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Tesis Doctoral
Caracterización de equipos y mediosCaracterización de equipos y mediosmultifásicos con métodos quemultifásicos con métodos queemplean fuentes radiactivasemplean fuentes radiactivas
Salierno, Gabriel Leonardo
2016-03-30
Este documento forma parte de la colección de tesis doctorales y de maestría de la BibliotecaCentral Dr. Luis Federico Leloir, disponible en digital.bl.fcen.uba.ar. Su utilización debe seracompañada por la cita bibliográfica con reconocimiento de la fuente.
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Cita tipo APA:
Salierno, Gabriel Leonardo. (2016-03-30). Caracterización de equipos y medios multifásicos conmétodos que emplean fuentes radiactivas. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.Universidad de Buenos Aires.
Cita tipo Chicago:
Salierno, Gabriel Leonardo. "Caracterización de equipos y medios multifásicos con métodosque emplean fuentes radiactivas". Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad deBuenos Aires. 2016-03-30.
UNIVERSIDAD DE BUENOS AIRES Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Departamento de Industrias
Caracterización de equipos y medios multifásicos con métodos que emplean fuentes radiactivas
Tesis presentada para optar al título de Doctor de la Universidad de Buenos Aires
(área Química Industrial)
Gabriel Leonardo Salierno
Directores de Tesis: Dra. Miryan C. Cassanello Fernández
Dr. Daniel L. Hojman
Consejero de Estudios: Dra Miryan C. Cassanello Fernández
Ciudad autónoma de Buenos Aires, marzo 2016
Fecha de defensa: 30 de marzo de 2016
I
Dedicatoria A mis abuelos por instalar y optimizar el programa inicial, y ayudarme a alcanzar lo que soy
A mi madre por darme y cuidarme la vida
A mi hermano por acompañarme en esto de la filosofía de la Naturaleza, falta eh?
A mi padre por vigilarme desde el cielo
A mi directora Miryan Cassanello por inspirarme a ser cada vez mejor de la manera más pacífica
posible, dejé de creer en imposibles por ello
A mi co-director Daniel Hojman por perdonarme la vida y permitir que esta tesis sea posible a
través de ponerle toda la Física al asunto
A María Angélica Cardona y Héctor Somacal por su ayuda indispensable en cada experimento
A Stella Piovano por ser tan tía y por su trabajo docente stealth para enseñarme conceptos
ingenieriles
A Mauricio Maestri por enseñarme los secretos de la montaña de la programación
A los compañeros del PINMATE por coparse dejándome entrar en sus recintos y reírse de mis
chistes
A todos mis amigos, por aceptarme tal como soy
A todos mis enemigos, por volverme cada vez más fuerte
Agradecimientos Al RA1 de la Comisión Nacional de Energía Atómica - CAC por activar nuestros
trazadores
A CONICET por financiar mis estudios de doctorado
A la UBA por formarme siempre en la senda de la alta performance
Al pabellón de Industrias de FCEyN por su buena onda
A la escuela técnica, por ser la herramienta preferida del progreso desde hace siglos
Un saludo al Sol, por dejar aprovecharnos de tus fotones como podemos, ya vienen
tiempos de mayor eficiencia energética, tranqui
II
Resumen
Los sistemas multifásicos se encuentran en una gran cantidad de operaciones y en la
gran mayoría de los procesos de la industria química, donde es necesario contactar
reactivos presentes en distintas fases. Ejemplos de ellos pueden ser los procesos de
fermentación que requieren del aireado de una suspensión densa de aglomerados de
biomasa o la producción de jugos, que requiere de la trituración de frutas de manera
continua minimizando el contacto con aire, o el proceso Fisher-Tropsch, que produce
combustibles líquidos a partir de gas natural por reacción catalítica en torres de lecho
fluidizado gas-líquido-sólido. Un ejemplo de creciente impacto económico-social son los
tratamientos de efluentes líquidos o gaseosos, que requieren lidiar con sistemas de
composición y reología complejos.
Para controlar, diseñar u optimizar un equipo a escala industrial o para contrastar
resultados de simulación computacional de fluido dinámica o de dinámica granular, se
requiere de información experimental del movimiento y la distribución de las fases
presentes. La información que se utiliza para evaluar la performance y verificar modelos
que describen el movimiento de las fases presentes en un reactor, vinculando la
fluidodinámica del sistema con el transporte de materia y energía son los campos de
velocidad de las fases presentes, parámetros de turbulencia, distribución de fases o
patrón de flujo, tiempos de residencia y de mezclado. Los equipos industriales suelen ser
de paredes opacas y, aún si se operara con paredes translúcidas, los mismos sistemas
multifásicos tienen la característica de dispersar la luz intensamente. En consecuencia,
las técnicas que explotan la interacción con la luz visible por parte del sistema poseen
aplicaciones muy limitadas y resulta apropiado recurrir a técnicas que utilizan radiación de
alta energía para obtener información sobre el comportamiento de las fases en sistemas
multifásicos que contribuya a optimizar diseños y monitorear la operación de un equipo.
El objetivo general de este trabajo es el estudio de la fluido dinámica de sistemas
multifásicos en equipos de escala piloto, empleando técnicas no-invasivas basadas en el
uso de métodos que utilizan la detección de radiación . En particular, se optimizó y utilizó
la técnica conocida como Radioactive Particle Tracking (RPT) para caracterizar la
fluidodinámica de columnas de burbujeo bifásicas y trifásicas y de un reactor slurry
agitado. Además, se propuso una simplificación de la técnica de RPT que facilitaría su
empleo en instalaciones industriales, comparándose la información extraíble.
III
Characterization of multiphase systems with methods
involving radioactive sources
Multiphase systems are found in a large number of operations and in most of the
processes of the chemical industry where contact of reagents present in different phases
is necessary. Examples of these processes are the aerated fermentation that requires a
slurry of biomass agglomerates, or juice production, requiring crushing fruit continuously
minimizing contact with air, or Fisher-Tropsch process, that produces liquid fuels from
natural gas by gas-liquid-solid catalytic reaction fluidized beds. An example of growing
economic and social impact are gaseous or liquid effluent treatments that deal with
systems of complex composition and rheology.
To control, design or optimize industrial scale of multiphase units, or for validation of
computational fluid or granular dynamics simulations, experimental data of the motion and
distribution of the phases present is required. The information used to assess the
performance and verify models describing the motion of the phases present in a reactor
are the velocity fields of the phases present, turbulence parameters, phases distribution,
flow patterns, residence times and mixing times. Industrial equipments have usually
opaque walls, and they were translucent, multiphase systems have the property of
scattering light intensely. Consequently, techniques that exploit interaction of the system
with visible light have very limited applications, high-energy radiation is more appropriate
to use to obtain information about the behavior of the phases in multiphase systems with
the aim to optimizing design and monitoring.
The objective of this work is the study of fluid dynamics of multiphase pilot scale vessels,
using and developing non-invasive techniques based on detecting radiation. Particularly,
the technique known as Radioactive Particle Tracking (RPT) was used to characterize the
fluid dynamics of two and three phase bubble columns and a slurry stirred tank. Moreover,
a simplification of the RPT technique is proposed to promote its use in industrial
installations, making a comparison of the arising information.
IV
Índice
1 - Introducción y objetivos 1
2 - Estado del arte 4
2.1 -
Los sistemas multifásicos en química industrial 5
2.1.1 - Columnas de burbujeo y sus aplicaciones en la
industria 7
2.1.2 - Tanques agitados multifásicos 9
2.2 - Estudio de la fluido-dinámica de sistemas multifásicos 9
2.2.1 - Métodos basados en sensores 11
2.2.2 - Métodos ópticos 11
2.2.3 - Tomografías eléctricas y magnéticas 13
2.2.3.1 - Tomografías de impedancia y capacitiva 13
2.2.3.2 - Tomografía de resonancia magnética ultra
rápida (fMRI) 15
2.2.4 - Métodos que utilizan fuentes de radiación de alta
energía 18
2.2.4.1 - Tomografía de transmisión de rayos X o 20
2.2.4.2 - Seguimiento de partícula única radiactiva 22
2.2.4.2.1 - Tomografía de seguimiento de
partículas emisoras de positrones - Positron
Emitter Particle Tracking - PEPT 23
2.2.4.2.2 - Radioactive Particle Tracking –
RPT 24
3 - Desarrollo experimental 29
3.1 - Técnica de tomografía de emisión de una única partícula
radiactiva (Radioactive Particle Tracking – RPT) 29
3.1.1 - Elección de radiotrazadores 29
3.1.2 - Instrumentación para la detección de radiación en RPT 31
3.1.2.1 - Detectores 32
3.1.2.2 - Sistema de adquisición de datos 34
3.1.3 - Disposición espacial de los detectores y método
de reconstrucción de la trayectoria del trazador 38
3.1.3.1 - Disposición espacial para reconstrucción 38
V
en 3D (RPT)
3.1.3.2 - Disposición espacial alineada para
reconstrucción en 1D (RPT1D) 43
3.2 - Densitometría como técnica complementaria de RPT 46
3.3 - Equipos multifásicos en estudio 49
3.3.1 - Columna de burbujeo bifásica (gas-líquido; GL) 49
3.3.2 - Columna de burbujeo trifásica (gas-líquido-sólido;
GLS) 52
3.3.3 - Reactor tipo tanque agitado 54
4 - Procedimientos de análisis de los resultados 58
4.1 - Análisis del movimiento de la fase trazada en base a la
teoría estadística de la turbulencia 58
4.1.1 - Campos de velocidades 59
4.1.2 - Parámetros de turbulencia 61
4.1.3 - Varianza y coeficientes de dispersión 63
4.2 - Análisis considerando herramientas utilizadas para la
explotación de grandes volúmenes de datos 64
4.2.1 - Análisis simbólico 64
4.2.1.1 - Simbolización estática 64
4.2.1.2 - Simbolización dinámica 65
4.3 - Análisis del mezclado considerando elementos de la teoría
de la información 66
4.3.1 - Entropía de Shannon y tiempos de mezcla 66
4.3.2 - Probabilidades y distribución de fases 69
5 - Resultados y discusión 71
5.1 - Columna de burbujeo trifásica con sistema GLS1 71
5.1.1 - Trayectorias determinadas por RPT y su análisis 71
5.1.1.1 - Campo de velocidades 74
5.1.1.2 - Parámetros de turbulencia 80
5.1.1.3 - Distribución de fases 82
5.1.1.4 - Coeficientes de dispersión axial y radial 84
5.1.2 - Trayectorias determinadas por RPT1D y su análisis 85
5.1.2.1 - Análisis simbólico 86
5.1.2.1.1 - Símbolos estáticos 87
5.1.2.1.2 - Símbolos dinámicos 89
5.1.2.2 - Entropía y mezclado macroscópico 93
VI
5.1.2.3 - Distribución de fases 96
5.2 - Columna de burbujeo trifásica con sistema GLS2 99
5.2.1 - Trayectorias determinadas por RPT1D y su análisis 99
5.2.1.1 - Coeficientes de dispersión axial 99
5.2.1.2 - Análisis simbólico estático 100
5.2.1.3 - Análisis simbólico dinámico 102
5.2.2 - Entropía y mezclado macroscópico 104
5.2.2.1 - Identificación de cambios en regímenes de
flujo mediante el uso de teoría de la información 104
5.2.2.2 - Tiempos de mezcla 105
5.2.3 - Distribución de fases 107
5.3 - Columna de burbujeo bifásica GL 108
5.3.1 - Trayectorias determinadas por RPT1D y su análisis 108
5.3.1.1 - Distribución de tiempos de residencia 109
5.3.1.2 - Velocidades de movimientos persistentes 112
5.3.2 - Distribución de fases y transiciones de flujo 113
5.3.2.1 - Distribución de fases 114
5.3.2.2 - Cambio de régimen de flujo en columna
bifásica identificado por análisis simbólico 118
5.3.2.2.1 - Análisis estático 118
5.3.2.2.2 - Análisis dinámico 123
5.4 - Comparación entre sistemas 129
5.4.1 - Trayectorias determinadas por RPT y su análisis 129
5.4.1.1 - Coeficientes de dispersión 129
5.4.1.2 - Entropía y mezclado macroscópico 131
5.4.1.2.1 - Influencia del caudal de gas sobre
la
entropía de Shannon asintótica 131
5.4.1.2.2 - Entropía y análisis simbólico para
determinación de cambios en regímenes de
flujo 133
5.4.1.3 - Hold up de fases en columna trifásica 134
5.5 - Tanque agitado trifásico (nitrógeno-isooctano-óxido de
metal) 135
5.5.1 - Trayectorias determinadas por RPT y su análisis 135
5.5.2 - Campo de velocidades 136
5.5.3 - Parámetros de turbulencia 140
VII
5.5.4 - Distribución de fases 143
6 - Conclusiones 146
6.1 - Alcance de las técnicas RPT y RPT1D 147
6.2 - Mezclado macroscópico: distribución de fases, dispersión,
entropía y tiempos de mezcla macroscópicos en columnas de
burbujeo bifásicas y trifásicas. 148
6.3 - Campos de velocidades y parámetros de turbulencia en
columna de burbujeo trifásica GLS y tanque agitado trifásico
GLS 149
7 - Perspectivas del presente cercano 151
Referencias 153
1
( ... ) Yes, tomorrow we will purify all the sciences
and banish forever the remaining hidden unknowns. ( ... )
Ernest Solvay
Introducción y objetivos
A una década y media luego del inicio del tercer milenio, la humanidad está atravesando un
momento en el cual es prioritario un desarrollo significativamente más sustentable. En el área de
ingeniería química, este hecho se ve reflejado en la necesidad de optimizar los procesos ya
existentes, a fin de mantenerlos rentables, y de reducir los riesgos del escalado de nuevas
tecnologías limpias. Para ello es necesario un conocimiento cada vez más profundo sobre los
fenómenos de transporte que gobiernan dichos procesos, tanto en la meso escala como a macro
escala1 y la interacción de ellas con la micro escala.
La motivación del presente estudio radica en buscar fuentes de información que permitan un
detallado conocimiento de los procesos de transporte de materia y cantidad de movimiento en
equipos industriales. Dicha información es clave para lo que en la actualidad se denomina
intensificación de procesos, una rama de la ingeniería que se dedica a optimizar la economía de
los equipos industriales, y para el escalado de nuevos procesos, tarea que está cobrando cada
vez mayor relevancia dada la necesidad de la humanidad de optimizar procesos existentes y
emergentes para construir un paradigma de producción de cada vez mayor sustentabilidad.
Los sistemas multifásicos están presentes en la mayoría de las plantas químicas tanto en equipos
de separación, en reactores o simplemente en conductos, donde frecuentemente hay circulación
de mezclas dos o más fases inmiscibles. En muchos casos es importante determinar el caudal y
las proporciones de mezclas líquido-gas, líquido-sólido o gas-líquido-sólido, tarea complicada
debido a los distintos patrones de flujo que se pueden presentar. Por otra parte, los reactores son
el corazón de las plantas químicas; conocer su funcionamiento implica entender la cinética y la
termodinámica de la reacción que ocurre en su interior pero también, dada la gran escala a la que
se trabaja en la industria, se vuelve esencial entender la fluidodinámica para evitar zonas muertas,
2
cana‘izaci“nes, ”unt“s ca‘ientes , que ‘‘evan a baj“s rendi’ient“s ”“r un ’a‘ ’ezc‘ad“. Es
evidente que no entender la dinámica interna en un reactor puede acarrear tanto grandes pérdidas
económicas como accidentes de gravedad letal.
Se requieren métodos de estudio no invasivos para capturar la dinámica de reactores y equipos
multifásicos sin perturbar estas unidades y, debido a la naturaleza inherentemente opaca de los
flujos multifásicos, los métodos radiactivos han demostrado ser muy apropiados2,3,4,5. Entre ellos,
el seguimiento de una partícula radiactiva (Radioactive Particle Tracking - RPT) es una técnica
poderosa utilizada para examinar la dinámica de fases condensadas (sólido fluidizado o líquido) en
medios opacos. RPT se ha aplicado para extraer características de diversos equipos
multifásicos5,6. Parte de la información que surge de RPT está relacionada con el análisis de la
trayectoria axial trazador, especialmente cuando el mismo está involucrado en movimientos
ascendentes rápidos7,8. Si bien RPT permite inferir un panorama completo de la fluidodinámica del
equipo en estudio, es bastante complicado de implementar en instalaciones industriales, debido
principalmente a la etapa de calibración que se requiere bajo condiciones reales de operación.
La técnica RPT se ha aplicado exitosamente para caracterizar reactores multifásicos de manera
no invasiva en equipos de escala laboratorio y piloto. Por ejemplo, se pueden inferir tiempos de
mezclado de sólidos en un lecho fluidizado gas-líquido-sólido a partir de la trayectoria del trazador
radiactivo que imita partículas en suspensión9. Su aplicación en estos casos para extraer
información macroscópica del mezclado y régimen de flujo subyacente puede resultar de utilidad
en condiciones frecuentemente encontradas en procesos petroquímicos y biotecnológicos, que
presentan reología compleja10 y son generalmente opacos11,12. Los resultados de analizar por
RPT estos equipos bajo las condiciones mencionadas contribuyen a caracterizar mejor el
movimiento interno de los mismos13,14,15 y así optimizar las metodologías de diseño y de cambio
de escala16. Sin embargo, la técnica de RPT requiere una etapa de calibración, dificultando su
implementación en la industria.
El objetivo general de la presente tesis es el estudio de la fluidodinámica de sistemas multifásicos
en equipos de escala piloto, empleando técnicas no-invasivas basadas en el uso de métodos que
utilizan radiación de alta energía (o radiación gamma). Asimismo, este trabajo propone un método
que permite extraer información de utilidad para el diseño y monitoreo de reactores fluidizados
gas-líquido-sólido utilizando una variante de la técnica de RPT que, si bien provee menos
información, elimina la etapa de calibración y puede implementarse en equipos industriales.
Emplea el mismo conjunto de detectores pero los utiliza alineados verticalmente al lado del equipo
que se estudia. A fin de validar la información obtenida a partir de la técnica propuesta, es
interesante comparar con aquella determinada por RPT. Ambas técnicas se usarán para estudiar
el movimiento de fases condensadas en equipos bifásicos y trifásicos de gran aplicación en
diversos campos de la industria química.
3
Se abordó este objetivo general a partir de los siguientes objetivos específicos:
Optimizar el sistema de RPT implementado por el grupo de trabajo, con especial énfasis en
desarrollar un trazador óptimo para los sólidos generalmente presentes en procesos
biotecnológicos
Mejorar la disposición de los detectores de centelleo alrededor del equipo en el cual se
llevaron a cabo los experimentos para simplificar el arreglo experimental con miras a una
implementación de la técnica en un sistema industrial real.
Establecer un sistema de medición de altos contajes, redundando en un menor error
estadístico en la determinación de la posición del trazador, sin pérdidas de datos del sistema
de adquisición.
Realizar ensayos de RPT con agua y con líquidos modelos de reología compleja,
determinando el movimiento de trazadores de distinta densidad, asimilables al líquido o a
catalizadores depositados en soportes sólidos, agregados de células o enzimas/células
encapsuladas. Analizar las trayectorias de los trazadores con el fin de caracterizar
principalmente la distribución espacial de fases condensadas, su movimiento y parámetros de
turbulencia.
Aplicar técnicas de explotación de datos a fin de extraer información de interés en el diseño de
reactores y equipos industriales.
En los siguientes capítulos se presenta: en primer lugar, en el capítulo 2, una revisión actualizada
de la bibliografía existente en materia de caracterización no invasiva de equipos industriales y su
importancia en el diseño, caracterización y monitoreo de medios multifásicos. La descripción de
los experimentos realizados se expone en el capítulo 3, donde se explica en detalle cómo se
instrumenta y opera el sistema de adquisición de datos en la técnica de RPT para luego describir
detalladamente los experimentos realizados para caracterizar una columna de burbujeo en
operación con sistemas de dos y tres fases, y un tanque agitado trifásico. En el capítulo 4, se da
una descripción de los procedimientos para la explotación de los datos obtenidos. En el capítulo 5
se reportan los resultados de mayor relevancia en el área de ingeniería de equipos multifásicos,
discutiendo la información que surge para los distintos equipos estudiados. El capítulo 6 resume el
trabajo realizado remarcando las conclusiones principales alcanzadas. Finalmente, en el capítulo
7, se incluye una breve discusión sobre perspectivas de trabajo futuro en el área del estudio no
invasivo de equipos industriales y su potencial aporte a la simulación dinámica multiescala.
4
‘The results of this investigation have both a practical and a philosophical aspect.’
Osborne Reynolds: An experimental investigation of the circumstances which determine
whether the motion of water shall be direct or sinuous, and the law of resistance
in parallel channels. Proceedings of the royal society of London (1883)
1. Estado del arte
A medida que la conciencia medioambiental se instala en las sociedades del mundo, los procesos
biotecnológicos van ganando los nichos productivos que demandan, en consecuencia, procesos
más limpios. Es por ésto que, entre las tareas más urgentes que deben realizar las comunidades
de científicos y tecnólogos mundiales de la actualidad se encuentra el desarrollo de tecnologías de
producción sustentables que permitan el acceso de toda la sociedad a los bienes y servicios de
manera equitativa y amigable con el medio ambiente17. Este hecho, en conjunto con las leyes de
los mercados, exige que las industrias emergentes sean económicamente competitivas18.
En el ámbito de la ingeniería de procesos químicos ésto se logra por dos vías: optimizando la
explotación de recursos no renovables o desarrollando el uso de recursos renovables19. Ambas
vías tienen en común la estrategia de escalado para transformar pruebas de concepto exitosas a
escala laboratorio o piloto en procesos de escala industrial. Para aumentar la competitividad de los
procesos biotecnológicos como contraparte del menguante paradigma productivo heredado de
finales del siglo 20, basado exclusivamente en extractivismo y energías no renovables, se requiere
de diseños que sean eficientes energéticamente20 y que puedan extender la vida útil de insumos
costosos, tales como catalizadores u organismos vivos21.
Si bien la metodología empírica de escalado requiere un menor capital de inversión, experiencias
en el campo de la garantía de calidad en la producción de catalizadores indican que las
predicciones sobre la performance del catalizador en la escala real mejoran $ustancialmente
cuando a los datos tradicionalmente recabados empíricamente se los incorpora en una
descripción detallada del proceso22.
La performance de equipos industriales donde se realizan transformaciones fisicoquímicas
depende fundamentalmente de la interacción de tres escalas fenomenológicas23:
- Interacciones a escala molecular (escala cuántica, 10-10 – 10-8 m ; 10-16 – 10-7 s).
