criostato (acero inoxidable)

8. Dedo frío (aluminio)

9. Filtro de tensión de polarización

10. Ventana de acceso a la radiación (aluminio,

0.5mm)

11. Alo jamiento del detector

12. Cristal de germanio

13. Preamplificador

14. Bomba criogénica (Tamiz molecular)

15. Dedo frío (cobre)

16. Camisa de vacío (acero inoxidable)

Figura 4. Descripción de un detector semiconductor Ge(Li)

El segundo enfoque se desarrolló a partir de la disponibilidad del germanio en un estado excepcional de pureza, 1010 átomos/cm3 equivalente a 1 ppb, con lo que se pueden conseguir detectores cuyos volúmenes activos son comparables a los de Ge(Li), y que reciben el nombre de detectores de germanio ultrapuro.

Para conseguir un grado tan bajo de impurezas, se tienen que adoptar métodos totalmente excepcionales en el proceso de fabricación, y el resultado es tal vez la materia más pura que el hombre ha producido. El germanio ultrapuro Ge(Hp) tiende a ser de clase p, bien por impurezas aceptoras (boro o aluminio) o a centros aceptores asociados con defectos estructurales de la propia red cristalina del germanio. La corriente de fuga excesivamente intensa impide que estos detectores funcionen a temperatura ambiente, pero la ausencia de litio permite el almacenamiento sin refrigeración; no obstante muchos de los fabricantes recomiendan evitar los ciclos innecesarios de enfriamiento y calentamiento, para evitar la contaminación de la superficie lateral del detector, con vapores liberados por la bomba criogénica de zeolita.


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1.3. La cadena electrónica:

En un sistema espectrométrico, el detector, es decir, la parte del sistema sensible a la radiación (centelleo, semiconductor, etc.), proporciona una señal, cuya amplitud –altura del impulso- es proporcional a la energía cedida en el medio. Por este motivo, para conocer la energía de la radiación detectada debemos clasificar los impulsos recibidos en función de su amplitud y conocer la relación de proporcionalidad de la amplitud y la energía. La primera parte de este proceso lo realiza la cadena electrónica. La segunda constituye la calibración en energías. El impulso se hace llegar a los módulos electrónicos que van a conformar, amplificar y distribuir la señal en función de su amplitud. Para ello, la señal se conduce a través de un cable coaxial, que reduzca los impulsos espúreos que puedan disminuir la señal. Para evitar pérdidas debido al acoplamiento de las impedancias del detector y el cable, la señal se pasa directamente del detector al PREAMPLIFICADOR. El cometido de este módulo es fundamentalmente acoplar impedancias. Después, la señal, a través del cable coaxial, se lleva al módulo electrónico denominado AMPLIFICADOR, cuya función principal es la de conformar y amplificar de forma proporcional la señal para que pueda ser procesada. Por último, el impulso ya conformado y amplificado, se hace llegar al módulo denominado MULTICANAL, donde el ADC (convertidor analógico digital) se encarga de clasificarlo en función de su amplitud, registrándolos en un determinado canal o posición de memoria, proporcional a la altura de los impulsos que le llegan y por tanto a la energía de la radiación ionizante incidente. En la pantalla del multicanal se representa en un histograma el número de cuentas acumuladas en cada canal. Existe, pues, una relación entre la escala de altura de pulsos del analizador multicanal, o número de canal, y la energía de la radiación gamma. Esta relación de proporcionalidad es la que se obtiene en la llamada calibración en energías, que una vez conocida nos permitirá identificar los radionucleidos de la muestra problema. Por otra parte, para el cálculo de la actividad de la muestra debemos conocer el número de impulsos (área del fotopico) que han sido detectados correspondientes a una energía concreta y la eficiencia o rendimiento de detección (número de eventos registrados por el detector/número de eventos emitidos por la muestra). Sin embargo, la eficiencia varía con la energía de la radiación para una geometría muestra-detector determinada. Por este motivo, si queremos calcular la actividad de la muestra medida, se debe conocer la relación entre la eficiencia de detección y la energía. Esta relación es compleja y su cálculo se obtiene en la llamada calibración de eficiencias.

1.4. Calibración en energías

Un radionucleido emisor gamma, queda unívocamente caracterizado por las siguientes propiedades:

a) Energía e intensidad de las líneas gamma, y b) Periodo de semidesintegración.