- Transporte mesoscópico de calor y materia (10-6-10-3 m ; 10-6 – 10-2s).
- Tiempo de contacto (escala de respuesta de válvulas de control, > 10-2 s).
5
La escala mesoscópica, o mesoescala, es el puente entre reacciones químicas bien
caracterizadas a escala laboratorio y el control de resultados clave a escala industrial, como
rendimiento y selectividad. Este puente está fundado en las leyes de la mecánica de fluidos y del
transporte de calor y masa, cuyas ecuaciones permiten cuantificar el efecto de la distribución de
fases sobre la velocidad o eficiencia de un proceso. Integrando dichas ecuaciones en el tiempo y
el espacio, se pueden estimar resultados de interés en ingeniería tales como productividad
volumétrica y tiempos de proceso24.
En este capítulo, se discuten algunos ejemplos del impacto del mezclado macroscópico en
diversas áreas de la industria para luego describir las principales técnicas que pueden brindar
información útil sobre el mismo que permita mejorar el diseño, el monitoreo o el control de los
equipos industriales, que son mayoritariamente multifásicos.
2.1. Los sistemas multifásicos en química industrial
Los equipos multifásicos son ampliamente empleados en diversas industrias, en numerosos
procesos de la industria química y petroquímica, en el tratamiento de minerales, en las industrias
de alimentos y farmacéutica, en bioprocesos y para el tratamiento de efluentes25. En estos
equipos, que pueden emplearse para operaciones de acondicionamiento y/o como reactores, se
encuentran presentes varias fases (gas, líquidos y sólidos). El correcto diseño y operación de
estos equipos es fundamental tanto para el desarrollo de tecnologías limpias como para la
optimización de los procesos de producción existentes, pues maximizan la eficiencia de uso de
energía y de especies atómicas que constituyen los reactivos o solventes del proceso26.
Es cada vez más común encontrar en la literatura reciente ejemplos de utilización de enzimas o
células inmovilizadas en reactores multifásicos con un objetivo concreto en la industria
biotecnológica. En particular, muchos utilizan reactores trifásicos de lecho fluidizado por ventajas
tales como la minimización de zonas estancas y la facilidad del agregado o remoción de sólidos
sin necesidad de detener la operación27.
Cabe resaltar que el uso de electricidad contribuye significativamente en el costo general de
producción, es por eso que una de las caracteristicas más deseables de los procesos emergentes
es el uso óptimo de la energía suministrada20. En el caso de fermentaciones que funcionan
continuamente por semanas enteras, esa energía se usa principalmente para termostatizacion,
mezclado y generación de interfase gas líquido28.
La inmovilización de catalizadores, enzimas o microorganismos se realiza para mejorar la
performance del proceso29, facilitar la separación del producto, evitar el lavado de catalizador o por
protección de microorganismos frente al stress hidrodinámico30, o turbohipobiosis31. Sin embargo
existe un amplio rango de operación donde un control impreciso de las variables de proceso
6
conduce a un descenso importante en el aprovechamiento de la capacidad operativa32. Por
ejemplo, conocer el movimiento de los sustratos y las células en un proceso biotecnológico es
crucial para seleccionar las variables de diseño y las condiciones de operación que aseguren un
buen mezclado, minimizando la existencia de zonas estancas y manteniendo niveles de
turbulencia compatibles con los organismos vivos33.
En el campo de los biocombustibles, optimizar procesos desde el diseño es un paso clave para
alcanzar precios accesibles de biocombustibles alternativos a los de primera generación
(típicamente a partir de aceites comestibles) que compiten por la superficie cultivable con la
producción de alimentos: los biocombustibles de segunda generación (etanol a partir de materiales
lignocelulósicos o alcoholes a partir de fermentación de biomasa algal) o de tercera generación
(biodiesel a partir del cultivo de algas productoras de lípidos).
En el caso de los biocombustibles de segunda generación, su producción puede incrementarse
mediante el pretratamiento de materiales lignocelulósicos con celulasas34. Sin embargo, su
implementación en forma económica a escala industrial se ve obstaculizada principalmente por el
costo de producción35. Frecuentemente, se utilizan reactores tipo tanque agitado para la obtención
de celulasa pero en este diseño es difícil modular los niveles de turbulencia para evitar el daño de
los filamentos de microorganismos y se corren riesgos de suboptimizar la producción. La celulasa
se ve afectada por dos grandes fuentes de desactivación: inhibición por adsorción o por excesivos
niveles de turbulencia locales. En la Figura 2.1 se muestra la respuesta del sistema enzimático
celulasa frente a distintas condiciones de operación en un tanque agitado. Se observa un marcado
decrecimiento de la actividad enzimática con la velocidad de agitación36.
Figura 2.1: Influencia de distintas condiciones de agitacion sobre la actividad global de
celulasa ( 17 rps; 33 rps; 50 rps).
7
En la producción de biocombustibles a partir de microalgas, se observa que el escalado de
fotobiorreactores es demasiado costoso, mientras que la producción de biomasa en estanques
abiertos es inferior a la de los fotobiorreactores. Para lograr una alta concentración de biomasa se
necesita nueva tecnología que permita reducir el costo de fotobiorreactores, y son necesarias
nuevas cepas de microalgas productoras de lípidos que tengan alta capacidad de adaptación para
mejorar la producción en estanques abiertos. Además, la cosecha de la biomasa también es cara
y consume mucha energía. A medida que se desarrollan nuevos métodos de cosecha, se necesita
más investigación para aumentar la fiabilidad de estos métodos en operaciones a gran escala37.
En fermentaciones aeróbicas, garantizar un adecuado coeficiente volumétrico de transferencia de
oxígeno es el criterio más aceptado para el escalado de tal forma que la velocidad de crecimiento
de células y los rendimientos de productos obtenidos en estudios de optimización a pequeña
escala se mantengan a escalas más grandes38. Este coeficiente volumétrico de transferencia de
oxígeno depende principalmente de la temperatura, las propiedades reológicas del medio y la
turbulencia desarrollada durante el mezclado39,40.
Asimismo, algunas fermentaciones anaeróbicas, como la del vino, requieren el control del régimen
de flujo a fin de regular la estabilidad del color y para asegurar el flavor41. El mezclado también es
crítico para el caso de lodos activados42.
En consecuencia, un detallado conocimiento de los factores que determinan el comportamiento de
los equipos multifásicos, especialmente los procesos de transporte y la fluidodinámica, resulta
indispensable para contribuir al desarrollo de métodos de escalado de las unidades comerciales.
2.1.1. Columnas de burbujeo y sus aplicaciones en la industria
Las columnas de burbujeo son contactores gas-líquido que se emplean en gran medida,
fundamentalmente debido a sus bajos costos de operación y mantenimiento, ausencia de partes
móviles y baja necesidad de espacio. Además, la elevada velocidad de transferencia, gran área
interfacial, y la posibilidad de funcionamiento con sólidos sin erosión grave o problemas de
taponamiento promueve el uso de estos contactores en muy diversos campos. Por lo tanto,
muchas aplicaciones de estas unidades se encuentran en la industria química, petroquímica,
farmacéutica, industria alimentaria y de tratamiento de aguas y gases27, 43.
Las columnas de burbujeo trifásicas de lecho fluidizado son utilizadas fundamentalmente en
petroquímica (hidrocraqueo44, síntesis Fischer-Tropsch45), y en biotecnología (fermentaciones con
células inmovilizadas46,47, cultivo de algas48,49). Tanto para fermentaciones de gran escala como
para la degradación enzimática de materiales lignocelulósicos y en cultivo de algas, el diseño más
recomendado para lograr los niveles de transferencia de materia entre fases requeridos en la
operación, minimizando los niveles de turbulencia, son las columnas de burbujeo operadas
8
forzando la recirculación, comunmente denominadas reactores de arrastre o tipo Airlift 50. Sin
embargo, el diseño, escalado y control preciso de estos reactores es complicado debido a la
compleja interacción entre fases, que ocasiona retromezclado y atrición de los sólidos
suspendidos, y a las dificultades en la caracterización del movimiento de los mismos a fin de poder
formular modelos más detallados51,52,53.
En reactores catalíticos de lecho fluidizado, el conocimiento preciso de las estructuras que adopta
el flujo multifásico es crítico para el diseño, el modelado e incluso la operación a escala
industrial54. La distribución espacial de catalizador ejerce una gran influencia sobre la conversión y
la selectividad de una reacción catalítica heterogénea, indicadores fundamentales de la
performance de un reactor55. En los reactores trifásicos de lecho fluidizado, estos factores
dependen en gran medida de la hidrodinámica del sistema a través de los tiempos de residencia
que adoptan en distintas regiones del volumen de control del reactor56. Como complejidad
adicional se encuentra la formacion de espuma en el tope de las columnas, tipicamente cuando se
utilizan solventes orgánicos y en fermentaciones. La espuma es una dispersión de burbujas en un
volumen relativamente bajo de líquido que, si bien está fuera del equilibrio, es estable y su
formación es muchas veces indeseable debido a la reducción del volumen activo de líquido e
incluso puede provocar pérdidas de fase líquida57.
Fundamentalmente, los regímenes de flujo que se encuentran en las columnas de burbujeo son
de 2 tipos58: de burbuja, tendencia monomodal en la distribución de tamaño de burbuja con mayor
o menor interacción entre burbujas, con la fracción volumétrica de gas uniforme en la direccion
radial, y heterogéneo (turbulento o slug o flujo anular)59. Estos se muestran en la Figura 2.2. Se
denomina régimen de transición a la zona gris entre régimen de burbuja y régimen heterogéneo.
Figura 2.2: Regímenes de flujo que pueden presentarse en columnas de burbujeo.
9
2.1.2. Tanques agitados multifásicos
El equipo que se usa como reactor en modo batch por excelencia es el tanque agitado dada su
versatilidad y relativa facilidad de instalación60,61. En la industria minera se emplean tanques
bifásicos L-S para la suspensión de partículas sólidas en un líquido que se utiliza para el lavado
de menas o en la etapa de cristalización62. También se suele utilizar en reacciones de
polimerización. Los tanques agitados trifásicos gas-líquido-sólido se usan ampliamente en
hidrogenación y reacciones de oxidación, fermentación, tratamiento de efluentes líquidos y
flotación por espuma63.
Para el escalado de un tanque agitado64 fundamentalmente se considera el número de potencia,
definido como el cociente entre la potencia entregada por el motor del agitador y la potencia
disipada por el sistema. El número de potencia depende principalmente de dos factores, uno
reológico, dependiente del conjunto de las propiedades intensivas del sistema y otro geométrico,
dependiente principalmente de la geometría del tanque y del agitador. Generalmente, los
agitadores se pueden clasificar en dos categorías40: el agitador de flujo radial (por ejemplo, turbina
Rushton) y el agitador de flujo axial (por ejemplo, turbina de cuchilla inclinada), dependiendo
también de la dirección del flujo secundario (el flujo principal es el de rotación en la dirección del
movimiento del impulsor), que influye significativamente en el mezclado65.
A pesar de ser un equipo ampliamente utilizado, los diseños de tanques agitados se basan en
correlaciones de tipo global que involucran el número de potencia, el número de Reynolds y el
número de Froude (cociente entre la energía cinética de las partículas y su energía potencial
gravitatoria)66. Este enfoque resulta en modelos que no proveen información detallada sobre los
fenómenos locales que gobiernan el verdadero resultado del proceso en la escala deseada. Los
diseños basados en correlaciones globales no tienen en cuenta la complejidad del movimiento
interno de los tanques agitados67.
En los tanques agitados trifásicos, los sólidos suspendidos suelen ser muy pequeños,
normalmente menos de cien micrones de diámetro medio. Sin embargo, durante la agitación se
pueden formar agregados a partir de una masa dada de líquido y sólido por oclusión. Estos
agregados pueden ser voluminosos pero tendrían densidad aparente menor a la del sólido
suspendido libre. Es importante estudiar si estos agregados continuan en movimiento en el
recipiente o se convertirían en un depósito en la parte inferior del reactor.
2.2. Estudio de la fluido-dinámica de sistemas multifásicos
Conocer la fluidodinámica de un sistema multifásico en detalle permite describir lo que pasa en su
interior con mayor precisión. Tal es así que muchos autores se han abocado a obtener
información que pueda delimitar los regímenes (o patrones) de flujo, es decir, la distribución e
10
interacción de las fases que componen el sistema. Si bien existen en la literatura numerosos
trabajos orientados al estudio, diseño y escalado de equipos multifásicos68,69,70, su fluidodinámica
extremadamente compleja, producto de la interacción turbulenta de las distintas fases, hace que el
diseño de los mismos siga siendo en gran parte un arte22,71. Los trabajos de fluidodinámica
computacional (CFD) orientados a su simulación adolecen frecuentemente de la apropiada
validación debido a la dificultad en determinar el movimiento de las fases intervinientes72,73,74. Un
método óptimo de estudio debe permitir el movimiento en el espacio y no alterar el flujo de las
fases a‘ rea‘izar ‘a ’edición; es decir, debe ser n“-invasiv“ . Un“ de ‘“s ’ay“res desafí“s es e‘
análisis del movimiento de las fases debido a la dificultad de encontrar trazadores apropiados que
‘“s re”resenten y técnicas ana‘íticas que ”er’itan ’edir in situ sin necesidad de extraer una
muestra para evitar alterar el movimiento71,75.
Durante muchos años, para medir caudal en sistemas monofásicos, se utilizaron medidas de
presión. Si bien dichas medidas no brindan la misma información en sistemas multifásicos, se
pueden aprovechar medidas de fluctuación de presión para determinar proporción de fases,
regímenes de flujo y disipación de energía por turbulencia. Las diversas técnicas de
caracterización de flujo multifásico de principios de siglo proveen información global como relación
de fases y regímenes de flujo. Actualmente se puede lograr obtener información de tipo local de
manera no invasiva con alta resolución espacio temporal71,76,77,
Si bien ninguna técnica puede suministrar una caracterización absoluta de la fluido-dinámica de un
reactor78,79, los procedimientos antes mencionados pueden ser muy útiles a la hora de monitorear
la performance de reactores multifásicos y de proveer datos para contribuir al perfeccionamiento
de modelos computacionales. En muchos casos, el uso de una combinación de técnicas permite
una caracterización completa de la dinámica interna de un reactor. Las limitaciones de cada
técnica se ven compensadas por la valiosa información que suministran, dándole continuidad a
sus desarrollos. Los avances tecnológicos recientes permitieron que muchas de las técnicas que
mencionaremos en este capítulo puedan utilizarse en equipos industriales o al menos en escala
piloto71. Se pueden establecer 3 grandes grupos de métodos de observación no invasiva de flujo
multifásico3,80:
Basados en sensores: uso de sensores de distinta naturaleza (térmicos, transductores de
presión piezoeléctricos o piezorresistivos, fibras ópticas y LASER, conductividad81,
electroquímicos) dispuestos de manera de minimizar su interferencia con el flujo.
Tomografías (imagenología): RX, , capacitivas, de impedancia, resonancia magnética
nuclear.
Velocimetrías (tracking): puede ser visual (Particle Image Velocimetry – PIV) o vía el uso
de trazadores de emisión de radiación de alta energía (Radioactive Particle Tracking –
RPT; Positron Emision Particle Tracking – PEPT).
11
2.2.1. Métodos basados en sensores
El uso de trazadores conductivos para experiencias de estímulo-respuesta (como una inyección
de una solución de sal al sistema) o colorantes probó ser muy útil desde hace ya muchísimo
tiempo al momento de determinar tiempos de mezclado de una manera simple en tanques
agitados64, o para discernir si un modelo de flujo es apropiado68, mediante el empleo de sensores
de conductividad, fotones y temperatura externos o adheridos a las paredes de los recipientes80.
Con este tipo de sensores y con transductores de presión y de capacidad se han determinado
también perfiles de fracciones volumétricas, patrones de flujo y sus transiciones81,82,,83.
2.2.2. Métodos ópticos
Los equipos industriales suelen ser de paredes opacas y, aún si se operara con paredes
translúcidas, los mismos sistemas multifásicos tienen la característica de dispersar la luz
intensamente, complicando la observación lejos de la pared. En consecuencia, las técnicas que
explotan la interacción con la luz visible por parte del sistema poseen una gran resolución
temporal pero tienen aplicaciones muy limitadas dado que la información confiable es sólo
superficial a menos que el sistema sea translúcido o plano, casos que prácticamente no son
representativos de la industria real, por lo cual el uso de estas técnicas está limitado a estudios
académicos. Se puede observar el interior de los reactores opacos, pero siempre implicando la
inserción de un sensor que altera las condiciones de flujo del sistema. Entre las técnicas más
comunes se encuentran84:
Velocimetría por procesamiento de imágenes fotográficas (Particle Image Velocimetry –
PIV), también limitado a sistemas translúcidos pero con la posibilidad de obtener
información 3D a partir de la sincronización de las imágenes tomadas por cámaras
dispuestas en distintos planos de observación85,86. Una propiedad muy interesante de esta
técnica radica en la posibilidad de determinar el campo de velocidades instantáneo a
frecuencias de hasta 100 Hz (Figura 2.3). Calculando la correlación de puntos adyacentes
del campo de velocidades es posible determinar la distribución de cantidades muy útiles
para caracterizar la dinámica de un reactor como ser la energía cinética de turbulencia o
esfuerzos de corte. Dichas cantidades son críticas por ejemplo a la hora de verificar si la
energía que se le imprime al sistema efectivamente se corresponde con un mezclado
adecuado para el caso de la energía cinética de turbulencia y también para saber si las
condiciones de agitación no dañan las partículas en el interior, ítem especialmente
sensible en el ámbito de cultivos celulares a gran escala para la producción de proteínas o
anticuerpos donde un esfuerzo de corte elevado puede llevar a descensos en la
producción por stress hidrodinámico.
12
La anemometría laser Doppler (Laser Doppler Anemometry – LDA) aprovecha la
interferencia de luz coherente proveniente de dos láseres, que correlaciona con la
densidad y la velocidad de las distintas fases. El láser se enfoca en un punto del equipo y
luego se recibe la radiación reflejada en un tubo fotomultiplicador (PMT, Figura 2.4)
acoplado a un osciloscopio para medir diferencias entre las fases de las ondas incidentes,
que luego se usa para efectuar un análisis de correlación a fin de determinar velocidades
relativas de fases.
Figura 2.3: Campo de velocidades instantáneo determinado mediante PIV33. Se muestran
dos condiciones distintas de agitación, con paletas tipo oreja de elefante (izquierda) y con
paletas tipo cuchilla (derecha).
Figura 2.4: Esquema típico de una interferometría láser Doppler87.
La ventaja de estas técnicas es la gran resolución temporal que poseen, en la actualidad la
tecnología de PIV puede tomar imágenes a más de 100 fps y las técnicas láser pueden tomar
datos a más de 1kHz88. La principal desventaja es su alcance: solo pueden ser utilizadas en forma
no invasiva en sistemas transparentes89.
13
2.2.3. Tomografías eléctricas y magnéticas
En la actualidad se pueden aprovechar mayoritariamente 3 propiedades electromagnéticas de la
materia para generar imágenes tomográficas de las distintas fases de un sistema multifásico, a
saber: la impedancia eléctrica, la capacitancia eléctrica y el magnetismo nuclear.
2.2.3.1. Tomografías de impedancia y capacitiva
Las tomografías capacitivas90 (Electric Capacitance Tomography - ECT – Figura 2.5) y resistivas
(Electrical Impedance Tomography – EIT ó Electrical Resistance Tomography ERT - Figura 2.6)
no requieren la inyección de un trazador y poseen alta resolución temporal, aunque los
procedimientos de reconstrucción del comportamiento interno en función de las señales dependen
de ecuaciones integrales de Maxwell que relacionan la distribución de fases con la distribución de
permitividad eléctrica y el potencial eléctrico resultante en función de los potenciales eléctricos
aplicados entre cada par de electrodos. Su implementación utiliza algoritmos complejos, por lo
cual la resolución espacial es relativamente baja.
Figura 2.5: Esquema de montaje experimental y resultado típico de una Tomografía de
Capacitancia Eléctrica (ECT)91.
Figura 2.6: Esquema típico de un montaje experimental de Tomografía de Impedancia
Eléctrica (EIT)92.
14
Cabe resaltar que estas técnicas han sido muy útiles para sistemas no conductivos, su aplicación
está muy extendida en el desarrollo de caudalímetros91,93 de sistemas bifásicos líquidos (mezclas
de aceites comestibles con agua, petróleos y barros con más del 40% de contenido de fase no
conductora) o sistemas gas-sólido y gas-líquido. En la Figura 2.7 se muestra un típico
caudalímetro de impedancia eléctrica.
Figura 2.7: Caudalímetro de impedancia eléctrica.
En el contexto de la técnica de ERT ó EIT, para adquirir la distribución de resistividades, la zona
de interés es usualmente transformada en una matriz espacial o malla. En general se utiliza un
a‘g“rit’“ n“ iterativ“ den“’inad“ ‘inear back ”r“jecti“n que, hasta el momento, es el más
rápido computacionalmente, lo cual es útil si se desea una reconstrucción en tiempo real. El valor
de resistividad en cada pixel a partir del set de medidas se determina a partir de la Ecuación 2.1:
Ecuación 2.1: Algoritmo no iterativo 'linear back projection'.
Donde P(x,y) es proporcional al valor de densidad media de un vóxel determinado. S es la
denominada matriz de sensibilidad, que está íntimamente relacionada con la ley de Ohm a través
de la Ecuación 2.2:
Ecuación 2.2: Matríz de sensibilidad.
Donde m y n representan un par de electrodos. La reconstrucción puede hacerse a partir de datos
de electrodos adyacentes o electrodos opuestos, eligiéndose generalmente los primeros por
15
facilitar los cálculos. Conductividades bajas se corresponden típicamente con sólidos no
conductivos o gases. En la Figura 2.8 se muestra la influencia del número de canales del
instrumental de ECT sobre la resolución de un sistema de distribución de densidad conocida.
Figura 2.8: Reconstrucción tomográfica del apilamiento de dos esferas de arena de distinto diámetro (izquierda) utilizando ECT con 12 (centro) y 24 canales (derecha)
En la Figura 2.9 se muestra una reconstrucción tomográfica obtenida por ERT aplicada a un
tanque agitado L-S. Para bajas velocidades de gas, se pueden estimar tamaños de burbuja y
relaciones de fase GL, LS y GLS con gran confiabilidad si se cuenta con una calibración
adecuada.
Figura 2.9: Reconstrucción tomográfica obtenida por ERT aplicada a un tanque agitado líquido-sólido. Los colores de azul a rojo representan la conductividad de cada voxel.
2.2.3.2. Tomografía de resonancia magnética ultra rápida (fMRI)
Recientemente se ha incorporado a la amplia variedad de técnicas eléctricas de caracterización
de reactores a la novedosa técnica de Tomografía de Resonancia Magnética Nuclear ultra rápida
(ultra fast Magnetic Resonance Imagenología - Figura 2.10) 94. Esta técnica se basa en la sintonía
16
fina de resonancia de ondas de radiofrecuencia con spines nucleares que se encuentran en
presencia de un campo magnético externo.
Figura 2.10: Esquema de un típico montaje experimental de RMN para el estudio de una
columna de burbujeo.
Si bien es una técnica de altos costos inicial y operativo, es la única técnica que permite identificar
el flujo de componentes individuales entre fases95. Incluso es posible cuantificar de manera
confiable la proporción de interfase por unidad de volumen, factor fundamental para la
transferencia de materia entre fases.
La influencia de la vecindad molecular sobre las señales de resonancia magnética permite obtener
información de interfase (Figura 2.11) sin recurrir a modelos que supongan formas de burbuja96
(Figura 2.12), que es fundamental para el monitoreo y control de contactado de fases97. Esto es
17
ideal también para obtener una estimación más precisa del mojado de catalizadores en reactores
trifásicos98 y provee una forma alternativa de estudiar la reologia de sistemas complejos99.
Figura 2.11:Determinación de la distribución de tamaños de burbuja a partir del
tratamiento de imágenes obtenidas por resonancia magnética nuclear.
Figura 2.12: Estimación del contenido de fases en un burbujeador obtenido
por fMRI (arriba). Comparación con lo obtenido por observación visual (abajo).
Posiblemente la desventaja de los altos costos de instalación y operación puedan compensarse
con la obtención de esta invaluable información. La resolución espacial puede alcanzar el
milímetro pero la resolución temporal es relativamente inferior a otras técnicas (no más de 10
Hertz sin pérdida de resolución). Es deseable también que los componentes del sistema posean
un bajo nivel de paramagnetismo, pero trabajos recientes revelan que se puede extraer
18
información incluso en presencia de sustancias de distinto grado de paramagnetismo100,101.
2.2.4. Métodos que utilizan fuentes de radiación de alta energía
Los ensayos no invasivos en la industria de procesos tienen su principal foco centrado en lograr
alta resolución espacial. Por otra parte, las condiciones de flujo transitorio en los procesos
generan la necesidad de una resolución temporal lo más alta posible. En la última década, se han
desarrollado técnicas no-invasivas para profundizar el estudio del movimiento de las fases que
coexisten en sistemas multifásicos, utilizando la detección de radiaciones ionizantes102,103,104,
fundamentalmente métodos de tomografías X y , muchas de ellas utilizadas también en medicina
y estudio de transportes de sedimentos105, con la diferencia en que la dosis de energía permitida,
en este contexto, no tiene casi ninguna limitación. Esta ventaja, sin embargo, genera que las
medidas de protección radiológica requeridas en el lugar de instalación a menudo dificulten y
eleven el costo del análisis, especialmente cuando se utilizan rayos X duros y radiación . De
todas maneras, con respecto a la resolución espacial y temporal, así como la capacidad de
penetrar en los materiales densos, los rayos X y son superiores a cualquier otro tipo de señal71.
Los avances tecnológicos en el área de detección de radiación nuclear permitieron que las
técnicas de tomografías X o posean alta resolución espacial y temporal. Los procedimientos de
reconstrucción de la relación y distribución de fases son mucho más simples que los
implementados en tomografías eléctricas, ya que están gobernados por ecuaciones de
decaimiento exponencial tipo Lambert - Beer donde se reemplaza la absortividad por un
coeficiente de atenuación que es dependiente de los elementos constituyentes, en particular de la
densidad. Aprovechando la misma tecnología, se desarrollaron técnicas de seguimiento de
trazadores líquidos y sólidos.
Las tomografías que utilizan radiación de alta energía pueden implementarse de tres modos:
- Modo de transmisión, que se basa en la dependencia de la atenuación de la radiación de
alta energía con la densidad del material y el número atómico de sus elementos
componentes. Por lo tanto, se pueden discriminar las estructuras a través de su diferente
atenuación, que proviene principalmente de diferentes densidades, es por ésto que se las
denomina genéricamente densitometrías. Las técnicas de imagenología de rayos X y son
mayoritariamente utilizadas de este modo para la visualización de las distribuciones de
fase en flujo bifásico, por ejemplo en reactores trifásicos de lecho fijo, o para flujos de
partículas en un lecho fluidizado. Otro ejemplo típico es la observación por densitometría del flujo trifásico en tuberías, por ejemplo, en el procesamiento de minerales o en
petroquímica106,107.
19
- Las técnicas de imagenología pueden también explotarse a través de la radiación
dispersada. La tomografía de dispersión de rayos gamma se aplica a menudo cuando hay
acceso a un solo costado del objeto a ser inspeccionado o cuando sus dimensiones son
tan grandes que no hay transmisión a través de él108. La implementación más común es el
uso de uno o varios conjuntos de detectores, cada uno colimado para tomar una porción
de la radiación, cuya intensidad define su intersección con el haz incidente. Esta
implementación es denominada enfoque punto por punto. No hay necesidad de
reconstrucción de la imagen ya que los datos de cada voxel están directamente
disponibles71.
- Tomografías de emisión de partícula única: fundamentalmente basada en la emisión de
radiación , son técnicas que proveen gran cantidad de información y que se ha utilizado
para determinar características del movimiento del líquido o del sólido, como velocidades
medias axiales y radiales, intensidades de turbulencia, coeficientes de dispersión3,71,105 ,.
Además, se ha propuesto el análisis de los datos experimentales obtenidos mediante estas
técnicas en el marco de otras teorías, poniendo en evidencia que se pueden inferir
resultados que proveen información relevante de la dinámica del movimiento de las fases
en estos reactores14, 109,110,111.
La Figura 2.13 ilustra los 3 modos de uso de fuentes radiactivas para el estudio de sistemas
multifásicos.
Figura 2.13: Modos de implementacion de estudio no invasivo utilizando radiación de alta
energía. F: fuente de radiación. D: Detector de radiación.
La determinación de la circulación macroscópica en medios multifásicos es un tema que está muy
lejos de haber sido resuelto112,113. Esto se debe fundamentalmente a la posibilidad de múltiples
regímenes de flujo que impiden la aplicación de mediciones directas que se utilizan de rutina en
medios monofásicos114. Al respecto, varios trabajos han informado que el uso de técnicas de
densitometría empleando fuentes de alta energía puede contribuir exitosamente a la
determinación de caudales o al menos de las proporciones másicas de las distintas fases115.
20
Teniendo en cuenta la importancia de poder determinar correctamente el régimen de flujo que se
impone en distintas condiciones de operación, es interesante analizar la factibilidad de optimizar la
explotación de datos obtenidos con los métodos existentes incorporando mediciones en base al
uso de fuentes radiactivas.
2.2.4.1. Tomografía de transmisión de rayos X o En flujos multifásicos, los rayos X son útiles para discriminar fases, siempre que posean suficiente
contraste radiológico. Cuando las diferencias de densidad entre las distintas fases son bajas, se
puede recurrir al uso de rayos X de baja energía o incluso fuentes de rayos X multienergéticos116.
Para energías de rayos X más bajas, la fotoabsorción se convierte en el proceso dominante de la
interacción radiación-materia; ésta es, a diferencia de la dispersión Compton para las energías
más altas, dependiente en gran medida del número atómico y, por tanto, de la composición de
especies a nivel elemental71.
Sin embargo, dado que las energías de rayos X más bajas tienen menos capacidad de
penetración global, también hay límites físicos en el contexto del estudio de equipos
industriales117. En los casos en que el contraste entre las fases es demasiado bajo, la adición de
agentes de contraste que contienen elementos químicos de alto número atómico, tales como bario
o yodo, es una opción71. Por otra parte, dichos agentes de contraste pueden utilizarse
deliberadamente como trazadores de flujo, por ejemplo, para estudiar los efectos de dispersión de
fase líquida. En la Figura 2.14 se muestra un esquema típico de tomografía ultra rápida de rayos
X118.
Figura 2.14: (a) vista lateral de un esquema de tomografia ultra rápida de rayos X y (b)
vista superior.
21
La fuente de radiación necesaria para tomografía de transmisión o densitometría debe ser
atenuable3; es decir, de una energía no demasiado elevada para que los fotones del haz sean
parcialmente absorbidos por el medio que atraviesan, para poder así brindar información sobre él.
Los coeficientes de atenuación dependen de la energía; a medida que ésta aumenta, los
coeficientes generalmente decrecen. Además, dichos coeficientes pueden variar en forma
diferente para las distintas fases presentes, lo cual contribuye a la detección cuantitativa de la
fracción volumétrica de cada fase.
La radiación electromagnética, aquí rayos X y , interactúa con la materia principalmente mediante
tres procesos: a) efecto fotoeléctrico; b) efecto Compton y c) formación de pares electrón-positrón,
aunque este último sólo interviene cuando la energía de la radiación es superior a 1.022 MeV.
Durante el efecto fotoeléctrico, el fotón incidente es totalmente absorbido y su energía es
entregada a un electrón atómico que es eyectado con una energía cinética igual a la energía del
fotón menos la energía de ligadura del electrón. Por su parte, el efecto Compton puede
interpretarse como un choque elástico entre el fotón incidente y un electrón atómico, supuesto
libre y en reposo. Como consecuencia de la interacción, el fotón es dispersado con una menor
energía y el electrón adquiere como energía cinética, la energía remanente.
Dependiendo de la energía del fotón y del número atómico de los átomos que componen el medio,
los procesos de interacción tienen diferentes probabilidades de ocurrencia, dominando el
fotoeléctrico a las más bajas energías (hasta aproximadamente 100 keV), el Compton a energías
medias y la formación de pares a partir de unos 2 MeV. Como resultado de estas interacciones, la
intensidad del haz decrece a medida que penetra en el medio y ese decrecimiento está
fuertementente vinculado a las sustancias que componen el medio.
La variación en la atenuación del haz permite hacer una correlación entre la intensidad transmitida
en función de la proporción para un paso óptico de un largo determinado. Cabe señalar que, al
usar radiación , no se observan efectos de refracción como en la fotometría UV-visible. Luego, en
principio, no es necesario que las fases estén separadas, sólo importa su densidad y su
correspondiente coeficiente de atenuación en el rango de energías donde se presentan los picos
característicos.
En la Tabla 2.1 se muestran los radioisótopos comunmente utilizados en densitometría y para
tomografías de transmisión o X.
Isótopo Vida media (años) Emisión (keV) Emisión X (keV)
241Am 432,7 60 13.9; 17.8 133Ba 10.5 81; 303; 356 31; 35 137Cs 30.1 662 32 ; 36 60Co 5.3 1173; 1333 ---
22
Tabla 2.1: Isótopos comunmente utilizados en densitometría y/o X.119
En la Figura 2.15 se muestra un esquema típico de tomografía de rayos utilizado en equipos de
escala piloto e industrial.
Figura 2.15: Disposición típica de un tomógrafo para aplicaciones industriales.
Los detectores son de germanato de bismuto (BGO)71.
2.2.4.2. Seguimiento de partícula única radiactiva
Dentro del campo del seguimiento de partículas radiactivas existen dos fenómenos nucleares que
se pueden explotar: la emisión de positrones (Positron Emitter Particle Tracking - PEPT) y la
emisión de radiación (Radioactive Particle Tracking – RPT, también llamada Computer
Automated Radioactive Particle Tracking - CARPT), utilizadas mayormente para el estudio del
movimiento de las fases sólidas. La técnica más común de seguimiento de trazadores líquidos es
la tomografía de emisión de positrones (PET), idéntica a la utilizada en medicina, la posibilidad de
sintetizar trazadores de distinta estructura molecular permite obtener información de distintos
componentes. La inyección de trazadores radiactivos en fase fluida requiere de insumos muy
costosos y condiciones de seguridad extremas.
En ambos casos se detecta radiación , en el caso de PET y PEPT los positrones son aniquilados
por la nube electrónica del núcleo emisor, emitiendo un neutrino y dos fotones en direcciones
opuestas (back-to-back emission) con una energía característica de 512 keV, y en el caso de
RPT, el trazador es activado por bombardeo neutrónico a una especie nuclear que decae
mayormente a través del mecanismo - y fotones (Figura 2.16). Los algoritmos de reconstrucción
son diferentes dado que en el caso de RPT el perfil de emisión de radiación es en todas
direcciones y en el caso de PEPT es co-lineal, influyendo a su vez en la complejidad del sistema
de detección. En el caso de PEPT además se requiere verificar la coincidencia temporal de los
eventos de emisión registrados.
23
Figura 2.16: Tanto el decaimiento (derecha) como la aniquilación entre un positrón y un
electrón (izquierda) resultan en la emisión de radiación 120.
Las geometrías características de las dos emisiones son distintas, lo cual redunda en que los
dispositivos de detección y sus correspondientes reconstrucciones sean diferentes.
2.2.4.2.1. Tomografía de seguimiento de partículas emisoras de
positrones - Positron Emitter Particle Tracking - PEPT
En lo que respecta a PEPT se recurre a un algoritmo de triangulación3, lo que implica el uso de
una cámara de detección recubierta de micro-arreglos de detectores de estado sólido (típicamente
CdTe dopado con Zn o germanato de bismuto –BGO-). En las Figuras 2.17 y 2.18 se ilustran el
esquema de reconstrucción y las instalaciones necesarias para un procedimiento de PEPT.
Figura 2.17: Esquema de una cámara de detección para la tomografía de emisión de
positrones PEPT (izquierda). Configuración de arreglo de detectores de BGO para PEPT
(derecha)121.
24
Figura 2.18: Instalaciones típicas de tomografía de emisión de positrones en escala
laboratorio (izquierda) y piloto (derecha)122.
Asimismo, en la Figura 2.19 se muestra un ejemplo de distribución de sólidos determinada por
esta técnica en un tambor rotatorio.
Figura 2.19: Distribución del contenido de sólidos determinada mediante PEPT en un
mezclador de sólidos tipo tambor rotatorio.123
2.2.4.2.2. Radioactive Particle Tracking – RPT
La técnica RPT c“’ienza en ‘a década de‘ 60 c“n ‘“s estudi“s de K“nduk“v y
colaboradores124,125 sobre movimiento de partículas en suspensión a través de conductos. Dos
décadas después, la técnica toma su impulso actual con el trabajo del grupo del Prof. Milorad P.
Dudukovic126,127 en el Laboratorio de Ingeniería de Reactores Químicos (Chemical Reactor
Engineering Laboratory, CREL)128 de la Universidad de Washington, St. Louis, Missouri, EEUU.
Actualmente existen 4 países en el mundo que realizan activamente esta técnica, entre ellos la
Argentina129,130.
25
Para la técnica de RPT, mostrada esquemáticamente en la Figura 2.20, se usa un arreglo de
detectores de centelleo (típicamente ioduro de sodio dopado con talio) más accesible en términos
económicos con respecto al microarreglo de detectores de PEPT. La reconstrucción, es decir la
determinación de la posición de la partícula en función de la serie temporal de señales, puede
realizarse, a partir de una importante cantidad de datos, por alguno de estos tres métodos71:
- Realizar una calibración y modelar al sistema de detección mediante la determinación de
funciones -spline que se usan para interpolar posiciones considerando que la señal
depende fundamentalmente de la distancia a los detectores.
- El uso del método de Monte Carlo para simular la característica estocástica de la
desintegración del trazador131 a fin de estimar la respuesta del sistema de detección en
base a un modelo154 que considera que la señal depende del ángulo sólido subtendido
entre el trazador y cada detector, de la atenuación media del sistema, la potencia emisiva
del trazador y la eficiencia de los detectores.
- El entrenamiento de una red neuronal que asocia una posición espacial a cada conjunto de
señales simultáneas acusadas por cada detector132. Este último procedimiento requiere de
alguna parte de los anteriores (calibración o simulación) a fin de disponer de la información
necesaria para alimentar la red.
Estos métodos de reconstrucción involucran el empleo de algún procedimiento de optimización y
búsqueda que permita encontrar la mejor posición que ajusta la señal predicha con la señal
medida3.
La necesidad del procedimiento de optimización para encontrar la posición más probable del
trazador implica el requerimiento de una etapa de calibración, que consiste en disponer el trazador
en posiciones conocidas dentro del volumen de control a estudiar y el registro de la señal del
conjunto de detectores para cada posición3. La precisión de la reconstrucción de las trayectorias
por el método RPT depende entonces de la precisión del instrumental de detección y de la
precisión con la que se mida la posición espacial de los puntos de calibración.
La tecnología actual permite obtener resoluciones espaciales del orden del milímetro y temporales
del orden de los 100 Hz y se puede medir continuamente, lo que permite la obtención de
trayectorias de partículas muy extensas, de horas o hasta de días. Las mismas son de utilidad
para el análisis de la dinámica de las fases condensadas presentes en un equipo multifásico. A
partir de una trayectoria, suponiendo ergodicidad, se puede obtener el campo de velocidades
promediado en el tiempo y, de ello, información útil para el diseño de un reactor (distribución de
contenido de fases, energía cinética de turbulencia, esfuerzos de corte, tiempos de residencia y
mezclado macroscópico, velocidades de fluidización y recirculación)71,104,129,133. Los resultados
obtenidos son confiables siempre y cuando se construya el trazador adecuado que imite las
26
propiedades (densidad, mojabilidad, resistencia mecánica) de la fase que se desea monitorear3,
además de requerir de un protocolo previo de calibración, que describiremos en las secciones
siguientes.
Figura 2.20: Esquema típico de RPT (izquierda) e información que puede obtenerse de
esta técnica (centro-derecha).
En la Figura 2.21 se muestra un mapa axial-radial de esfuerzos de corte en un reactor tipo airlift,
determinado a partir del análisis de trayectorias obtenidas por RPT.
Figura 2.21: Visualización de campos escalares, promediados en la dirección tangencial y en el tiempo, de los esfuerzos de corte en la dirección radial-axial en un reactor tipo airlift
(ug = 0,01 m/s)134.
27
La técnica de RPT se ha empleado para la caracterización del movimiento de sólidos en diversos
equipos multifásicos. Se utilizó para el estudio de fluidizado gas-sólido135,136,137,138,139 y para
reactores fluidizados líquido-sólido y trifásicos7,140,141. En todos estos casos, la fase trazada es
sólida y se reportaron numerosas características de estos equipos, algunas de las cuales se
presentan y discuten en el capítulo 5. Además se ha utilizado RPT para estudiar el movimiento del
líquido en columnas de burbujeo126,142 tomando recaudos en la preparación del trazador a fin de
que tenga la misma densidad del líquido (neutrally buoyant particle).
Se discute respecto de la capacidad de la técnica para obtener información apropiada del
movimiento del líquido dado que es muy complicado lograr un trazador emisor que tenga las
”r“”iedades de ‘as ‘‘a’adas seeding ”artic‘es 143, que se utilizan para estudiar el movimiento de
fluidos por métodos ópticos (PIV). Está generalmente aceptado que es más importante que el
trazador tenga igual densidad que la fase trazada a que tenga igual tamaño143.
Asimismo, Mostoufi y Chaouki144 mostraron que en un reactor gas-sólido los resultados de RPT no
se modificaron fuertemente al emplear trazadores de distinto tamaño. La información que se
pierde por el tamaño del trazador es la que corresponde a torbellinos de tamaño menor al de la
partícula, que afecta los resultados de turbulencia. Sin embargo, dado que es una de las únicas
técnicas aplicables a equipos de gran envergadura (escala piloto o industrial) y en condiciones de
operación que corresponden a regímenes altamente turbulentos, la técnica se emplea para
determinar el movimiento de líquidos en estas condiciones; se ha empleado también para estudiar
el movimiento de sólidos en reactores tipo slurry agitados145 y para el estudio de mezcladores de
partículas146.
Cabe mencionar que muchos métodos actuales de diseño y escalado de equipos multifásicos se
basan en simular la compleja fluidodinámica que caracteriza a estos equipos mediante códigos de
CFD, los resultados proveen información relevante para proponer ecuaciones de clausura para los
mismos y eventualmente su validación en casos particulares. Como uno de los ejemplos más
recientes147, en la Figura 2.22 se muestra la comparación entre perfiles radiales de velocidades
axiales y radiales determinadas por Laser Doppler Anemometry, CFD Reynolds Averaged Navier
Stokes (RANS) basado en dos modelos de turbulencia148 (k/ estándar y k/ Reynolds
Normalization Group149) y RPT para un tanque agitado con una turbina tipo Rushton a una altura
normalizada de 0,39.
Aparte de su mayor costo, la resolución temporal de la técnica de PEPT es relativamente más
baja (típicamente 40-60 ms) con respecto a la que se puede lograr con RPT, además en PEPT la
energía cinética con la que sale el positrón hace casi imposible su aniquilación con la nube
electrónica correspondiente al núcleo emisor, limitándola a resoluciones mayores a 1mm. Esto
significa que las velocidades rápidas, por ejemplo las que se dan en la proximidad de una turbina
28
Rushton o en las inmediaciones de burbujas de ascenso rápido, son a menudo significativamente
menores que los valores reportados en la literatura en hasta un 50%147. Ademas, PEPT no es muy
eficiente para la reconstrucción de posiciones de las partículas de trazador cerca del borde del
sistema. Es por ésto que la técnica RPT representa una gran promesa para la investigación de los
flujos turbulentos y las características del mezclado de equipos multifásicos, y para evaluar la
adecuación de los modelos numéricos de escala industrial.
Figura 2.22: Perfil de velocidades axiales (izquierda) y radiales (derecha), normalizadas por la velocidad de agitación y a una determinada altura, estimadas para un tanque
agitado a partir de LDA ( ), CFD- k/ estándar (-),CFD-RNG (- -) y RPT (o).
29
“It is a really quite simple game, we just work by analogy. The only real complication is notation
and one slight twist of signs.” Richard Feynman: Lectures of Physics150.
3. Desarrollo experimental
En este capítulo se describen en primer lugar las principales técnicas y procedimientos
experimentales utilizados en el estudio de los sistemas multifásicos examinados.
Posteriormente se presentan los esquemas y características de las maquetas de escala
banco-piloto empleadas, incluyéndose detalles específicos que se tuvieron en cuenta en
cada caso.