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En la mayoría de los casos en la práctica, es suficiente una medida de la energía de las líneas gamma con un error de ± 3 keV, y una estimación visual comparativa de las intensidades, para determinar la naturaleza del radionucleido desconocido.

Para llevar a cabo una identificación de emisores gamma, basta pues, conocer la distribución energética de la radiación.

El objetivo de la calibración en energías es la obtención de la relación entre el número de canal y la energía, con el fin de asignar a los diferentes fotopicos que aparezcan en un espectro la energía correspondiente que permita la identificación de los radionucleidos emisores de éstos.

La calibración de un sistema de espectrometría gamma se efectúa con una serie de medidas utilizando radionucleidos emisores gamma de energías bien definidas y distribuidas en todo el espectro energético. Una vez conocidos los puntos posición de los fotopicos o número de canal-energía se deberá calcular la relación existente entre ellos, que en general será lineal. Para espectrometría con detectores de NaI(Tl) es, en muchos casos, adecuada una representación de la energía como una función lineal de canal, de la forma: E(x) = a1 + a2*C

donde C representa el número de canal y E la energía correspondiente a dicho canal. Los coeficientes a1 y a2 son los parámetros que debemos ajustar para obtener la recta de calibración. Una vez conocida esta relación podemos calcular la energía de los foto-picos problema y, con la ayuda de a través de las tablas de datos de radionucleidos llevar a cabo la identificación, buscando aquellos radionucleidos que emitan en las líneas energéticas obtenidas, teniendo en cuenta las intensidades de emisión.

1.5. Calibración en eficiencias: La calibración en eficiencias es necesaria para poder pasar del número de cuentas o impulsos acumulados en un fotopico del espectro a la actividad en desintegraciones por segundo del radionucleido que emite los fotones correspondientes a esa energía. Como la eficiencia del detector es una función muy compleja que depende de muchos parámetros, es necesario realizar la calibración en eficiencias de forma experimental agrupando todas las variables en dos grupos: los que dependen de la geometría muestra-detector y los que dependen de la energía del fotón. Por ello la calibración consiste en obtener la función empírica que relaciona la eficiencia en función de la energía para la configuración geométrica muestra-detector utilizada. Es esencial, comprobar periódicamente la calibración en eficiencias. Para la calibración en eficiencias es necesario realizar previamente la calibración en energías. Se utilizará un patrón con energías distribuidas en todo el espectro de interés y con actividades por líneas energéticas de emisión bien conocidas.


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La eficiencia para una línea gamma detectada de una energía determinada se calcula a partir del área de los picos detectados en cuentas por segundo (CPS) y de las emisiones por segundo de cada línea gamma (Actividad multiplicada por la probabilidad de emisión de cada línea gamma detectada).

.MedActividadP

CPS

La relación entre la eficiencia y la energía puede aproximarse a una relación del tipo:

Log( ) = d + d1*(Log(E)) + d2*(Log(E))2 + d3*(Log(E))

3 + d4*(Log(E))

4 + d5*(Log(E))

5

Una vez conocida esta relación, podemos calcular la eficiencia en la línea energética de interés y calcular la actividad del radionucleido emisor del fotón de esa. Para ello, basta con conocer el número de cuentas correspondientes a dicha energía (área del fotopico).

La actividad del radionucleido se determinará utilizando la expresión siguiente:

P

RA

En la que R es la tasa de recuento para la línea considerada, P es la probabilidad de emisión

correspondiente a esa línea y es la eficiencia de detección para esa energía, que se ha determinado anteriormente.

2.- REALIZACIÓN DE LA MEDIDA: Se colocan las fuentes de calibración y muestra problema para su medida. La medida del espectro del radionucleido problema y los patrones pueden efectuarse en la misma operación (calibración simultánea), o bien mediante medidas efectuadas de forma secuencial (calibración consecutiva). Ésta adolece del defecto conocido de la variación de ganancia con la tasa de recuento lo que en ocasiones puede dar lugar a errores considerables. Si bien y debido a la baja resolución energética de los espectros obtenidos con cristales de INaI(Tl), resulta muy complicado llevar a cabo la calibración simultánea de manera que los fotopicos de calibración no interfieran en la identificación de los fotopicos problema. Por este motivo, se recomienda realizarlo de forma consecutiva en la espectrometría con NaI(Tl) y simultánea en la espectrometría con Ge(Hp) o Ge(Li). En cualquier caso, si se opta por la calibración simultanea, los patrones deben elegirse en relación con los fotopicos existentes en el problema, de forma que estos últimos no estén demasiado próximos en energía a los de los patrones. Igualmente, a fin de evitar desviaciones e interferencias mutuas, se procurará que las intensidades de los picos patrón, no difieran mucho entre sí, lo cual se puede corregir variando la distancia de las muestras al cristal o interponiendo absorbentes de plomo de espesor conveniente.