3.1. Técnica de tomografía de emisión de una única partícula radiactiva
(Radioactive Particle Tracking – RPT)
El método de seguimiento de una partícula radiactiva única (Radioactive Particle Tracking - RPT)
consiste en contabilizar simultáneamente la cantidad de rayos que llegan desde un trazador
sólido en movimiento a un conjunto de detectores de radiación de alta energía ubicados
estratégicamente alrededor del equipo en estudio.
El número de fotones que alcanza a interactuar con cada detector es proporcional al ángulo sólido
subtendido por el detector a la fuente radiactiva utilizada como trazador, que a su vez depende de
la distancia trazador-detector. Por lo tanto, la detección simultánea de radiación con un conjunto
de detectores dispuestos alrededor de la columna permite determinar la posición media del
trazador en cada intervalo (o período) de medición.
3.1.1. Elección de radiotrazadores
La técnica RPT tiene como objetivo detectar la posición de una fuente radiactiva de forma tal que
el medio interpuesto entre ella y los detectores influya lo mínimo posible, lo cual orienta la
búsqueda de radioisótopos a emisores de alta energía (E > 0,4MeV). Cuanto mayor es la
energía de los fotones emitidos, la sensibilidad del método es mayor porque la trayectoria de
dichos fotones se ve menos afectada por el medio que atraviesa dependiendo fundamentalmente
de la distancia trazador-detector. Sin embargo la energía de la radiación no debe ser
excesivamente alta (menor a 1,7 MeV) ya que la eficiencia de detección disminuye rápidamente
con la energía de la radiación. Se establece entonces una relación de compromiso entre reducir la
30
sensibilidad a la fluctuación de densidad del medio y la construcción de un sistema de detección
compacto que pueda contabilizar fotones gamma con mínima pérdida de eventos.
La técnica RPT se basa en considerar un patrón de emisión isótropo. Todo tipo de decaimiento
radiactivo provee una emisión de esas características, aunque existen limitaciones en cuanto a
la forma de producción del radioisótopo; en la actualidad, básicamente son 3 métodos: a) reacción
nuclear producida por un haz de iones en un acelerador, b) fisión nuclear y c) bombardeo
neutrónico en un reactor nuclear. Sin embargo, debido a costos, seguridad radiológica, cantidad
de radioisótopo producido y separación isotópica, el único medio práctico es el bombardeo
neutrónico. Los trazadores así obtenidos son ricos en neutrones y decaen por emisión . Dicho
mecanismo de emisión es característico de núcleos ricos en neutrones con respecto a sus pares
estables. Los emisores pueden obtenerse a partir de bombardeo neutrónico en un reactor nuclear,
como el RA1 de la Comisión Nacional de Energía Atómica (sede Constituyentes).
El hecho de que la síntesis del radionucleído para el trazador implique la utilización de bombardeo
neutrónico restringe los núcleos a partir de los cuales se puede obtener material radiactivo de las
características anteriormente descriptas. Por un lado se requiere que el isótopo abundante posea
una gran sección eficaz de captura neutrónica, , y por otro es necesario que el radionucleído
obtenido posea una vida media adecuada. En la Tabla 3.1 se muestran radionucleídos utilizados
como trazadores en RPT. En general, un trazador de RPT debe cumplir los siguientes requisitos:
- Ser insoluble en los fluidos a estudiar; debe ser sólido o estar debidamente encapsulado de
manera de constituir una partícula puntual, hipótesis fundamental de la metodología.
- Poseer una vida media lo suficientemente larga como para realizar los experimentos, además
es conveniente que no sea demasiado larga para que alcance un estado estable rápidamente
luego de ser usado, por cuestiones de seguridad radiológica.
Nucleído Preparación (barn) Vida media Núcleo hijo E (MeV) 24Na 23Na(n,)24Na 0.53 15.0 h 24Mg 1.369 y 2.754 46Sc 45Sc(n,)46Sc 27 83.8 d 46Ti 0.889 y 1.121 60Co 59Co(n,)60Co 37 5.27 a 60Ni 1.173 y 1.333 99Mo 98Mo(n,)99Mo 0.13 2.8 d 99Tc 0.740 198Au 197Au(n,)198Au 98.7 2.7 d 198Hg 0.412
Tabla 3.1: Radionucleídos de potencial aplicación en RPT151.
En este trabajo se emplearon, como precursores de trazadores, sales de sodio (que pueden
utilizarse con gran seguridad en medios gaseosos o líquidos no polares) u oro metálico que, por
poseer una gran sección eficaz para la captura de neutrones, se puede emplear en muy pequeñas
cantidades (del orden de los microgramos). El 198Au decae, por emisión de una partícula y un
antineutrino (Ecuación 3.1), a 198Hg (excitado, en la Figura 3.1 se muestra su esquema de niveles
31
poblados por decaimiento ) que, a su vez, emite un fotón en forma isótropa. En el caso del 24Na, el emisor de los fotones es el 24Mg, también producto del decaimiento .
Au + n Capturaneutrónica→ Au Decaimientobeta −→ Hg∗↓Hg + γ + e− +
Ecuación 3.1: Procesos intervienentes en la activación y decaimiento del 198Au.
Figura 3.1: Esquema de niveles del 198Hg poblados por decaimiento - de 198Au.
3.1.2. Instrumentación para la detección de radiación en RPT
El objetivo de la técnica RPT es detectar la posición de un trazador radiactivo sólido en constante
movimiento. En consecuencia, es necesario que el detector pueda hacer conteos de fotones
rápidamente porque la frecuencia de muestreo es alta. En el caso de la presente tesis se trabajó
con intervalos (o períodos) de muestreo de 10 ó 30 ms.
La radiación , producto del decaimiento de núcleos atómicos excitados se puede detectar de
distintas formas, mediante una variedad de materiales, en función de lo que se necesite saber de
esa radiación. En el caso de RPT, es crucial adquirir los recuentos de fotones con alta eficiencia,
es decir, minimizando pérdidas de fotones en el sistema de detección. Típicamente, en el contexto
de RPT, los detectores traducen los fotones a un pulso de corriente proporcional a la energía
que transfiere el fotón a la zona de detección. Se dice que se opera el sistema de detección en
’“d“ de ”u‘s“s 152.
32
3.1.2.1. Detectores
Los detectores aptos para realizar la experiencia de RPT deben, en primer lugar, poseer
eficiencias elevadas para fotones de alta energía. Además, deben traducir rápidamente los
fotones detectados en una señal que pueda ser leída por un sistema de adquisición, es decir se
requieren detectores de respuesta rápida, a fin de evitar apilamiento (y consecuente pérdida) de
eventos. También es deseable que se presenten en tamaños adecuados para poder ensamblar un
arreglo alrededor del sistema en estudio, que sean fáciles de operar y que además sean robustos
eléctrica y mecánicamente. Los detectores que cumplen, en principio, con estas condiciones son
los centelladores y los semiconductores.
En la Figura 3.2 se presenta una comparación de la resolución de dos detectores, uno de
germanio (Ge) hiperpuro (semiconductor) y uno de cristal de centelleo de ioduro de sodio dopado
con talio, NaI(Tl). Ambos tipos de detectores son adecuados para trabajar en el rango de 400 –
1700 keV de energía.
Figura 3.2: Espectro de energía de una fuente de 60Co medido con un detector de centelleo de NaI(Tl) y un semiconductor de Ge hiperpuro.
Para obtener buenas relaciones señal ruido, los detectores de centelleo son acoplados a tubos
fotomultiplicadores de ganancias de hasta 109 mientras que los detectores de tipo semiconductor
son refrigerados a bajas temperaturas (T -200ºC) para minimizar el ruido térmico.
Las ventajas de los detectores centelladores frente a los semiconductores, para RPT, son: a)
menores tiempos de respuesta (menor pérdida de fotones); b) menores tiempos de puesta a
punto; c) trabajan a temperatura ambiente; d) mayor eficiencia; e) menores costos (hasta 30
veces menores); f) menor fragilidad y g) menor tamaño. La desventaja es la menor resolución en
energía. Es importante que el fotopico pueda ser separado fácilmente del fondo Compton, ésto
nos restringe a detectores de menos del 10% de resolución en energía. Como no es necesaria
33
una elevada resolución en energía, y por ser más económicos y de operación más sencilla, la
elección del tipo de detector recae sobre los detectores de centelleo, que consisten en un cristal
que emite luz de fluorescencia UV-visible al recibir radiación . En la Tabla 3.2 se detallan
características y costos de los detectores de centelleo (de 2 x2 ) más utilizados.
Material del cristal centellador Resolución energética (%) C“st“ (€) NaI (Tl) 6 800 LaBr3 3 10000 BaF2 10 1200
Tabla 3.2: Resoluciones y costos de los centelladores más utilizados.
Debido a su bajo costo y su adecuada eficiencia para los objetivos de RPT, los detectores
seleccionados para realizar estas experiencias fueron de NaI(Tl), que tiene un tiempo
característico de fluorescencia de 230 ns además de tener un gran rendimiento en fotones (38
fotones UV/keV de radiación , el mayor de los centelladores comunes). En la Figura 3.3 se
esquematiza el mecanismo de respuesta de un cristal de centelleo de NaI(Tl).
Bandaprohibida
Banda de conducción
Banda de valencia
Estados excitados del activador
Estado basal del activador
Fotón de centelleo
Figura 3.3: Mecanismo de fluorescencia del centro del detector de centelleo de NaI(Tl). Se llama activador al elemento Talio que se usó para dopar al NaI.
Un detector centellador como los utilizados (Figura 3.4) consta de un cristal de centelleo de NaI(Tl)
de f“r’a ci‘índrica (en nuestr“ cas“ crista‘es de 2 de ‘“ngitud x 2 de diá’etr“) as“ciad“ a un
fotomultiplicador que traduce los fotones UV provenientes de la interacción de los fotones con el
cristal a un pulso de corriente cuya integral es proporcional a la energía depositada por el fotón interactuante. Cada fotomultiplicador se alimenta con fuentes de tensión del orden de los 1000V.
Puede acoplarse a un preamplificador (opcional, en esta tesis no se han usado preamplificadores).
Figura 3.4: Estructura interna de un detector de centelleo acoplado a un tubo fotomultiplicador y preamplificador.
34
3.1.2.2. Sistema de adquisición de datos
Como se mencionó anteriormente, se necesita un detector de rápida respuesta a fin de
contabilizar fotones con baja pérdida por apilamiento y, en principio, no es necesario saber la
energía exacta del fotón incidente sino sólo el número de fotones cuyo pulso de corriente supera
un umbral debidamente configurado de manera tal de capturar el fotopico (Figura 3.5).
Los pulsos de salida de los detectores son tomados por un sistema de tratamiento de señales y de
adquisición de datos (Figura 3.6) compuesto por amplificadores rápidos, discriminadores de
señales (que básicamente disciernen entre pulsos de corriente correspondientes a los fotones de
la energía esperada y las señales producidas por el denominado fondo Compton), acumuladores
de conteo de fotones (escalímetros), un reloj de alta precisión que determina el tiempo real de
cada período de muestreo de fotones y un conversor analógico-digital (ADC) responsable de la
habilitación del envío de señales registradas a la computadora al finalizar cada período de
muestreo (determinada desde un generador de señales).
La señal proveniente de cada detector pasa a través de un amplificador rápido, de menor
resolución energética que un amplificador espectroscópico, pero respuesta mucho más rápida.
A continuación se utiliza un filtro de energía a fin de considerar la cobertura completa del fotopico.
Esto se logra a través del módulo discriminador, que establece un umbral que permite eliminar
señales provenientes principalmente de la interacción, por efecto Compton, del fotón incidente con
el material del detector.
Figura 3.5: Espectro de energías de 198Au medido con cristal de centelleo de NaI(Tl).
35
Figura 3.6: Disposición real de la electrónica asociada al sistema de detección.
Los módulos para el tratamiento de señales se montan en bastidores (crates) NIM (Nuclear
Instrumentation Measurement). El mencionado módulo discriminador, montado en el crate NIM1
(Figura 3.7), entrega a su salida una señal lógica cada vez que la señal del amplificador rápido
supera el umbral de interés fijado previamente.
Figura 3.7: Traducción de las señales provenientes del detector a contaje . Cada señal lógica, correspondiente a un pulso de corriente proveniente del detector que supera el
umbral prefijado en el discriminador, es acumulada en un módulo denominado escalímetro (scaler)
durante un intervalo (o período) de tiempo prefijado independientemente por un generador de
funciones y medida por un reloj contador regresivo de 216 pulsos con una frecuencia de
36
aproximadamente 262 kHz lo cual significa que la precisión de la medida del tiempo real de
adquisición en cada período de muestreo es de 3,81 s.
En paralelo a la acumulación de conteos de fotones situado en el NIM1, en otro bastidor (NIM2,
Figura 3.8) se genera independientemente la ventana correspondiente al período de muestreo, a
partir del envío de pulsos (con forma similar a la obtenida a la salida de un detector y con un
período igual al valor nominal del intervalo de muestreo ajustado con una precisión de 1 ns) desde
un generador de funciones a un amplificador espectroscópico, que genera dos señales con la
misma frecuencia de entrada. Una de las dos señales es lógica e indica que ha llegado un pulso a
la entrada del amplificador. Esta señal lógica es a continuación tratada en un generador de
ventanas y retras“s Gate and De‘ay Generat“r (GDG), de manera tal que pueda ser aceptada
por una de las entradas del ADC, eliminando pérdidas por error de comunicación. La otra señal es
analógica, siendo su voltaje fijado arbitrariamente a un valor medio del período de aceptación del
ADC, alrededor de 5V. Las dos señales (la lógica y analógica) llegan al ADC en coincidencia
temporal y con la frecuencia de muestreo.
Figura 3.8: Generación de período de muestreo.
Cada vez que llegan las dos señales en coincidencia temporal desde el NIM2 al ADC, se marca el
fin de un período de tiempo de adquisición al activarse una alerta, denominada LAM (Look At Me),
que habilita la lectura de todas las señales contabilizadas por cada escalímetro, asociado a cada
detector, y los tiempos reales de adquisición determinados por el reloj contador regresivo; esa
información es transmitida desde el bus CAMAC (Computer Automated Measurement and Control)
a un almacenamiento de memoria (buffer) con interfase a una PC. En el mismo crate CAMAC se
encuentra una placa controladora que actúa como interfaz a una PC. La Figura 3.9 ilustra el flujo
de señales desde el detector hasta que se guarda en la memoria de una computadora.
Luego de adquirir los contajes de cada detector, la placa controladora reinicia los escalímetros y
se habilitan para un nuevo conteo de fotones . La batería de escalímetros + reloj contador
regresivo + ADC + placa controladora están montados en un crate CAMAC, que posee zócalos de
norma dedicada que administra la energía necesaria para el funcionamiento estable de dichos
37
circuitos además de brindar la posibilidad de ser programados desde una computadora. El
resultado de esta serie de transducciones de señal es la cantidad de fotones que interactúan con
cada detector en un período de tiempo determinado con un error de aproximadamente 4 s.
Luego de la adquisición de datos, se hace una corrección por decaimiento normalizando todos los
conteos al tiempo inicial para que sean comparables entre sí. Así finalmente se obtienen los datos
crudos de número de fotones efectivos por cada período de tiempo real de adquisición medidos
en cada detector simultáneamente.
Fig
ura
3.9:
Dia
gram
a de
fluj
o qu
e re
pres
enta
eta
pas
de tr
ansd
ucci
ón d
e se
ñale
s.
38
3.1.3. Disposición espacial de los detectores y método de reconstrucción de
la trayectoria del trazador
El tipo de información que se obtiene, con el método RPT, depende de la disposición espacial del
arreglo de detectores. En esta tesis se presentan una variante tridimensional (RPT) y otra con los
detectores formando una fila alineada, de donde se obtiene información unidimensional (RPT-1D).
A partir de la trayectoria tridimensional obtenida por RPT se pueden estimar: el campo de
velocidades de la fase medida, parámetros de turbulencia, tiempos de mezcla, etc. Si bien la
trayectoria tridimensional obtenida por RPT posee mucha más información que la unidimensional
reconstruida por RPT-1D, la reconstrucción aproximada de la trayectoria axial del movimiento de
un trazador, utilizando un sistema de detectores alineados verticalmente junto al equipo en
estudio, es suficiente para extraer de manera no invasiva información útil para el diseño y control
de estos equipos.
3.1.3.1. Disposición espacial para reconstrucción en 3D (RPT)
Para estimar la posición del trazador, y su desplazamiento en el espacio 3D, es preciso obtener
información de al menos 3 detectores ubicados alrededor del equipo que registren una relación
señal / ruido no despreciable. Rodeando de detectores en posiciones conocidas al equipo en
estudio se pueden estimar las posiciones más probables del trazador a partir de las señales
medidas simultáneamente por cada detector. En la Figura 3.10 se muestra una buena distribución
para el procedimiento de reconstrucción153, que resulta ser ubicando estratos de detectores
apilados de manera tal que los detectores no se apantallen entre sí y estén ubicados en distintas
posiciones angulares, minimizando la distancia axial entre ellos.
Figura 3.10: Esquema de un montaje para RPT (izquierda). Planteo geométrico para la reconstrucción 3D3 en el caso de uso de detectores de centelleo (derecha).
39
En nuestro caso, para fijar los detectores alrededor de los equipos disponemos de un andamiaje
basado en piezas encastrables de perfil rectangular. Éste andamiaje es el más sencillo de
construir y garantiza la precisión necesaria para la determinación de las coordenadas de los
detectores. Éstos se disponen separados 90º entre sí y en posiciones axiales tales que se forman
estratos de hasta 4 detectores.
El número de fotones por unidad de tiempo que llegan a un detector juega un papel
importantísimo en la correcta detección de la radiación. Cuanto mayor sea este número, tanto
menor será el error estadístico, pero tanto mayor será el tiempo muerto y el apilamiento. Los
trazadores se activan por bombardeo neutrónico hasta una actividad para la cual el tiempo muerto
y el apilamiento pueden ser considerados despreciables, cuando el trazador se encuentra a la
menor distancia posible de cada detector (el peor escenario para estos problemas). Una vez fijada
esta actividad, habrá zonas del equipo para las cuales la sensibilidad de uno o más detectores
será baja debido al bajo contaje y al correspondiente alto error estadístico (el contaje es
proporcional al ángulo sólido que presenta el detector al trazador). Por lo tanto, es importante
trabajar con un gran número de detectores alrededor del equipo para tener alta sensibilidad en
todas las regiones donde se pueda encontrar el trazador.
Para lograr la reconstrucción de la trayectoria del trazador, se requiere estimar cuál sería el
conjunto de señales registradas por los detectores cuando el trazador se encuentra en distintas
posiciones del equipo. La reconstrucción de la trayectoria del trazador se realiza a partir del
conocimiento del contaje esperado en cada detector cuando la fuente radiactiva se ubica en las
diferentes ”“sici“nes de‘ react“r. Est“ es, debe’“s c“ntar c“n un dicci“nari“ que as“cie cada
posición del trazador con un conjunto de contajes en los detectores.
Dich“ dicci“nari“ se c“nstruye c“n“ciend“ ‘a ge“’etría de‘ react“r-siste’a de detección , ‘a
actividad de la fuente radiactiva, el coeficiente de atenuación lineal del medio, la eficiencia
absoluta de cada detector y otros parámetros, para cada posición del trazador. El proceso total es
el siguiente:
El número de fotones (C) detectados por un detector a partir de una fuente emisora de radiación
(ecuación 3.2)154 depende del tiempo de muestreo (T), de la actividad de la fuente (A), del número
de fotones emitidos por cada desintegración (), de la eficiencia absoluta de detección (), de la
eficiencia del detector en el fotopico () y del tiempo muerto (). La eficiencia depende del ángulo
sólido subtendido entre la fuente y el cristal del detector (ver Figura 3.10), de los coeficientes de
atenuación lineales del medio dentro del reactor, R, de sus paredes, W y del detector, D, como
así también de la geometría del detector y del espesor de las paredes del reactor. R, W, D son
las distancias atravesadas por el fotón en el reactor, la pared del reactor y el detector,
respectivamente.
40
tectordedelerficie
dSneer
rdonde
A
ATCfotonesdeCuentas
DDWWRR
sup
)(3
ˆ)·1·(ˆ
1
Ecuación 3.2: Número de fotones detectados en función de la posición relativa de la
fuente al cristal del detector.
A fin de resolver el sistema de ecuaciones expresado en la Ecuación 3.2 (una ecuación para cada
detector), el modelo presenta, para cada detector, 3 parámetros a ajustar: R, el coeficiente de
atenuación medio del sistema multifásico que se interpone entre el trazador y el detector, , el
tiempo muerto del detector y A, la intensidad efectiva (en términos de fotones que interactúan
con los detectores mediante efecto fotoeléctrico) de la fuente. El cálculo de las eficiencias
absolutas de los detectores es en particular complejo y se realiza por el método de Monte Carlo.
Para realizar el ajuste de los parámetros involucrados deben realizarse, además diversas
mediciones previas.
A fin de maximizar la precisión de la reconstrucción, en primer lugar, se debe minimizar el
apilamiento de fotones tanto en el sistema de adquisición de datos como por regulación de la
actividad de la fuente y en segundo lugar, se deben conocer con exactitud las posiciones de los
detectores y del trazador en una calibración previa, que consiste en ubicar la fuente en posiciones
predeterminadas dentro del equipo y medir la respuesta típica de los detectores. La calibración se
realiza en las mismas condiciones de operación en la que se lleva a cabo el experimento, a fin de
poder asociar adecuadamente variaciones entre perfiles de señales y posición espacial. En la
Figura 3.11 se muestra el número de cuentas registrado por cada detector cuando el trazador se
ubica en distintas posiciones de calibración. Cuanto mayor sea el número de detectores del
arreglo, mejor es la resolución del método.
Una vez ajustados los parámetros del modelo para cada detector, se calcula una base de datos de
correspondencia entre posiciones dentro del reactor y distribución de señales, denominado
diccionario. Cabe mencionar que el diccionario depende sensiblemente de la disposición de los
detectores alrededor del sistema en estudio, por lo que es fundamental que los experimentos se
hagan manteniendo la disposición espacial de los detectores utilizada para la calibración.
41
Figura 3.11: Señales simultáneas registradas por 15 detectores dispuestos alrededor del
equipo cuando el trazador se ubica en distintas posiciones durante una calibración de
experimentos de RPT.
Durante el experimento propiamente dicho, el trazador se mueve libremente dentro del equipo,
registrándose el número de fotones que descargan su energía en cada uno de los detectores
durante un tiempo de muestreo determinado (Figura 3.12). Comparando las señales medidas a
cada tiempo por el conjunto de detectores con la información del diccionario, cada posición más
probable se estima como aquella que minimiza una función objetivo, calculada como la suma de
errores relativos de las señales medidas por los detectores respecto de las estimadas.
42
Figura 3.12: Cuentas registradas por cada detector con tiempos de muestreo de 30ms. Se muestra un intervalo de 3s.
A ”artir de ‘a rec“nstrucción, ent“nces, se “btiene c“’“ resu‘tad“ una ”“sición ’ás ”r“bab‘e
dado que en la reconstrucción se supone que el trazador permanece en una posición fija durante
todo el período de muestreo. Por este motivo, el tiempo de muestreo debe ser corto. La tecnología
actual permite efectuar mediciones con una resolución temporal de hasta 10ms y entre 1-5mm de
resolución espacial. En la Figura 3.13 se ilustran las proyecciones en el plano transversal y la
variación temporal de la coordenada axial de una porción de 3s de trayectoria. En la Figura 3.14
se muestra la misma porción de trayectoria en 3 dimensiones.
Figura 3.13: Proyección de la trayectoria obtenida por RPT 3D en el plano XY (izq.) y en el eje Z (der.), a partir de las señales de la Figura 3.12.
43
Figura 3.14: Trayectoria obtenida por RPT mediante reconstrucción de los datos de la Figura 3.12.
3.1.3.2. Disposición espacial alineada para reconstrucción en 1D (RPT1D)
La metodología propuesta en esta sección requiere un arreglo de detectores de centelleo alineados
verticalmente junto al equipo que se analiza. Al igual que en RPT, los detectores registran en forma
simultánea la intensidad de radiación emitida por la partícula trazadora que representa al líquido o al
sólido en suspensión.
A partir de las series temporales obtenidas por el sistema de detección, se determina solamente la
componente axial de la trayectoria del trazador (en adelante trayectoria axial) considerando que el
conteo de fotones es fuertemente dependiente de la distancia entre el trazador y el detector. La
dependencia de la intensidad de la señal (el número de cuentas que registran los detectores) con
la distancia del trazador al detector es una función mono modal cuyo pico es muy pronunciado.
44
La Figura 3.15 ilustra un esquema del sistema utilizado.
Figura 3.15: Esquema del montaje experimental de RPT-1D, también denominado RPT-AAD.
Dada la geometría del equipo y la localización de los detectores, si el período de muestreo es
suficientemente corto, aquel que se encuentra más próximo al trazador registrará un mayor conteo
de fotones. El procedimiento de reconstrucción asigna al trazador la posición axial del centro del
detector que acusa la máxima señal y, si dos detectores comparten el mismo orden de magnitud
de señal (con un 25% de tolerancia), se asigna a la partícula una posición axial ubicada
equidistante de las coordenadas axiales de los centros de dichos detectores. Este procedimiento
de reconstrucción brinda 2N-1 posiciones posibles (donde N es el número de detectores del que
consta el arreglo).
En la Figura 3.16 se ilustra la respuesta de 8 detectores alineados estimada por simulación
considerando el modelo expresado en la Ecuación 3.2, suponiendo valores típicos de los
parámetros ajustados en las experiencias de RPT.
Figura 3.16: Simulación del número de cuentas registradas por 8 detectores alineados. Se encuentran superpuestas señales del trazador encontrándose en 81000 posiciones dentro
de la columna. En negro se indica la posición axial de cada cristal detector.
45
La Figura 3.17 muestra boxplots de la distribución de señales obtenidas por detectores alineados
cuando el trazador está en movimiento, mostrando que la hipótesis de base para RPT-1D se
mantiene válida en una condición experimental normal.
Figura 3.17: Distribución de señales obtenidas simultáneamente en cada detector cuando
se estima la posición del trazador a distintas alturas.
En las Figuras 3.18 y 3.19 se ilustra, respectivamente, la información medida y la trayectoria axial
del trazador, reconstruida mediante el método RPT-1D.
Figura 3.18: Serie temporal de conteo de fotones simultáneos en cada detector
obtenidas con el método RPT-1D.
46
Figura 3.19: Trayectoria del trazador reconstruida por RPT-1D a partir de las señales
mostradas en la Figura 3.18.
Dado que no se requiere una etapa de calibración, el método de reconstrucción de la trayectoria
axial obtenido por RPT1D es más sencillo algorítmicamente (10 líneas de código fuente de RPT1D
vs. 500 líneas que a su vez invocan sub-rutinas que deben repetirse varias veces hasta optimizar
funciones objetivo para RPT1D), siendo varios órdenes de magnitud más rápido. Además, dado
que no requiere intervenir el equipo a examinar es más factible de ser implementado para
monitoreo y diagnóstico en tiempo real de la operación de un equipo industrial.
3.2. Densitometría como técnica complementaria de RPT
La densitometría es un procedimiento experimental que permite la determinación de
proporciones volumétricas de las fases presentes en sistemas multifásicos. Se requiere saber la
intensidad de un haz de rayos , de energía conocida, que atraviesa un sistema de composición a
determinar, y compararla con la intensidad de un haz de referencia.
A diferencia de los radionucleídos utilizados en RPT, la fuente de radiación necesaria para esta
experiencia debe ser atenuable; es decir, de una energía no demasiado elevada (del orden de
decenas de keV) para que los fotones del haz interactúen con cierta probabilidad con el medio que
atraviesan, brindando información sobre él. Los coeficientes de atenuación dependen de la
energía; los coeficientes generalmente decrecen porque decrece la probabilidad de interacción
con la materia a medida que la energía del fotón aumenta. Además, dichos coeficientes pueden
variar en forma diferente para las distintas fases presentes, lo cual contribuye a la detección
cuantitativa de la fracción volumétrica de cada fase.
La radiación proveniente de la fuente radiactiva interactúa con la materia dentro del equipo,
básicamente por efecto fotoeléctrico (se absorbe toda la energía del fotón) o efecto Compton (se
absorbe parte de la energía)155. Dado que se usan fotones de algunas decenas de keV no se
presenta la formación de pares electrón-positrón. De esta forma, la actividad de la fuente medida
es menor a la que se mediría en vacío. La porción de fotones absorbidos depende de los
47
coeficientes de atenuación lineal de las sustancias que componen el medio y del camino recorrido
en cada una de ellas.
La variación en la atenuación del haz depende de la proporción de fases (hold up) para un paso
óptico de un largo determinado. Cabe señalar que, al usar radiación , no se observan efectos de
refracción como en la fotometría UV-visible. Luego, en principio, no es necesario que las fases
estén separadas. El razonamiento es enteramente análogo al de una espectrofotometría UV-
visible, donde la atenuación es mayormente proporcional a la densidad y, en menor medida, a la
composición del medio que se atraviesa.
La intensidad transmitida, I, es función de la intensidad emitida por la fuente, de los coeficientes
de atenuación y de los pasos ópticos de cada una de las fases presentes. Se los puede relacionar
según la Ecuación 3.3, donde Li es la proporción de paso óptico que corresponde a la fase i, i es
el coeficiente de atenuación, que depende de la identidad de la fase i y de la energía del fotón, Iref
es la intensidad de referencia; en general, el haz incidente.
fases#
1iio
i
fases#
1iref
LL
L·)II
ln(
Ecuación 3.3: Sistema de ecuaciones que relaciona las señales de fotometría de rayos con la proporción de las distintas fases del sistema en el paso de la radiación.
En la Figura 3.20, se esquematiza el procedimiento de las experiencias. Se muestra la disposición
del detector, de la fuente y del sistema multifásico cuyas fracciones volumétricas se desean
determinar.
Figura 3.20: Esquema del método de densitometría. La radiación debe ser colimada.
48
Para obtener la distribución axial de fracciones volumétricas de gas se puede efectuar la
densitometría con el mismo arreglo experimental implementado en la técnica RPT-1D empleando
una fuente externa. Se utiliza como fuente una pastilla radiactiva de 241Am de 2 mCi de actividad,
soportada sobre una placa de metal, además de estar sellada y colimada en un vial de plomo. Es
una fuente de rayos atenuab‘es (<100 keV de energía), que ”resenta varias ‘“ngitudes de “nda
características (Figura 3.21), situándose su principal emisión a 60 keV.
Figura 3.21: Intensidad de señal (en cuentas/5min) en función de la energía de los rayos emitidos por una fuente de americio 241.
En un sistema bifásico (ej: columna de burbujeo gas-líquido), con una sola fuente monoenergética
es suficiente para obtener las fracciones volumétricas de gas y líquido. En general, en una
densitometría se requiere de (m-1) fuentes de radiación distintas, donde m es el número de fases
del sistema. En el caso de estudiar sistemas trifásicos gas-líquido-solido con fases condensadas
de coeficientes de atenuación muy similares a 60 keV (ej: carbón, alginato de calcio y agua 0,39;
0,24 y 0,21 cm-1 respectivamente), conociéndose de antemano la relación entre fases
condensadas, se puede utilizar una sola fuente de radiación considerando el mismo coeficiente
de atenuación efectivo para ambas fases condensadas, constituyendo lo que se conoce como
pseudofase.
Dado que la distribución de densidad del sistema es muy fluctuante, y despreciando la atenuación
debida a la fase gas, el contenido de fase condensada se puede obtener determinando la
atenuación media del medio multifásico como se expresa en Ecuación 3.4, en la cual g, L y s
son las fracciones volumétricas de las fases gaseosa, líquida y sólida, respectivamente. El
contenido de fase gas se puede obtener mediante aplicación del balance de materia, resultando la
Ecuación 3.5.
Espectro de emisión de radiación del 241
Am
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
0 20 40 60 80
Energía (keV)
Inte
nsid
ad
(cu
en
tas/5
min
)
49
ln ( II ) = (−μ · α − μL · αL − μ · α ) · X ≅ −μL · αL − μ · α · X≈ −μ · X · αL + α
Ecuación 3.4: Relación que describe la atenuación de un haz colimado de radiación incidente en un sistema trifásico donde los coeficientes de atenuación de las fases
condensadas son similares.
=> α = ln IILln IIL
Ecuación 3.5: Expresión que relaciona el contenido de fase gas con la señal fotométrica observada, y comparada con una columna llena de agua.
Donde Io e IL son, respectivamente, las intensidades de radiación en las condiciones g = 1
(columna vacía) y L = 1 (columna llena de líquido), representa las atenuaciones de medios de
distinta densidad y X es la longitud recorrida entre la fuente y el detector. Una vez determinada la
fracción volumétrica de pseudofase condensada se puede obtener, por balance de masa, los
contenidos de líquido y sólido si la distribución del contenido de sólidos es conocida, por ejemplo,
a partir de experimentos de RPT. Cabe mencionar que al escribir la Ecuación 3.4 se realiza la
aproximación de asimilar una relación de distancias con una fracción volumétrica; estrictamente el
hold up que se calcula se conoce como hold up a ‘“ ‘arg“ de ‘a cuerda ( ch“rda‘ h“‘d u” ) que
atraviesa el haz de fotones.
3.3. Equipos multifásicos en estudio
Se estudiaron dos tipos de reactores: columnas de burbujeo gas líquido (bifásica) o gas líquido
sólido (trifásica) y tanque agitado trifásico. A continuación, se describen las características de
cada equipo y detalles relacionados con la aplicación de las técnicas presentadas en las
secciones previas de este capítulo.
3.3.1. Columna de burbujeo bifásica (gas-líquido; GL)
Los experimentos han sido llevados a cabo en una columna acrílica de 1,2 m de altura y 0,1 m de
diámetro interno. Con este sistema se realizaron experimentos de RPT-1D, para determinar la
componente axial de la trayectoria del trazador.
La velocidad superficial del aire se varió entre 0,010 y 0,130 m/s. La fase gaseosa ingresa por la
base de la columna a través de un distribuidor tipo plato perforado con entrada lateral desde un
compresor, cuya presión de salida está controlada por un presostato. En la línea de aire se
50
intercaló un filtro de aceite y de polvo, además de un caudalímetro con válvula reguladora de
caudal tipo aguja (Figura 3.22). El distribuidor está preparado para que puedan circular gas y
líquido, pero en este trabajo se cubrieron los orificios de entrada de líquido dado que se estudió el
equipo en operación batch con circulación continua de aire. En la Figura 3.23 se presenta la
fotografía de la columna utilizada.
Figura 3.22: Distribuidor de gas tipo plato perforado con entrada lateral (izq.). Caudalímetro de gas con válvula reguladora (der.).
Figura 3.23: Columna empleada para los experimentos de RPT1D en sistemas GL.
51
Los líquidos ensayados fueron agua, glicerina 80% p/v y soluciones acuosas de
carboximetilcelulosa (CMC) en distintas concentraciones (0,5 a 2,0% p/v). Estas últimas presentan
un comportamiento reológico de fluido pseudoplástico. En la Tabla 3. 3 se detallan las
características de los liquidos utilizados. Los trazadores empleados en la columna de burbujeo
gas-líquido representan el movimiento macroscópico del líquido.
Liquido Densidad (kg/m3)(*) k(**) (mPa.sn) n(**)
Agua 1000 1 1
Glicerina 80% v/v 1220 918 1
CMC 0.75% p/v 1008 140 0.88
CMC 1.1% p/v 1011 510 0.77
CMC 1.5% p/v 1016 902 0.74
CMC 2.0% p/v 1021 4122 0.66
Tabla 3. 3: Propiedades reológicas de los líquidos utilizados en la columna GL.
(*) Método: Picnometría. Temperatura ambiente : 20ºC
(**) Método: Viscosímetría de cono y plato. Los parámetros k y n corresponden a la relación de Ostwald-de
Waele: τ = k γ
Los trazadores radiactivos utilizados constan de una esfera hueca de polietileno con una pequeña
pieza de oro, de no más de una decena de microgramos, inserta en su centro. La densidad del
polietileno es menor a la de los líquidos ensayados (~900 kg/m3) y el oro posee una densidad de
16000 kg/m3. La astilla de oro se introduce en un orificio de la bolilla de polietileno y se cubre
luego con un pegamento que gelifica y acaba por encapsular la astilla. Los pesos del polietileno, la
astilla de oro y el pegamento son manipulados de manera tal que la densidad del trazador se
acerque a la densidad de los líquidos ensayados. Para ello, se parte de una partícula de
polietileno relativamente grande que, luego de incorporar la astilla de oro, se pule eliminando parte
del polietileno hasta lograr que la partícula quede a media altura en la solución a estudiar.
Previ“ a ‘a activación, en frí“ , ‘a esfera de ”“‘ieti‘en“ se s“’etió a un trata’ient“ c“n s“‘ución
sulfocrómica, como fue propuesto por Linek et al. (1974)156, de manera tal de incrementar su
mojabilidad. Luego la partícula es activada por bombardeo de neutrones lentos a un flujo
neutrónico 6·1011 cm-2s-1 en el reactor nuclear RA1 de la Comisión Nacional de Energía Atómica
(sede Constituyentes) para dar 198Au hasta actividades del orden de decenas de Ci. Los
detectores registraron simultáneamente series temporales de intensidad de radiación a una
frecuencia de 33 y 100Hz (30 ms y 10 ms de período de muestreo) durante 1h para cada
velocidad del gas.
Complementariamente se llevaron a cabo experiencias de densitometría colocando una fuente
sellada de 241Am de 2mCi sobre la pared externa de la columna y enfrentada a cada uno de los
52
detectores para así obtener un perfil axial de la distribución de fases.
3.3.2. Columna de burbujeo trifásica (gas-líquido-sólido; GLS)
La misma columna descripta en la sección 3.3.1 es utilizada para ensayos con líquido en batch
con sólidos en suspensión. Los sistemas estudiados fueron agua-alginato de calcio-aire (sistema
GLS1) y agua-carbon activado-aire (sistema GLS2). En ambos casos, la velocidad superficial del
aire que fluidiza se varió entre 0,010 y 0,130 m/s; además se realizaron experiencias de
densitometría con un procedimiento análogo a los sistemas GL, utilizando la distribución de
detectores de RPT-1D y la misma fuente sellada de 241Am. Con el sistema GLS1 se realizaron
experiencias de RPT; para ellas se dispusieron los detectores como se ve en la Figura 3.24, en
estratos de 4 detectores de a pares en las antípodas de ejes perpendiculares.
Figura 3.24: Sistema RPT con el sistema GLS1 en operación.
53
En el sistema GLS1, la fase condensada es una solución acuosa de CaCl2 0.5M con un 8% p/v de
esferas de alginato de calcio de 5mm de diámetro formadas por goteo de solución de alginato de
sodio 1,5% p/v en una solución de cloruro de calcio 0,5M. El trazador consta de una esfera hueca
de polietileno de alta densidad (PEAD) de 1mm de diámetro que sella una astilla de decenas de
microgramos de oro en su interior. Dicha esfera es recubierta del gel de alginato de calcio para
que alcance el tamaño, densidad e interacciones superficiales que presenta la fase que se desea
estudiar.
Cabe resaltar que el recubrimiento final de trazador debe realizarse en en ca‘iente , ya que e‘ ge‘
de alginato de calcio se puede descomponer en las condiciones en las que se realiza la activación
del oro en el reactor nuclear. La esfera que contiene al oro activado se recubre, en dos etapas, de
un gel de alginato de calcio, generado a partir del intercambio iónico de alginato de sodio 1,5% p/v
y de CaCl2 0,5M. La primera etapa consiste en unir dos mitades de esfera de gel de alginato de
calcio, una de las cuales se forma solidaria al trazador en un molde semiesférico (Paso 1)
mientras la restante se forma in situ en un molde esférico (Paso 2). El fraguado del gel en cada
paso se logra por intercambio iónico con la solución de CaCl2 a través de un punto de contacto
con el que están provistos los moldes. La Figura 3.25 ilustra los pasos de la primera etapa de
recubrimiento del trazador con gel de alginato de calcio.
Figura 3.25: Pasos de la primera etapa de recubrimiento del trazador con gel de alginato
de calcio
En la segunda etapa, como el recubrimiento del trazador no posee forma esférica al extraerlo de la
matriz, resulta necesario recubrirlo una vez más con solución de alginato de sodio por inmersión,
adquiriendo forma esférica como se muestra en la Figura 3.26. Se deja fraguar en solución de
cloruro de calcio 0,5M durante el tiempo suficiente para asemejar su flotabilidad al resto de las
partículas del lecho en términos de densidad final (1020 kg/m3). Las experiencias se realizan
inmediatamente después del armado del trazador.
54
Figura 3.26: Trazador sellado de 198Au recubierto de gel de alginato de calcio.
Con el sistema GLS 1, aire – agua - alginato de calcio, se realizaron experiencias tanto de RPT-
1D como de RPT en condiciones similares con el fin de validar la información que se extrae del
método simplificado. Para la calibración requerida en RPT, se utiliza el mismo trazador sin el
recubrimiento.
Para estudiar el sistema GLS2 se utilizó una suspensión en agua de carbón activado granular
(dp≈1’’), f‘uidizada ”“r circu‘ación de aire a través de una c“‘u’na de 0,1’ de diá’etr“ y 1,2’
de alto. El volumen de lecho en reposo es el 5% del volumen de agua. Se utilizaron 14 detectores
de NaI(Tl) alineados en la dirección axial, provistos de la electrónica asociada necesaria para
determinar el número de fotones con energías cercanas a la del fotopico de los rayos característicos del radioisótopo trazador, 198Au.
El trazador empleado es la misma esfera de polietileno con oro de los experimentos con el
sistema GLS1 sin el recubrimiento del gel de alginato de calcio, que posee una densidad e
interacciones superficiales similares a las de las partículas que conforman el lecho fluidizado. En
este experimento se utilizaron trazadores con una actividad de aproximadamente 80Ci. Los
detectores registraron simultáneamente series temporales de intensidad de radiación a una
frecuencia de 100Hz durante 1h para cada velocidad del gas. En este caso se realizaron
experimentos de RPT1D.
3.3.3. Reactor tipo tanque agitado
Estas experiencias se orientan al estudio del movimiento de un sólido voluminoso en un reactor
GLS tipo tanque agitado utilizando la técnica de RPT.
55
Se empleó un reactor de vidrio agitado por una paleta semiaxial de teflón, que gira por la acción
de un motor comandado por un regulador de velocidades. En su interior, el tanque posee
deflectores cuya intención principal es disminuir la altura de los vórtices generados durante la
agitación.
En el reactor se introducen 2.3L de isooctano (densidad: 690 kg/m3 ; viscosidad 0.5 mPa.s) y entre
0 y 17g de un óxido de un metal de transición finamente dividido (densidad: 2200 kg/m3; diámetro
medio de partícula: 80m), siendo así el contenido de sólidos global entre 0 y 7g/L.
El objetivo de las experiencias fue estudiar el movimiento que tendría un agregado voluminoso de
este sólido con distintas velocidades de agitación a una velocidad de burbujeo de nitrógeno fija en
10 mL/min. En consecuencia, el trazador debe representar este agregado, el cual tendrá un
tamaño de partícula sensiblemente mayor y una menor densidad que la densidad del sólido.
El montaje del sistema de detección sobre el reactor se efectuó según los planos presentados en
la Figura 3.27 (vista superior), donde se puede ver claramente los deflectores en los bordes
internos del reactor, y en la Figura 3.28 (vista lateral).
En la Figura 3.29 se muestra la instalación empleada en operación. Las experiencias se realizaron
con circulación de N2 proveniente de un tubo y el efluente se burbujea en N2 líquido (dedo frío)
para evitar enviar iso-octano al ambiente.
Figura 3.27: Esquema de la instalación empleada para los experimentos: vista superior del reactor y de la disposición de los detectores empleados.
56
Figura 3.28: Esquema de la instalación empleada para los experimentos: vista lateral del reactor y de la disposición de los detectores empleados.
Figura 3.29: Equipo experimental empleado para determinar el movimiento del sólido en
una suspensión líquido-sólido en funcionamiento.
57
En la Figura 3.30 se muestra el agitador, cuyo diámetro representa 3/4 del diámetro interno del
reactor y que consta de 3 paletas de teflón dispuestas en configuración tipo cuchilla cuadrada con
una inclinación de 30° con respecto al eje vertical y cuyo vástago, de vidrio de 2 cm de diámetro,
está colocado a una distancia de 2 cm del fondo. Las paletas sobresalen 1,5 cm con respecto al
extremo del vástago.
Figura 3.30: Detalle del tipo de agitador utilizado.
Se utilizó como trazador un cristal de cloruro de sodio recubierto por una fina capa de poliacrilato
de metilo para evitar pérdidas por abrasión previamente a la activación por bombardeo de
neutrones a 24NaCl (Figura 3.31). El trazador es insoluble en iso-octano y posee una densidad
similar a los aglomerados de óxidos de metal del sistema.