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La medida debe prolongarse el tiempo necesario para alcanzar una definición estadística del conjunto de canales que definen el máximo de todos los fotopicos típicamente 10000 cuentas de área o superior.

2.1. Identificación cualitativa de radionucleidos: calibración en energías

Seguidamente deben efectuarse las siguientes operaciones:

1) Anotar el número de canal de los picos obtenidos en el analizador:

2) Calcular la recta de calibración por mínimos cuadrados:

E = a1 + a2*C

RADIONUCLEIDO ENERGÍA (keV) CANAL (C)

3) Representar en una gráfica la recta de calibración. 4) Calcular a partir de la recta de calibración el valor de la energía de los picos problema. 5) Estimar la incertidumbre en la determinación de la energía.

Suponemos que en la medida del número de canal tenemos una desviación de ± 1 canal. A partir de la gráfica (E,C), se observa que la tangente de α, ángulo que forma la recta de calibración con el eje de las abscisas, vale:

tg α = (E2 - E1)/2 = a2

donde a2 es la pendiente de la recta de calibración.


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Como u(E)=(E2 - E1)/2, siendo u(E) la incertidumbre absoluta, obtenemos que:

u(E)=a2

El valor de la energía vendrá, entonces, dado por:

E ± u(E)

Conocido el error, determinar los intervalos de energía en los que se encuentran los picos problemas:

FOTOPICOS PROBLEMA E-u(E), E+u(E)

P1

P2

6) Identificar el radionucleido, buscando en las tablas un radionucleido que tenga:

- Los fotopicos en las zonas del espectro donde nos aparecen los picos P1, P2, etc.

- Intensidades de emisión parecidas - Períodos de semidesintegración razonables.

El radionucleido identificado es:

2.2. Cálculo de la actividad de una fuente problema: calibración en eficiencias

Una vez conocida la recta de calibración en energías, realizar las siguientes operaciones: 1) Obtención del espectro de fuentes calibradas con suficiente número de líneas

gamma o X para la calibración en eficiencias en el rango de interés.

2) Calibración en eficiencias:

2.1.- Obtención del área de cada uno de los picos de interés.


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2.2.- Corregir la actividad de cada una de las líneas gamma de los radionucleidos

que constituyen el patrón, dada por el certificado de calibración, al día de hoy y por el porcentaje de emisión del radionucleido en una determinada energía:

2/1/)2(ln(

00

Ttt eAeAA

donde A es la actividad actual, Ao la actividad en la fecha especificada en el certificado de calibración, t el tiempo transcurrido entre ambas fechas, λ la constante de desintegración del radionucleido cuya actividad estamos corrigiendo y T1/2 es el periodo de semidesintegración.

3) Cálculo de la eficiencia:

Conocidas las desintegraciones por segundo reales emitidas de cada línea gamma (DGS) y el área de los picos detectados en cuentas por segundo, la eficiencia será:

DGS

CPS

APt

Area

Donde P es la intensidad del fotón gamma emitido

4) Ajustar los valores (E, ef) a un polinomio de grado 5 (Log(E), Log(ef)):

Log( ) = d + d1*(Log(E)) + d2*(Log(E))2 + d3*(Log(E))

3 + d4*(Log(E))

4 + d5*(Log(E))

5

5) Representar gráficamente los valores (E, )

6) Comprobación del resultado mediante la medida de la actividad de una fuente

problema. Se realizará de la siguiente forma:

6.1.- Obtención del espectro

6.2.- Obtención del área de los picos

6.3.- Cálculo de la actividad a partir de la curva de calibración de eficiencia, que

relaciona el área con las desintegraciones por segundo reales de la muestra.

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