Figura 3.31: Cristal de cloruro de sodio usado como trazador, luego de la activación por
bombardeo neutrónico.
58
‘If it is possible to go from any state with P>0 to any other along a path of probability p>0, the
system is ergodic and the strong law of large numbers can be applied’.
Claude Shannon157
4. Procedimientos de análisis de los resultados
En este capítulo, se describen los procedimientos de análisis utilizados para extraer información
relevante para el diseño y control de la operación de equipos multifásicos, a partir de datos
obtenidos por RPT y densitometría . Como hemos visto anteriormente, la tecnología de RPT
permite obtener la trayectoria de un trazador con resoluciones espaciales del orden de 5 mm y
temporales de hasta 10 ms, pudiéndose medir continuamente por tiempos prolongados (varias
horas, incluso días). Es decir, una trayectoria extensa del trazador que posibilita la obtención de
información del movimiento de la fase condensada en estudio en el interior del equipo.
Un conocimiento preciso de la trayectoria de un trazador en el espacio-tiempo permite determinar,
por diferenciación numérica, las velocidades instantáneas en cada lugar por el que se desplaza
dicho trazador. Se puede obtener información local promedio a partir de trayectorias adquiridas
durante un período de tiempo suficiente largo como para disponer de información
estadísticamente significativa en todo el volumen de control.
4.1. Análisis del movimiento de la fase trazada en base a la teoría
estadística de la turbulencia
Uno de los marcos teóricos que se utilizan para extraer información, a partir de las trayectorias
obtenidas por RPT, sobre el movimiento de las fases presentes en un equipo multifásico tiene en
cuenta la teoría estadística de la turbulencia158. Esta teoría considera tanto la aproximación
euleriana como lagrangiana159. En el primer caso, implica la discretización del espacio en parcelas
o vóxeles a fin de establecer cómo varía la velocidad en distintas posiciones. Por otra parte, el
enfoque lagrangiano considera el comportamiento medio de un conjunto de partículas liberadas en
una determinada posición siguiendo sus respectivas trayectorias. Se requiere asumir la hipótesis
de ergodicidad que permite representar las trayectorias de distintas partículas a partir de extractos
de la trayectoria de una única partícula en tiempos diferentes; ésto implica que el promedio de
conjuntos de partículas (ensemble average) es equivalente a un promedio temporal de una larga
trayectoria.
59
4.1.1. Campos de velocidades
A partir de las trayectorias del trazador pueden calcularse las series temporales de las velocidades
de varias maneras, siendo la más simple la de tomar la diferencia de posiciones sucesivas y
dividirla por el tiempo de muestreo. También puede realizarse un ajuste no lineal de varias
posiciones y luego calcular la derivada de la curva en el punto central. Generalmente, dada la
precisión de la que se dispone, se procede de la forma más sencilla, es decir, calculando
diferencias sucesivas debido a que el tiempo de muestreo es corto y no requiere la imposición de
ningún tipo de función de ajuste. Una vez calculadas las velocidades instantáneas, se puede
determinar el campo de velocidades euleriano imponiendo una discretización que cubra todo el
equipo.
A fin de calcular las velocidades medias en cada posición en las cuales se ha discretizado el
espacio, se asigna la velocidad instantánea al punto medio entre las dos posiciones sucesivas a
partir de las cuales se la calculó. Posteriormente, se promedian todas las velocidades que caen
dentro de una parcela (o voxel) definido como (x ± x; y ± y; z ± z), donde x, y, z son
coordenadas cartesianas y los i se toman del orden del tamaño del trazador, a fin de generar una
discretización que permita un número de eventos significativo en la mayoría de los vóxeles.
A partir del campo de velocidades en 3D se pueden calcular las proyecciones en los planos
horizontal (x-y) y radial-axial (r-z), y/o perfiles en las distintas direcciones; fundamentalmente se
reportan los perfiles axiales y radiales de las distintas componentes de la velocidad promedio.
Para realizar el análisis considerando el enfoque lagrangiano, a partir de una extensa trayectoria
del trazador, que típicamente tiene más de 300000 posiciones sucesivas, se toman extractos de
trayectoria que comienzan a distintos tiempos a partir de puntos dentro de un determinado voxel
determinado (Figura 4.1). Estos extractos representarían trayectorias de distintas partículas que
parten de una misma posición.
Para definir la longitud de los extractos se debe tener en cuenta la velocidad media con la que se
desplaza el trazador en relación al tamaño del voxel, a fin de permitir que recorra una longitud
apreciable desde el punto inicial. Asimismo, conviene evitar la superposición de extractos para
evitar correlación. Generalmente se establece un período de entre 5 y 10s dado que, para las
condiciones de operación examinadas, es un tiempo en el cual el trazador puede haber recorrido
completamente el equipo.
60
Figura 4.1: Extracto de trayectorias que comienzan en una misma parcela o voxel.
61
4.1.2. Parámetros de turbulencia
En la sección anterior se estimó la velocidad media de cada parcela como el promedio de las
ve‘“cidades de varias ”artícu‘as que c“’ienzan su trayect“ria en una deter’inada ”arce‘a de‘
espacio o voxel. Se puede utilizar la misma discretización del espacio empleada para la obtención
de los campos de velocidades para calcular otros estimadores estadísticos de relevancia
fluidodinámica a partir del estudio lagrangiano de la población de cada voxel.
La energía cinética de turbulencia y los tensores de deformación promedio de cada voxel se
pueden determinar a partir de la matriz de correlación de las componentes espaciales de las
velocidades. La Ecuación 4.1 ex”resa ‘a identidad de‘ tens“r de def“r’aci“nes ( stress tensor ) y
su adecuación dentro de la teoría estadística de la turbulencia a través de las ecuaciones de
Reynolds158,160 ( Reyn“‘ds stress tens“r ) ”ara describir ‘a turbu‘encia en re‘ación a ‘as
fluctuaciones promedio ′ = − donde ui es la componente i de una velocidad instantánea y
es la velocidad promedio asignada al centro del voxel donde también pertenece ui.
= ( ) / = ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′ ′
Ecuación 4.1: Definición del tensor de deformaciones (izq.) y su aproximación desde la
teoría de la turbulencia estadística según Reynolds (der.).
Las componentes ′ ′ son los promedios espaciales del producto de las fluctuaciones de las
proyecciones de la velocidad en las direcciones k y j respectivamente, producto asimilable a la
correlación cruzada entre dos componentes de las velocidades obtenidas de cada ocurrencia de la
trayectoria dentro de un voxel158.
La traza de la matriz, es decir la suma de los componentes de la diagonal, es conocida como la
intensidad de energía cinética de turbulencia y los elementos fuera de la diagonal representan los
esfuerzos de corte en las distintas direcciones de la parcela.
En la Figura 4.2 se muestra la idea del procedimiento para determinar los campos de velocidades
y sus proyecciones en los distintos ejes del espacio así como también los parámetros de
turbulencia, siendo posible obtener todo a partir de los mismos extractos de trayectoria que
atraviesan una determinada parcela.
62
Figura 4.2: Análisis de velocidades instantáneas en una parcela del espacio que cubre la trayectoria de un trazador.
63
4.1.3. Varianza y coeficientes de dispersión
El coeficiente de dispersión (D) de un sólido fluidizado y/o de elementos de líquido puede ser
estimado a partir de la relación de Einstein (Ecuación 4.2) para la divergencia de trayectorias de
moléculas161, considerando su equivalencia con un coeficiente de difusión superado el tiempo de
correlación de Lagrange158.
ⅅ = = ∑ (| − |)
Ecuación 4.2: Relación de Einstein como definición del coeficiente de dispersión
Donde es la varianza de las trayectorias con centro en el punto inicial xo al cabo de un
período de tiempo = (t-to), siendo to el tiempo inicial de cada trayectoria. En la Figura 4.3 se
representa la varianza de la proyección axial de las trayectorias en función del tiempo. El
coeficiente de dispersión axial de sólido se determina a partir de la pendiente de la zona del
gráfico de donde se encuentra una relación de tipo lineal. Posteriormente la varianza tiende
a un valor relativamente constante dado que las partículas se mueven dentro de un recinto
acotado. Se debe verificar que el número de trayectorias consideradas sea significativo para
garantizar confianza en la determinación de la varianza a cada tiempo. En forma análoga se
puede estimar el coeficiente de dispersión para las otras direcciones del espacio.
Figura 4.3: Varianza de la componente axial de trayectorias que parten del mismo punto en función del período de tiempo transcurrido.
64
4.2. Análisis considerando herramientas utilizadas para la explotación de
grandes volúmenes de datos
La explotación de grandes volúmenes de datos toma cada vez más importancia para la toma de
decisiones de riesgo162. Fue tradicionalmente adoptada en el área de finanzas para la asignación
de seguros y la compra-venta de acciones. También se aplica ampliamente al monitoreo
estadístico de equipos en plantas industriales163.
4.2.1. Análisis simbólico
Ya en su época, Galileo intentaba dar con una descripción racional de los complejos movimientos
de los cuerpos celestes a través de asignación de símbolos a patrones recurrentes, con ello tuvo
éxito para demostrar la existencia de satélites alrededor del planeta Júpiter164.
En la última década, el análisis simbólico de series temporales165,166 se ha empleado para la
clasificación de estados dinámicos y para el monitoreo de procesos14,167. La serie experimental se
convierte en una sucesión de símbolos siguiendo ciertos criterios. Posteriormente, las secuencias
de símbolos se analizan para buscar patrones recurrentes15 y para obtener las huellas dactilares
del estado dinámico subyacente168. Por lo general se siguen dos enfoques: definiendo estos
símbolos desde un punto de vista estático o dinámico.
4.2.1.1. Simbolización estática
Desde el punto de vista estático, el procedimiento para definir los símbolos tiene en cuenta el
rango de valores que toma la variable de la serie temporal y asigna un símbolo subdividiendo el
rango en valores equiespaciados. Dado que las trayectorias son series temporales de posiciones,
subdivisiones del rango indican posiciones en el espacio. Este procedimiento se utilizó
fundamentalmente para analizar las trayectorias obtenidas por RPT-1D. Los símbolos se
definieron a partir de la posición axial de la partícula teniendo en cuenta el número de detectores
utilizados.
Para asignar los símbolos, se asimiló a cada posición axial reconstruida con el arreglo RPT-1D
como un bit de información, 1 si la partícula se encuentra significativamente cerca del detector y 0
en caso contrario (ej: si en un arreglo de 8 detectores la partícula se encuentra en un instante
cerca del detector 3, el símbolo correspondiente es el 00100000; si se encuentra tan cerca del
detector 5 como del 6, el símbolo correspondiente es el 00001100). Naturalmente, los símbolos
que posean más de dos bits activos se descartan dado que la partícula a lo sumo se encontrará
entre dos detectores. Si esos números binarios obtenidos se convierten en sus números
decimales asociados (por ejemplo, para 8 detectores, números entre 1 y 2⁸), los símbolos posibles
65
son 2, 4, 8, 16, 32, 64, 128 y 256 (en el caso en que sólo un detector se encuentre
significativamente cerca de la partícula) y los números 3, 6, 12, 24, 48, 96, 192 y 384 (en el caso
en que el trazador esté próximo a 2 detectores). Cabe mencionar que la división es arbitraria, el
número de regiones puede ser elegido de manera diferente; en este caso, decidimos seleccionar
tantas regiones como detectores con el fin de utilizar directamente los datos crudos.
A partir de la serie temporal de coordenadas axiales del trazador se obtiene entonces una serie
temporal de símbolos y se determina la frecuencia de encontrar dichos símbolos a fin de dar con
algún indicador de la dinámica del sistema.
Otra posible asignación de símbolos estáticos a partir de los datos crudos, es decir del número de
cuentas de cada detect“r, resu‘ta de c“nsiderar ventanas te’”“ra‘es de “bservación de distinta
longitud. Esto permite identificar hue‘‘as dacti‘ares que se ”ueden re‘aci“nar c“n divers“s
comportamientos dinámicos. Esta asignación de símbolos considera nuevamente la posición de la
partícula pero en distintos instantes. Se asigna 1 al detector más cercano en cada instante
durante, por ejemplo, 3 instantes. Esto conduce a números binarios de 1 bit por cada detector del
arreglo que contienen de 1 a 3 unos y el resto ceros. Los unos se asocian a detectores que la
partícula visitó durante la ventana temporal. El tamaño de la ventana de observación está
relacionado con la escala de tiempo del movimiento del trazador. Si es demasiado corto, el
trazador rara vez se mueve de una región y si es demasiado largo, el trazador puede recircular la
columna, dificultando el análisis. En general para las velocidades características de los equipos
estudiados bajo las condiciones de operación examinadas en esta tesis, ventanas de entre 0,1 y
1s son adecuadas para monitorear el movimiento de la partícula con 8 detectores a 10 Hz.
4.2.1.2. Simbolización dinámica
Los símbolos también se pueden definir en base a un criterio dinámico, determinando frecuencias
de movimientos persistentes en una dirección dada en comparación con un movimiento fluctuante.
La simbolización dinámica es generalmente apropiada para enfatizar ciertos patrones temporales,
como las tendencias persistentes, que son evidentes en la serie temporal analizada, ya que el
patrón específico se busca directamente. Se ha sugerido que es la estrategia preferida cuando los
cambios en el tiempo son más importantes que las mediciones absolutas165.
Otra forma de simbolización dinámica es asignar directamente un símbolo a una tendencia
particular de mediciones sucesivas (Ecuación 4.3). En este caso, para definir los símbolos, cinco
situaciones han sido consideradas, teniendo en cuenta conjuntos de tres posiciones axiales
discretas del trazador, separadas por un lapso , de acuerdo con las reglas enumeradas en la
Ecuación 4.3.
66
↓ ↓ zi+ < zi < zi− ⇒ tendencia decreciente, -2
(Ecuación 4.3a)
≈ ↓ ; ↓ ≈ ; ↓ ↑ zi−= zi > zi+ ó zi−> zi = zi+
ó zi− > zi < zi+ ⇒ un va‘‘e, -1 (Ecuación 4.3b)
≈ ≈ zi− = zi = zi+ ⇒ una llanura, 0 (Ecuación 4.3c)
≈ ↑ ; ↑≈ ; ↑ ↓ zi−= zi < zi+ ó zi−< zi = zi+
ó zi− < zi > zi+ ⇒ un ”ic“, +1 (Ecuación 4.3d)
↑ ↑ zi− < zi < zi+ ⇒ tendencia creciente, +2
(Ecuación 4.3e)
Ecuación 4.3: Asignación de símbolos a los distintos patrones de comportamiento
posibles de porciones de trayectoria axial.
4.3. Análisis del mezclado considerando elementos de la teoría de la
información
La teoría de la información, que surge a partir del trabajo de Claude Shannon157 en la búsqueda
de optimizar la transmisión de señales en la empresa Bell Industries, provee un marco que resulta
útil para cuantificar el mezclado de partículas sólidas en suspensión y/o elementos de líquido a
partir de los resultados de RPT.
La teoría ergódica de sistemas dinámicos ofrece un marco para estudiar la forma en que el azar
surge en sistemas deterministas. Por ejemplo, el teorema ergódico de Birkhoff establece el
comportamiento estadístico típico en una amplia variedad de sistemas, y la entropía es un
estimador muy útil a partir de ello para medir el grado de aleatoriedad (o mezclado) de un
proceso169.
4.3.1. Entropía de Shannon y tiempos de mezcla
La entropía de Shannon157, o entropía de la información, es un estadístico que está relacionado
con la homogeneidad de una distribución de probabilidad; si se aplica sobre la distribución de
probabilidad de encontrar a la partícula trazadora, que representa a los sólidos en suspensión o
elementos de líquido, en las distintas posiciones discretas puede utilizarse como un índice de
mezclado.
El grado de mezclado del sólido o del líquido puede estimarse a partir de la homogeneidad
67
alcanzada170,171 definida como la diferencia entre 1 y la entropía de la información normalizada. En
este trabajo definimos el estadístico (t) relacionando la entropía instantánea de la distribución
con la máxima que se podría alcanzar para el número de bines o secciones consideradas en
la discretización171.
Ω = −∑ [ ln ]= ln
Ecuación 4.4: Definición de entropía de la información o entropía de Shannon
(normalizada por su máximo).
Donde N es el número de bines en los cuales se ha discretizado el espacio y pi(t) es la
probabilidad de la posición i-ésima (con i perteneciendo a los números naturales entre 1 y N). La
magnitud (t) toma valores reales entre 0 y 1 debido a que la entropía de Shannon está
normalizada por el valor que corresponde a la máxima entropía posible, unívocamente asociada a
la distribución equiprobable pi = 1/N, i=1;...;N.
Para calcular la entropía, se consideran los extractos de trayectorias que representarían a
distintas partículas obtenidas como se ha descripto en la sección 4.1.1. En la Figura 4.4 se
muestran extractos de trayectorias obtenidas por RPT-1D; se muestra además cómo varía a
través del tiempo el histograma de posiciones de partículas que comienzan su trayectoria en una
porción de la columna a una determinada altura. A partir de los histogramas se pueden calcular
las probabilidades de los distintos bins en los que se ha discretizado el espacio y estadísticos
asociados.
En muchos casos la distribución no se dispone homogéneamente en todo el lecho, especialmente
en el caso de que la fase trazada difiera en densidad con el resto de las fases del sistema, ej:
sólidos cuya densidad es mayor a la del fluido que lo dispersa. Sí se observa una sistemática
tendencia de las distribuciones de probabilidad a evolucionar a una forma fija, dependiente
únicamente de las condiciones de operación. Al cabo de un tiempo, dichas distribuciones no
difieren entre sí.
La Figura 4.5 muestra la evolución temporal del cuantificador (t) en relación a la dispersión de
trayectorias que parten de un mismo punto. Se observa que el cuantificador (t) alcanza un valor
asintótico menor a 1 porque está relacionado con la distribución de la fase trazada que se
establece una vez que se llega al estado pseudo-estacionario para una dada condición de
operación. Ese valor asintótico corresponde al máximo nivel de mezclado de la fase que
representa el trazador dentro del sistema.
68
Figura 4.4: Manojo de trayectorias axiales que empiezan desde una altura de 0,15m
(arriba) e histogramas correspondientes a distintos tiempos: 0; 0,03; 0,15, 0,51 y 3 s
(abajo).
Figura 4.5: Entropía de Shannon normalizada () asociada a distintos tiempos posteriores
al considerado como el inicio de extracto de trayectorias.
Teniendo en cuenta que la dependencia de la entropía de Shannon con el tiempo alcanza un valor
estacionario (o plateau) inde”endiente’ente de‘ ”unt“ de inyección “ ”arce‘a desde d“nde se
iniciaran las trayectorias, pero que puede alcanzar transitoriamente una situación de
sobremezclado (cuando la entropía instantánea es mayor a la del estado estacionario), un criterio
robusto para determinar el tiempo de mezcla de sólidos es encontrar la primer porción de curva
donde el producto de la pendiente de esa porción de curva y el coeficiente de correlación por
69
regresión lineal se aproxima significativamente al cero, verificando que el valor de entropía
normalizada no difiera significativamente del valor del plateau. Como ejemplo, en la Figura 4.6 se
muestra la aplicación del procedimiento para determinar el tiempo de mezcla de sólidos para tres
velocidades de gas y un mismo punto de partida del manifold de trayectorias axiales reconstruidas
por el método RPT-1D.
Figura 4.6: Criterio de determinación de tiempo de mezcla de sólido.
4.3.2. Probabilidades y distribución de fases
Dado que la partícula trazadora radiactiva fue manipulada de manera tal que imite las propiedades
de densidad e interacciones superficiales de la fase trazada y, asumiendo la condición de
ergodicidad, la distribución de la fase trazada en la columna se puede relacionar con la frecuencia
normalizada de aparición del trazador, obtenida a partir de la trayectoria determinada tanto por
RPT como por RPT-1D, un estimador insesgado de la probabilidad de encontrar a la partícula en
una determinada parcela (Ecuación 4.5). = · p
Ecuación 4.5: Estimación de la distribución de contenido de fase trazada, a partir de
trayectorias reconstruidas por RPT.
Donde es un estimador del holdup de la fase trazada en la parcela con centro i; p i es la
probabilidad determinada a partir de la frecuencia normalizada de apariciones del trazador dentro
de la parcela con centro i y es el holdup global de la fase trazada.
70
La validez de la Ecuación 4.5 se verificó para líquidos comparando las estimaciones con los
resultados de densitometría. En el caso de sistemas trifásicos, combinando el análisis
densitométrico con las distribuciones de contenido de sólido obtenidas por las distintas variantes
de RPT, se pueden obtener los perfiles de hold up de fases fluídas a partir de balance de materia.
En el caso de RPT-1D, con el mismo arreglo de detectores pueden realizarse las dos medidas.
71
‘Probabilities acquire an intrinsical dynamic meaning.
This knowledge has led a new kind of physics: the physics of population.’
Ilya Prigogine172
5. Resultados y discusión
Como fue explicado en la sección 3.1.3, las trayectorias de los trazadores a partir de las señales
simultáneas de los detectores se obtienen a través de algoritmos de reconstrucción que tienen en
cuenta la relación de la intensidad de la señal acusada por cada detector y la distancia del
trazador al centro del cristal. Dependiendo del arreglo geométrico del sistema de detección, la
trayectoria reconstruida puede ser tridimensional (RPT) o unidimensional (RPT-1D).
Se aprovechó la información obtenida por RPT y RPT-1D a través de los métodos explicados en el
capítulo 4 para hacer una descripción detallada del mezclado macroscópico de una columna de
burbujeo y un tanque agitado en distintas condiciones de operación, equipos descriptos en la
sección 3.3.
5.1. Columna de burbujeo trifásica con sistema GLS1
El alginato de calcio es un gel utilizado tradicionalmente para inmovilizar por retención enzimas y
organismos vivos como levaduras para fermentaciones. En la actualidad también se está
explorando su potencial uso como soporte de catalizadores inorgánicos. Conocer las
características del movimiento de partículas de alginato de calcio contribuye al diseño de
reactores de gran escala ya que, como vimos en el capítulo 2, la distribución del catalizador es
fundamental para la performance de reacciones heterogéneas. Asimismo es importante controlar
los niveles de turbulencia alrededor de las partículas de catalizador a fin de aumentar su vida
útil173.
5.1.1. Trayectorias determinadas por RPT y su análisis
En la Figura 5.1 se muestran extractos representativos de trayectorias obtenidas por RPT en el
sistema GLS1 a distintas velocidades de gas, cada extracto es de 5s de duración y contiene 166
eventos, dado que el intervalo de muestreo fue de 0,03s. Es decir, se obtiene una trayectoria
detallada del movimiento del trazador incluso a las velocidades de gas más altas entre las
condiciones examinadas.
72
Figura 5.1: Porciones de trayectorias tridimensionales del trazador en el sistema aire –
agua – alginato de calcio: ug = 0,032 m/s (der.) y ug = 0,095 m/s (izq.).
Las Figuras 5.2 a 5.5 muestran, respectivamente, series temporales de las coordenadas x ; y ; r ; z
de trayectorias reconstruidas por RPT en dos condiciones de velocidad de gas. Se observa que
las trayectorias de las coordenadas x e y son muy similares, variando constantemente en todo el
rango posible. Figura 5.2 a Figura 5.5
La coordenada radial también fluctúa constantemente pero, en el caso de bajos caudales, se
observa que el trazador visita mayoritariamente la zona próxima a la pared. En la coordenada
axial se observa menor fluctuación a bajos caudales de gas, permaneciendo en estas condiciones
mayor tiempo en la zona inferior de la columna.
73
Figura 5.2: Series temporales de la coordenada x de trayectorias correspondientes a dos condiciones de operación: ug = 0,032 m/s (arriba) y ug = 0,095 m/s (abajo).
Figura 5.3: Series temporales de la coordenada y de trayectorias correspondientes a dos
condiciones de operación: ug = 0,032 m/s (arriba) y ug = 0,095 m/s (abajo).
Figura 5.4: Series temporales de la coordenada radial de trayectorias correspondientes a
dos condiciones de operación: ug = 0,032 m/s (arriba) y ug = 0,095 m/s (abajo).
74
Figura 5.5: Series temporales de la coordenada axial de trayectorias que corresponden a
dos condiciones de operación: ug = 0,032 m/s (arriba) y ug = 0,095 m/s (abajo).
5.1.1.1. Campo de velocidades
Partiendo del tratamiento de las trayectorias obtenidas como fue descripto en la sección 4.1.1, se
obtienen los campos tridimensionales de velocidades medias de las esferas de alginato de calcio
en el sistema GLS1 (Figura 5.6) y sus proyecciones en los planos horizontal (Figura 5.7) y sagital
(Figura 5.8), obtenidas promediando en la dirección axial y azimutal respectivamente. Se observa
una notoria tendencia convergente desde las paredes hacia el centro en todas las condiciones de
operación, mientras que alrededor del eje axial de la columna las velocidades son
mayoritariamente ascendentes.
A bajos caudales de gas en el plano sagital se observa en forma relativamente definida la
presencia de un vórtice en la zona próxima al distribuidor (z/H ~ 0-0,2) y otro más extenso en el
resto de la columna. Dentro de este último y con menos definición se puede inferir la existencia de
estructuras vorticales de menos extensión como las sugeridas por Joshi et al (2002)174. Esta
multiplicidad de celdas de circulación se desdibuja a mayores caudales de gas probablemente
porque la energía entregada por el gas impone una circulación macroscópica más definida. De
todas formas, es probable que las estructuras vorticales existan en forma transitoria.
Comparando con campos de velocidades reportados por Larachi et al (1996)7, Degaleessan et al
(2001)146 y Rados et al (2005)43, se observa mayor tendencia convergente desde la zona próxima
a la pared, lo cual podría estar relacionado con el carácter espumante del sistema.
75
Figura 5.6: Campos tridimensionales de velocidades medias obtenidos a partir de una trayectoria de RPT en el sistema GLS1 (ug = 0.032 m/s, izquierda; ug = 0.095 m/s, derecha).
76
Figura 5.7: Proyección del campo de velocidades en el plano xy (ug = 0.032 m/s, izquierda ; ug = 0.095 m/s, derecha).
Figura 5.8: Campo de velocidades medias a lo largo del plano sagital de la columna (ug = 0.032 m/s, izquierda ; ug = 0.095 m/s, derecha).
77
En las Figuras 5.9 a 5.14 se ilustran perfiles radiales y axiales de las tres componentes de las
velocidades promedio. En particular, en la Figura 5.9 se confirma la tendencia de la velocidad
radial en el plano xy, convergente hacia el interior desde los bordes de la columna, disminuyendo
su módulo abruptamente hacia el centro. Las velocidades hacia el centro, cerca de la pared, se
incrementan para altos caudales de gas. las Figura 5.9 a Figura 5.14
Figura 5.9. Perfil radial de la velocidad radial.
En la Figura 5.10 se puede observar la tendencia netamente convergente hacia el centro a lo largo
de casi toda la columna salvo en dos puntos: claramente notable en la parte superior (zona de
disengagement), donde el gas abandona la emulsión, y a unos 150 mm de la base, donde se
establece el borde del vórtice de la zona próxima al distribuidor (Figura 5.8).
Figura 5.10: Perfil axial de la velocidad radial.
Las oscilaciones menos definidas que se observan podrían estar relacionadas con las estructuras
vorticales intermedias que en general se ha sugerido que tienen un tamaño cercano al diámetro
de la columna174,175.
78
Tanto en la Figura 5.11 como en la Figura 5.12 se observa que la velocidad tangencial es muy
baja, en concordancia con el carácter irrotacional observado en los planos transversales de los
campos de velocidades vistos anteriormente. El módulo se incrementa en los extremos, donde la
partícula es atrapada en las estructuras turbulentas de la zona próxima al distribuidor, y expulsada
de la estela de las burbujas en el límite superior de la emulsión. Este resultado coincide con lo
observado por otros autores6,,45,136 para distintos tipos de reactores multifásicos de alta relación de
aspecto H/D.
Figura 5.11: Perfil radial de la velocidad tangencial.
Figura 5.12: Perfil axial de la velocidad tangencial
En la Figura 5.13 se muestra el perfil radial de la velocidad axial. Se observa una tendencia
ascendente hacia el centro de la columna y descendente hacia el anillo externo de la columna,
debida mayormente a que la zona de preferencia de la circulación del gas es el anillo central de la
columna. El punto de inflexión se encuentra aproximadamente en la misma posición radial (r/R ~
79
0,65) para todas las condiciones de operación examinadas, desplazándose levemente hacia el
centro a medida que se incrementa la velocidad de gas. Esto coincide con información de
bibliografía reportada para sistemas similares142. Sin embargo, en la Figura 5.13 se observa una
leve disminución del módulo de la velocidad axial en la zona cercana a la pared. Esta diferencia
podría estar relacionada con el carácter espumante del sistema y la fuerte convergencia de las
partículas hacia el centro.
Figura 5.13: Perfil radial de la velocidad axial.
En la Figura 5.14 se presenta el perfil axial de la velocidad axial. Se encuentra que, a lo largo de la
columna, el promedio de las velocidades axiales es cercano a cero, excepto en la zona de
disengagement y en el límite del vórtice que aparece en la zona próxima al distribuidor. Cabe
mencionar que en la zona de disengagement el número de eventos es generalmente bajo,
resultando valores promedio que poseen mayor error.
Figura 5.14: Perfil axial de la velocidad axial.
80
5.1.1.2. Parámetros de turbulencia
A partir del análisis de correlación de velocidades instantáneas descripto en la sección 4.1.2, se
pueden obtener campos escalares de interés en el estudio de la fluidodinámica y la interacción
entre escalas de reactores multifásicos: la energía cinética de turbulencia (ECT) y los esfuerzos de
corte (shear stress).
La Figura 5.15 permite comparar, para dos condiciones dentro del rango de operación estudiado,
la distribución de ECT en el plano frontal centrado en el eje de simetría de la columna.
Figura 5.15: Distribución de energía cinética de turbulencia a lo largo del plano sagital de la columna para dos condiciones extremas dentro del rango de operación.
Asimismo, las Figuras 5.16 y 5.17 muestran cómo se distribuye la ECT en planos a distintas
alturas de la columna para las mismas condiciones de agitación. Para bajos niveles de agitación,
se observan niveles de turbulencia más homogéneos que en condiciones con velocidad de gas
superiores. las Figura 5.16 y Figura 5.17
81
Figura 5.16: Distribución de energía cinética de turbulencia en planos transversales a distintas alturas de la columna (ug=0,032 m/s).
Figura 5.17: Distribución de energía cinética de turbulencia en planos transversales a distintas alturas de la columna (ug=0,095 m/s).
La Figura 5.18 muestra la distribución de los esfuerzos de corte en la dirección radial-axial, rz.
Para bajas velocidades de gas, se observa un incremento tanto de la ECT como de r-z hacia el
segundo cuartil de la columna, que es la zona donde coinciden los dos vórtices que se observan
en el campo de velocidades (ver Figura 5.8).
82
Figura 5.18: distribución del esfuerzo de corte radial-axial, rz, a lo largo del plano sagital de la columna para dos condiciones extremas dentro del rango de operación.
Para velocidades superficiales de gas altas se puede advertir una cierta homogeneidad de ECT y
r-z, si bien la intensidad se incrementa en la zona superior de la columna, fundamentalmente alrededor de r/R ~ 0.3. Coincidiendo con datos de bibliografía43,146, los resultados de este trabajo
indican que los mayores valores de r-z se dan en una zona más cercana al centro de la columna.
5.1.1.3. Distribución de fases
Las Figuras 5.19 y 5.20 muestran cortes transversales, a distintas alturas, de la distribución de
hold up de sólido del sistema GLS1 para dos condiciones dentro del rango de operación estudiado
(0,032 y 0,095 m/s de velocidad superficial de gas respectivamente). Estas distribuciones se
calculan considerando el criterio descripto en la sección 4.3.2. Se observa que la concentración de
sólidos es mayor en la zona inferior de la columna, aumentando levemente en la parte superior a
medida que se incrementa la velocidad de gas, coincidiendo asimismo con las tendencias
encontradas y predichas en bibliografía43,52. Figura 5.19 y Figura 5.20
83
Figura 5.19: Distribución radial de holdup de alginato de calcio en función de la altura para el sistema GLS1 a una velocidad superficial de gas de 0,032 m/s
Figura 5.20: Distribución radial de holdup de alginato de calcio en función de la altura para el sistema GLS1 a una velocidad superficial de gas de 0,096 m/s.
En la Figura 5.21 se observa el perfil radial del contenido normalizado de esferas de alginato de
calcio a distintas velocidades superficiales de gas para distintas altura dentro de la columna. En
general, no es frecuente encontrar una disminución del hold up de sólido en la zona próxima a la
pared en columnas de burbujeo trifásicas43. Sin embargo, en los pocos trabajos que han
reportado resultados experimentales del perfil radial de hold up de sólidos en una columna de
burbujeo trifásica con líquidos espumantes176,177 se ha observado un incremento del hold up de
gas en la zona próxima a la pared, que es más notable cuanto más espumante es el líquido y
fundamentalmente en la zona próxima al distribuidor. Si el hold up de gas se incrementa en una
zona, naturalmente deberían disminuir los hold up de líquido y de sólidos en suspensión.
84
Figura 5.21: Perfil radial de hold up nomalizado de alginato de calcio en función de la velocidad de gas
5.1.1.4. Coeficientes de dispersión axial y radial
En la Figura 5.22 se representa la dependencia del coeficiente de dispersión axial de sólidos,
determinado de acuerdo a lo descripto en la sección 4.1.3, con la velocidad superficial de gas.
Figura 5.22: Coeficientes de dispersión axial de sólidos en función de la velocidad de gas para el sistema trifásico aire-agua-alginato de calcio.
Como es razonable esperar, se observa un efecto positivo de la velocidad del gas sobre el
coeficiente de dispersión. Se encuentra una dependencia aproximadamente lineal del coeficiente
de dispersión axial de sólidos con la velocidad de gas dentro del rango examinado. Los valores
estimados para el coeficiente de dispersión axial de sólidos están en el mismo orden de magnitud
que datos reportados en bibliografía, determinados por RPT178 y por otras metodologías179.
85
En la Figura 5.23 se observan valores de coeficientes de dispersión radial de las esferas de
alginato de calcio en el sistema GLS1 en función de la velocidad de gas. El quiebre de tendencia
entre las velocidades de gas bajas y altas pone de manifiesto la existencia de dinámicas
diferentes gobernando el fenómeno de dispersión en la dirección radial dentro del rango
estudiado.
Figura 5.23: Coeficientes de dispersión radial de sólidos en función de la velocidad de gas para el sistema trifásico aire-agua-alginato de calcio.
5.1.2. Trayectorias determinadas por RPT1D y su análisis
Con el fin de aprovechar la información obtenida por el método RPT1D y compararla con
resultados de RPT, se procede a utilizar una batería de análisis estadísticos que consisten en
análisis de tendencias de símbolos representativos de la dinámica subyacente del movimiento del
trazador.
Por otro lado, se infiere la distribución de sólidos a partir de la frecuencia en la que el trazador
visita las distintas parcelas de la columna, obteniéndose en este caso, una estimación de perfiles
axiales de hold up normalizado de fase sólida, es decir el cociente entre el hold up local y el hold
up global de sólidos en suspensión.
También se analiza la dependencia con el tiempo de la varianza y la entropía de Shannon de
extractos de trayectorias que parten de una misma parcela a fin de estimar, respectivamente, el
coeficiente de dispersión y tiempos de mezclado. Para una evaluación cualitativa, en las Figuras
5.24 a 5.26 se ’uestran, ”ara distintas ve‘“cidades de gas, trayect“rias axia‘es de 5 de duración
obtenidas por RPT1D.
86
Figura 5.24: Porción de trayectoria axial del trazador, obtenida por RPT1D, en el sistema aire - agua - alginato de calcio (ug = 0,032 m/s).
Figura 5.25: Porción de trayectoria axial del trazador, obtenida por RPT1D, en el sistema aire - agua - alginato de calcio (ug = 0,074 m/s).
Figura 5.26: Porción de trayectoria axial del trazador, obtenida por RPT1D, en el sistema aire - agua - alginato de calcio (ug = 0,117 m/s).
Comparando con las series temporales obtenidas por RPT (Figura 5.5), se observa que, si bien la
resolución es menor, aún se evidencian las características macroscópicas generales del
movimiento en la dirección axial.
5.1.2.1. Análisis simbólico
Con el fin de encontrar tendencias que indiquen cambios en los patrones dinámicos del sistema,
se calculan las frecuencias normalizadas de aparición de los distintos símbolos definidos en la
sección 4.2.1, comenzando con los símbolos estáticos y siguiendo con los dinámicos.
87
5.1.2.1.1. Símbolos estáticos
Se muestran los resultados de asignar símbolos considerando 8 instantes separados por distintos
intervalos de tiempo . La frecuencia relativa de los símbolos está relacionada con la intensidad
del movimiento axial del trazador. A medida que aumenta la velocidad del trazador se esperan dos
variaciones:
(i) Un au’ent“ en ‘a frecuencia de sí’b“‘“s que c“ntienen ’ás 1 c“nsecutivos,
relacionados con la posibilidad de encontrar el trazador dentro de un rango más amplio de
posiciones axiales en la columna.
(ii) La a”arición de sí’b“‘“s c“n un 1 as“ciad“ c“n ‘a ”“sición de‘ trazad“r “bservad“ ”“r e‘
detector situado en la posición axial más alta, relacionado con el nivel de líquido en la columna y,
por lo tanto, con la retención (o hold up) de gas.
Naturalmente, los símbolos superiores aumentarán su frecuencia de aparición a medida que el
gas transmita más impulso mecánico al trazador, hecho que se da a medida que la velocidad de
gas aumenta. Por otra parte, los símbolos que no correspondan a una potencia de 2 aumentarán
su frecuencia a medida que el trazador se vea involucrado en movimientos rápidos, situación que
también se intensifica al aumentar la velocidad superficial de gas. Se puede observar que, en la
Figura 5.27, los símbolos de menor valor son levemente más frecuentes que en la Figura 5.28,
que corresponde a una velocidad de gas más alta.
Figura 5.27: Histograma de símbolos estáticos para distintas ventanas de observación (sistema GLS1, ug = 0,03 m/s).
También cabe resaltar que la distribución de símbolos obtenida para cada condición de operación
depende sensiblemente de la ventana de observación utilizada para generarlos. A medida que la
ventana de observación se hace más grande, tanto más probable se vuelven los símbolos que no
corresponden a potencias de 2.
88
Figura 5.28: Histograma de símbolos estáticos para distintas ventanas de observación (sistema GLS1, ug = 0,11 m/s).
Más notable es el incremento de la frecuencia de los símbolos cuyos números decimales
asignados son altos, asociados en gran medida a la expansión del lecho; es decir, al hold up de
gas. En la Figura 5.29 se muestra cómo varía con la velocidad superficial de gas la frecuencia de
aparición de un símbolo superior que no es potencia de 2, el símbolo 384, que, si bien su
frecuencia de aparición es muy baja, denota movimientos rápidos del trazador (posiblemente
descendentes dado que corresponde a la parte superior de la columna). Entre 0,05 y 0,06 m/s, se
puede observar un claro cambio en la tendencia para todas las ventanas de observación
exploradas.
Figura 5.29: Frecuencia normalizada del símbolo estático 384 en función de la velocidad superficial de gas.
89
Estos quiebres de tendencia se corresponden con el cambio de régimen de flujo determinado por
observación visual: de régimen homogéneo, en el cual la distribución de tamaño de burbujas es
monomodal, a régimen heterogéneo, donde la distribución de tamaños de burbuja se convierte en
multimodal180, ya que el líquido se puede considerar newtoniano. La velocidad de transición
estimada a partir del quiebre de tendencias se encuentra dentro de rango de valores informado en
la literatura para columnas de burbujeo181,182.
La Figura 5.30 muestra boxplots generados a partir de la predicción de la velocidad de transición
al seguir la tendencia de distintos símbolos significativos en distintas ventanas de observación. Si
bien todos los valores medios están entre 0,04 y 0,06 m/s, se encuentra que la tendencia de
algunos símbolos prácticamente no depende de la ventana de observación, constituyendo en
consecuencia una forma más robusta de calcular el estimador de la velocidad de transición de
flujo.
Figura 5.30: Velocidad crítica de transición de régimen de flujo determinada a partir del
estudio de distintos símbolos estáticos. Sistema GLS1.
5.1.2.1.2. Símbolos dinámicos
La transmisión de impulso mecánico entre una burbuja y el trazador, en un sistema donde entre
ellos intercede un líquido, depende de la posición relativa de la burbuja al trazador y del tamaño
de la burbuja. La Figura 5.31 muestra la estructura de una burbuja que posee un gran impulso,
que la deforma y genera dos zonas típicas donde transmite energía mecánica a las partículas
circundantes:
(i) Un vórtice toroidal en la parte inferior, del lado del líquido, cuyo centro de simetría posee
una velocidad neta ascendente. Esta zona se denomina estela.183
(ii) Una línea de flujo externa, cuya dirección es netamente descendente, lo cual es de esperar
dado el principio de acción y reacción.
90
Figura 5.31: Diagrama esquemático de la estructura dinámica de una burbuja ascendente a través de un líquido183.
Al igual que los símbolos estáticos, los símbolos dinámicos resultan ser indicadores de la
presencia de burbujas grandes pero preservando el sentido del movimiento del trazador. Los
símbolos dinámicos definidos en la sección 4.2.1.2 se asocian a eventos relacionados con la
interacción entre el trazador y burbujas grandes. El símbolo positivo +2, que corresponde a un
ascenso persistente, se da generalmente cuando el trazador se encuentra en la estela de una
burbuja grande, mientras que el símbolo negativo -2 se da cuando el trazador se encuentra cerca
del borde externo de las burbujas que ascienden a gran velocidad.
Los símbolos +1 y -1 pueden asociarse a fluctuaciones elásticas que se dan colectivamente en las
inmediaciones del trazador. Aunque estas fluctuaciones pueden confundirse con errores de
reconstrucción, la probabilidad de error de clasificación disminuye a medida que disminuye la
granularidad con la que se subdivide el espacio y son regulados por el período de tiempo de la
ventana de observación.
En las Figuras 5.32 y 5.33 se puede inferir una débil fractura en las tendencias de las frecuencias
de símbolos descendentes y de movimiento moderado respectivamente, que acusan un cambio
de régimen de flujo dentro del dominio de las condiciones de operación exploradas.
91
Figura 5.32: Tendencias del símbolo dinámico 1 en función de la velocidad superficial de gas para distintas ventanas de observación.
Sin embargo, en el caso del símbolo 2, mostrado en la Figura 5.34, es notable la ausencia de
tendencias definidas a lo largo del rango de operación dado que las intersecciones entre las
regresiones paso a paso realizadas en los extremos del rango de operación indican valores muy
distintos, e incluso negativos, entre las distintas ventanas exploradas. Es posible que la presencia
de espuma desacelere el ascenso de burbujas debido a que la espuma posee una densidad
media menor a la del líquido, disminuyendo en consecuencia el empuje sobre una burbuja
formada en los dominios de esa pseudofase. Otra razón posible es que la espuma excluya a las
partículas de las estelas de burbujas rápidas, ocultando así la tendencia esperada.
.
Figura 5.33: Tendencias del símbolo dinámico -2 en función de la velocidad superficial de gas para distintas ventanas de observación.
92
Figura 5.34: Tendencias del símbolo dinámico 2 en función de la velocidad superficial de gas para distintas ventanas de observación.
En la Figura 5.35 se muestran las velocidades de transición determinadas a partir de distintos
símbolos dinámicos representativos, descartándose el símbolo 2, se observa una diferencia en
defecto con respecto a los resultados obtenidos por análisis simbólico estático, pero una mayor
precisión. En base a los resultados y a la comparación con información de blbliografía181, en este
caso, aparentemente sería más confiable la estimación del cambio de régimen a partir de la
tendencia de símbolos estáticos.
Figura 5.35: Velocidad crítica de transición de régimen de flujo determinada a partir del estudio de distintos símbolos dinámicos. Sistema GLS1.
93
5.1.2.2. Entropía y mezclado macroscópico
La entropía de Shannon normalizada () es una propiedad de cualquier distribución de
probabilidad , donde N es el número de bines en los que se divide el rango de validez de la
distribución. En el contexto de RPT, el rango de validez de la distribución de probabilidad será el
espacio que alcance la trayectoria del trazador y los bines serán resultado de la granularidad con
la que se divida ese espacio.
Independientemente del orden de los bines, es un número entre 0 y 1 que describe la
homogeneidad de esa distribución de probabilidad. Una tendiente a cero será una distribución
de mayor desigualdad de probabilidades entre los bines, tendiendo toda la probabilidad a
concentrarse en un solo bin, mientras que una cercana a 1 significará que las probabilidades
asignadas a cada bin son similares o, dicho en términos de mezclado, un sistema está más
mezclado si su entropía de Shannon normalizada está más cerca de 1.
En una determinada condición de operación se observa que, independientemente del punto de
partida, al cabo de un determinado tiempo, la entropía calculada utilizando conjuntos de extractos
de trayectoria alcanza, a partir de un momento, un valor cuasi-invariante en el tiempo, denotando
la presencia de un estado pseudo-estacionario, indicando que el sistema, si bien está fuera del
equilibrio, es un sistema termodinámicamente estable en el sentido de Lyapunov184 ya que
alcanza una entropía* constante a partir de un determinado momento. La forma que toma la
dependencia de la entropía de Shannon obtenida a partir de las trayectorias determinadas por la
técnica RPT1D resulta entonces en un excelente indicador para la estimación cuantitativa de
tiempos de mezcla y, como veremos a continuación, de la posición más adecuada de carga de
sólidos.
Al operar como fue descripto en la sección 4.3 sobre extractos de trayectorias, obtenidas por
RPT1D, que parten de distintas alturas, se observa una diferencia de más del 100% entre los
valores de tiempo de mezcla axial obtenidos, lo cual es un indicio de que existen posiciones
preferenciales para la carga de sólidos en la columna. Con el fin de una evaluación cualitativa, en
las Figuras 5.36 a 5.38 se muestran, para distintas velocidades de gas, extractos de trayectorias
de 10s que parten desde el mismo punto de inyección y en la Figura 5.39 se remarca la
convergencia del estadístico vs t hacia el mismo valor asintótico de .
De la observación de los perfiles axiales de tiempo de mezcla del sistema, como los expuestos en
la Figura 5.40, resulta que el segundo cuartil de la columna es la mejor opción para el ingreso de
sólidos, en todas las condiciones, en el caso de que se quiera maximizar la rapidez del mezclado
macroscópico.
* Asociada a una función de estado como ser la energía potencial gravitatoria debida a la altura.
94
Figura 5.36: Extractos de trayectorias de RPT1D del sistema GLS1 (ug=0,032 m/s).
Figura 5.37: Extractos de trayectorias de RPT1D del sistema GLS1 (ug=0,074 m/s).
Figura 5.38: Extractos de trayectorias de RPT1D del sistema GLS1 (ug=0,117 m/s).
Figura 5.39: Tiempos de mezcla de sólido determinados considerando distintas posiciones
axiales de inicio de trayectorias.
95
Generalmente, se observa un descenso del tiempo de mezclado para todas las alturas a medida
que aumenta la velocidad superficial de gas. A su vez, existe un ligero corrimiento de la altura
donde se registra el tiempo mínimo de mezclado, aumentando con la velocidad de gas.
Figura 5.40: Tiempos de mezcla de sólido determinados considerando distintas posiciones
axiales de inicio de trayectorias.
En la Figura 5.41, luego de un aumento inicial para bajas velocidades de gas, se observa un
descenso, de aspecto aproximadamente lineal, del tiempo de mezclado promedio del sistema
GLS1 en función de la velocidad de gas, constatándose que, en este sistema, agitaciones más
intensas aumentan la velocidad del mezclado macroscópico. La influencia de la velocidad del gas
sobre los tiempos de mezclado en el GLS1 es similar a la que se reporta en bibliografía para el
mezclado de líquido en columas de burbujeo185,186; esto podría estar relacionado con que la
densidad de las partículas del GLS1 es similar a la del líquido.
Figura 5.41: Tiempo de mezcla promedio en función de la velocidad superficial de gas, sistema aire - agua - alginato de calcio.
96
En la Figura 5.42, se puede ver el perfil axial del cambio de entropía macroscópica al alcanzarse
el tiempo de mezclado. Se observa que el perfil adopta un pico pronunciado en una altura similar a
la que se registró el menor tiempo de mezclado. Además, el cambio entrópico durante el tiempo
de mezclado aumenta monótonamente al aumentar la intensidad de agitación.
Figura 5.42: Producción de entropía macroscópica en función de la altura de la columna para el sistema GLS1 a distintas condiciones de agitación.
5.1.2.3. Distribución de fases
En la Figura 5.43 se presentan los perfiles axiales de hold up normalizado de esferas de alginato
de calcio determinados por RPT1D y por RPT para distintos caudales de gas.
El perfil axial de hold up normalizado del sistema GLS1 indica un leve gradiente de concentración
de sólidos entre la base y el límite de la emulsión, que no depende significativamente de la
velocidad superficial de gas.
De la comparación entre los perfiles axiales de hold up de sólidos obtenidos tanto por proyección
de los datos de RPT en el eje axial y de los que surgen del análisis de las trayectorias
reconstruidas con el método RPT1D, tanto cualitativa como cuantitativamente, se observa una
significativa similitud entre dichos perfiles. Este resultado remarca la capacidad del método
simplificado para extraer información relevante que coincide con la inferida a partir de RPT.
97
Figura 5.43: Perfil axial de hold up normalizado de partículas de alginato de calcio del sistema GLS1, obtenidas por RPT1D (izquierda) y por RPT (derecha) para varias
condiciones de agitación.
Finalmente, se determinó el perfil axial de las fracciones volumétricas de fases fluidas
mediante densitometría, corrigiendo por balance de materia el contenido de líquido a partir
del perfil axial de contenido de alginato de calcio determinado por RPT. En la Figura 5.44
pueden compararse los perfiles de hold up de las tres fases en dos condiciones de
velocidad de gas. Se observa que que las fracciones volumétricas de las tres fases no
varían significativamente a lo largo de la columna, excepto una leve disminución del hold
up de gas en la zona inferior y la adopción de valores erráticos al acercarse a la zona de
disengagement que no se muetra en los gráficos porque no llegó a escanearse esa zona
por densitometría.
En la Figura 5.45 se muestra el hold up de gas medido con detectores a media altura de
la columna en función de la velocidad de aire.
También se observa un quiebre en la tendencia alrededor de 0,066 m/s (ver boxplot a la
derecha de la Figura 5.45) tomándose este valor como estimador de la velocidad de
transición de flujo.
98
Figura 5.44: Perfil axial de hold up de las tres fases que componen el sistema GLS1, para dos velocidades de gas: 0,032 m/s (izquierda) y 0,095 (derecha).
Figura 5.45: Hold up global de aire en función de la velocidad de gas en el sistema GLS1
(izquierda) y boxplot de estimadores de velocidad de transición de flujo asociados al quiebre de tendencias del hold up vs ug (derecha).
99
5.2. Columna de burbujeo trifásica con sistema GLS2
El carbón activado granulado se emplea en variadas actividades humanas; en la industria
generalmente se utiliza para la clarificación de líquidos de proceso, como en la fabricación de
cerveza y jarabe de maíz, para la descontaminación por adsorción de efluentes líquidos y
gaseosos y, en algunos casos, como soporte de catalizadores. La ventaja que tiene este material
es que puede producirse a partir de materias primas renovables.
5.2.1. Trayectorias determinadas por RPT1D y su análisis
En las Figuras 5.46 y 5.47 se muestran conjuntos de trayectorias que parten desde el mismo
punto de inyección para dos velocidades de gas. Se puede observar una tendencia del trazador a
permanecer en la zona de la base de la columna, debido naturalmente a la diferencia de
densidades entre el trazador que representa al carbón (~2200 kg/m3) y las fases fluidas.
Figura 5.46: Manojo de trayectorias de RPT1D del sistema GLS2 (ug=0,04 m/s).
Figura 5.47: Extractos de trayectorias de RPT1D del sistema GLS2 (ug=0,11 m/s).
5.2.1.1. Coeficientes de dispersión axial
En la Figura 5.48 se representa la dependencia con la velocidad del gas de los coeficientes de
dispersión axial de sólidos determinados de acuerdo a lo descripto en la sección 4.1.3 utilizando
100
trayectorias obtenidas por RPT1D. Como es razonable esperar, se observa un efecto positivo de
la velocidad del gas sobre el coeficiente de dispersión axial de sólidos.
Figura 5.48: Coeficientes de dispersión axial de sólidos en función de la velocidad de gas para el sistema trifásico aire- agua- carbón.
Se encuentra una aparente dependencia lineal del coeficiente de dispersión con respecto a la
velocidad de gas dentro del rango de operación examinada. Naturalmente, la diversidad en los
intervalos de confianza revela cambios de estructura en la dinámica del movimiento en cada
condición de operación. El coeficiente de dispersión axial obtenido en este caso es bastante
inferior que el de las esferas de alginato de calcio probablemente debido a la mayor densidad del
carbón.
5.2.1.2. Análisis simbólico estático
En las Figuras 5.49 y 5.50 se muestran histogramas que corresponden a dos condiciones de
operación representativas. Se observa que las distribuciones se acumulan en la zona de símbolos
inferiores, de acuerdo con la tendencia del carbón activado a decantar.
101
Figura 5.49: Histograma de símbolos estáticos del sistema GLS2 para ug = 0,03 m/s.
Figura 5.50: Histograma de símbolos estáticos del sistema GLS2 para ug = 0,11 m/s .
Al evaluar la dependencia de las frecuencias normalizadas en función de la velocidad de gas, se
encuentra que los símbolos 6 (Figura 5.51), 12, 24 y 48 son los que presentan tendencias con una
mayor definición e independencia de la ventana de observación. Este hecho, en combinación con
la tendencia del sistema GLS2 a adoptar símbolos estáticos inferiores, hace que los mencionados
símbolos se consideren representativos de la dinámica del sistema.
102
Figura 5.51: Tendencias del símbolo 6 en función de la velocidad de gas para el sistema GLS2, utilizando diversas ventanas de observación.
Al estudiar las tendencias de los símbolos representativos, se obtiene la Figura 5.52 que
representa las velocidades de gas críticas de transición de régimen de burbuja a régimen
heterogéneo. El valor medio de los boxplot ronda los 0,051 m/s, lo cual está de acuerdo con la
observación visual y con los valores típicamente informados en bibliografía para columnas de
burbujeo181, con un intervalo de confianza menor al 10%. Resulta entonces un método alternativo
que permite cuantificar la velocidad de transición de flujo en forma objetiva.
Figura 5.52: Boxplot de velocidades críticas obtenidas del estudio de tendencia de los símbolos estáticos significativos a distintas ventanas de observación.
5.2.1.3. Análisis simbólico dinámico
Las tendencias de los símbolos dinámicos correspondientes a movimientos axiales
rápidos (±2, Figura 5.53 y 5.54) poseen un quiebre sistemático similar a sus pares
estáticos, resultando en un gran acuerdo entre la velocidad de transición de régimen de
103
burbuja a régimen turbulento entre las dos variantes de símbolos, coincidiendo a su vez
con lo determinado por observación visual y en sistemas similares de bibliografía14.
Figura 5.53: Tendencias de la probabilidad del símbolo dinámico 2 en función de la velocidad de gas.
Figura 5.54: Tendencias de la probabilidad del símbolo dinámico -2 en función de la velocidad de gas.
En la Figura 5.55 se pueden encontrar velocidades de transición determinadas a partir de distintos
símbolos dinámicos representativos; se observa una ligera diferencia en defecto con respecto a
los resultados obtenidos por análisis simbólico estático, pero una mayor precisión (<5% con
respecto a 10% en el caso estático). En este caso, la diferencia entre la velocidad de transición
estimada a partir de tendencias de símbolos estáticos y dinámicos son más similares entre sí que
para el sistema GLS1.
104
Figura 5.55: Velocidad crítica de transición de régimen de flujo determinada a partir del estudio de distintos símbolos dinámicos. Sistema GLS2.
5.2.2. Entropía y mezclado macroscópico
En el caso del sistema GLS2, no sólo se pueden determinar tiempos de mezcla y estimar una
posición óptima de carga de sólidos, sino que fue posible determinar la velocidad de gas donde
ocurre una transición entre regímenes de flujo.
La tendencia del carbón a decantar, es decir no acompañar al movimiento de las fases fluidas
debido a que su densidad es sensiblemente mayor a la de la mezcla aire-agua, en conjunto con el
cambio brusco de la distribución de tamaño de burbujas al cambiar el régimen de flujo, se
manifiesta como un quiebre de tendencia de la entropía de Shannon asintótica, o de estado
pseudo-estacionario, en función de la velocidad superficial de entrada de gas al lecho.
5.2.2.1. Identificación de cambios en regímenes de flujo mediante el uso
de teoría de la información
Visualmente, en el sistema GLS2 a bajas velocidades de gas, la tendencia del carbón a decantar
prácticamente no se ve afectada por el flujo de gas. El comportamiento resultante es el régimen
de burbuja con una alta concentración de sólido en la parte inferior de la columna; el valor
asintótico de la entropía de Shannon que corresponde al estado pseudo estacionario es
consecuentemente bajo. En el intervalo estudiado de velocidades de gas se observa una
transición a un régimen de fluidización turbulenta187.
El valor asintótico de la entropía asociado al régimen de fluidización turbulenta es bastante
superior y estable en comparación con el observado en régimen de burbuja. En la Figura 5.56 se
observa que, independientemente de la posición inicial del conjunto de trayectorias utilizadas para
estimar la entropía, la velocidad de gas crítica donde existe el cambio de régimen de flujo es
similar.
105
Figura 5.56: Entropía de Shannon asintótica en función de la velocidad de gas para el sistema GLS2, calculado a partir de distintos extractos de trayectorias.
El valor obtenido de punto crítico de transición entre el régimen de burbuja y fluidización turbulenta
se corresponde satisfactoriamente con el determinado por observación visual y por los otros
métodos propuestos. Asimismo se encuentra dentro del rango reportado en la bibliografía13.
5.2.2.2. Tiempos de mezcla
A partir de las funciones (z,t), se obtuvieron los tiempos de mezcla que corresponden a
inyecci“nes en distintas a‘turas de ‘a c“‘u’na ”ara diversas c“ndici“nes de ve‘“cidad su”erficia‘
de gas (Figura 5.57). Nuevamente se observa que una determinada posición de la columna es
privilegiada en términos de rapidez del mezclado macroscópico.
En la Figura 5.58 se muestra el resultado de promediar los tiempos de mezcla a partir del análisis
en distintos puntos a lo largo de la columna para el rango de velocidad superficial de gas
examinado.
Se observa que los tiempos medios de mezcla no dependen significativamente de la velocidad de
gas, posiblemente debido al gradiente de concentración de sólido que también sería responsable
del incremento en los tiempos de mezcla cuando el ingreso es por la base. En la Figura 5.59 se
muestra cómo cambia, en promedio, la entropía macroscópica del sistema durante el tiempo de
mezcla.
106
Figura 5.57: Perfil axial de tiempos de mezcla del sólido en el sistema GLS2 a distintas velocidades superficiales de gas.
Figura 5.58: Tiempo medio de mezclado del sólido en función de la velocidad de gas para el sistema GLS2.
Figura 5.59: Producción de entropía macroscópica en función de la altura de la columna para el sistema GLS2 a distintas condiciones de agitación.
107
Los valores de cambio de entropía cuando se alcanza el tiempo de mezclado macroscópico
poseen el mismo orden de magnitud que los observados en el caso del GLS1, sin embargo, cabe
recordar que el sistema GLS2 alcanza un grado de homogeneidad menor.
5.2.3. Distribución de fases
En la Figura 5.60, se observa que el perfil axial de hold up de carbón en el sistema GLS2 presenta
una dependencia tipo Weibull. El contenido de sólidos en la base de la columna desciende
monótonamente al aumentar la velocidad de gas. Esta tendencia coincide con información de
bibliografía para reactores trifásicos de lecho fluidizado43.
Figura 5.60: Perfil axial de hold up de partículas de carbón activado de 1mm diámetro suspendidas en agua para distintas velocidades de gas.
En la Figura 5.61 se presentan los perfiles axiales de fracciones volumétricas de cada una de las
fases presentes en la columna trifásica aire – agua - carbón, obtenidos mediante densitometría y
corregidos como fue explicado en la sección 3.2 considerando la distribución axial de fracciones
volumétricas de sólido para distintas velocidades de gas.
Figura 5.61: Perfiles axiales de fracciones volumétricas de fases líquida, gaseosa y sólida para distintas velocidades de gas. Sistema aire--agua- carbón.
108
En coincidencia con los resultados de literatura para columnas de burbujeo trifásicas188, se
observa que el hold up de gas aumenta al aumentar la velocidad de gas y que la variación axial es
leve y se circunscribe fundamentalmente a la zona superior cercana al límite de la emulsión
trifásica (“ z“na de disengagement ). E‘ h“‘d u” de só‘id“s es significativa’ente ’en“r que e‘ de
las otras dos fases a lo largo de toda la columna.
En la Figura 5.62 se muestra la tendencia del hold up de gas promedio dentro del rango de
operación estudiado. El quiebre de tendencia se da a 0,042 m/s, tomándose como estimador
insesgado de cambio de régimen de flujo de régimen de burbuja a fluidización turbulenta, estando
de acuerdo con los estimadores anteriormente propuestos.
Figura 5.62: Perfiles axiales de fracciones volumétricas de fases líquida, gaseosa y sólida para distintas velocidades de gas. Sistema aire-agua- carbón.
5.3. Columna de burbujeo bifásica GL
En esta sección se presentan resultados del movimiento de un trazador de densidad cercana a la
del líquido, obtenidos mediante RPT1D con una configuración de 8 detectores. Se estudian un
total de 6 líquidos diferentes a distintas velocidades superficiales de gas.
5.3.1. Trayectorias determinadas por RPT1D y su análisis
En las Figuras 5.63 a 5.65 se muestran porciones de trayectorias del trazador en distintos
sistemas gas líquido para la misma velocidad de gas. Dado que en este caso se trabajó con un
109
menor número de detectores, la reconstrucción tiene menor resolución.
Figura 5.63: Porción de trayectoria axial del trazador en el sistema aire - agua
(ug = 0,064m/s).
Figura 5.64: Porción de trayectoria axial del trazador en el sistema aire - CMC 0,75%
(ug = 0,064m/s).
Figura 5.65: Porción de trayectoria axial del trazador en el sistema aire - CMC 1,5% (ug = 0,064m/s).
5.3.1.1. Distribución de tiempos de residencia
Teniendo en cuenta la trayectoria axial del trazador obtenida por el método de RPT-1D, se
procedieron a calcular distribuciones de tiempo de residencia (Residence Time Distribution -
RTD) del trazador en diferentes regiones de la columna. Estas RTD se han obtenido a partir de
evaluar el tiempo que permanece el trazador en cada región cada vez que entra desde cualquier
dirección. Algunos ejemplos típicos de RTD del trazador, que en este caso representa al líquido,
se muestran en las Figuras 5.66 a 5.69, para el agua y para una solución acuosa de CMC 1,5%
w / w, en cuatro regiones a lo largo de la columna y dos velocidades de gas.
110
Figura 5.66: Tiempos de residencia del trazador en distintas zonas de la columna.
Líquido: Agua ; ug = 0,032 m/s.
Figura 5.67: Tiempos de residencia del trazador en distintas zonas de la columna. Líquido: Agua ; ug = 0,106 m/s
Como se observa en las Figuras 5.66 a 5.69, las distribuciones de tiempo de residencia no
están fuertemente influenciadas por la velocidad del gas, siendo ligeramente más estrecha sólo la
distribución que corresponde a la condición de velocidad del gas más alta examinada. Para la
solución más viscosa, la frecuencia de tiempos de residencia muy cortos aumenta con respecto al
agua pero los tiempos medios de residencia son similares, excepto en el caso de la velocidad de
gas más baja. Para esta condición, los tiempos medios de residencia son más altos en el agua
que en la solución viscosa.
111
Figura 5.68: Tiempos de residencia del trazador en distintas zonas de la columna. Líquido: CMC 1,5% ; ug = 0,032 m/s.
Figura 5.69: Tiempos de residencia del trazador en distintas zonas de la columna. Líquido: CMC 1.5% ; ug = 0,106 m/s
El trazador permanece períodos relativamente más largos en la parte inferior de la columna en
comparación a las demás regiones, probablemente debido a que queda capturado en vórtices que
surgen por la entrada de gas. Como consecuencia, el tiempo medio de residencia del trazador en
la región de entrada es casi dos veces el valor determinado en otras regiones a lo largo de la
columna, que generalmente ronda los 0,07 s.
La influencia de la viscosidad del líquido está probablemente relacionada con el aumento
de la coalescencia de las burbujas para líquidos más viscosos, dando lugar a burbujas
más grandes. Además puede existir cierta influencia de la fricción del líquido en la pared.
112
5.3.1.2. Velocidades de movimientos persistentes
En la Figura 5.70 se presentan distribuciones de velocidades del trazador calculadas a partir de
las trayectorias obtenidas por RPT1D considerando partes de la traza donde se observa un
movimiento persistente ascendente o descendente. Los movimientos persistentes corresponden a
situaciones en las cuales el trazador asciende / desciende continuamente durante un período de
tiempo actotado. Estas situaciones son asimilables a los símbolos ±2 del análisis simbólico
dinámico dado que se corresponden con encontrar al trazador ascendiendo / descendiendo
continuamente, lo cual se muestra como ejemplo en offset en la Figura 5.70. En la bibliografía se
ha propuesto que los movimientos ascendentes persistentes son ocasionados por burbujas de
gran tamaño que capturan al trazador en su estela7,Error! Bookmark not defined. .
Figura 5.70: Distribuciones de velocidades axiales descendentes (izquierda) y ascendentes (derecha) para 0,032 m/s de velocidad de gas (arriba) y 0,106 m/s (abajo).
Las distribuciones de velocidades ascendentes y descendentes se corren hacia valores absolutos
mayores al incrementar la velocidad de gas para todos los líquidos. A medida que aumenta la
viscosidad del líquido, la distribución de velocidad ascendente se vuelve ligeramente más amplia,
113
mientras que la distribución de velocidad descendente muestra el comportamiento opuesto. En
consecuencia, aumenta significativamente la velocidad ascendente del trazador con la velocidad
del gas y con el aumento de la viscosidad del líquido. Un resultado similar fue reportado para la
velocidad de burbujas en una columna de burbujeo con líquidos no newtonianos medidos con
celdas de conductividad189.
En la Figura 5.71 se presentan velocidades medias de los ascensos y descensos persistentes que
presumiblemente están asociados a la presencia de burbujas de gran tamaño. Con fines
comparativos, en la misma figura, se ha representado la correlación de Wilkinson et al190 para
estimar velocidades de burbujas de pequeño y gran tamaño en columnas de burbujeo
considerando el sistema aire-agua. Se observa que las velocidades del trazador estimadas a partir
de desplazamientos persistentes toman un valor intermedio entre las predichas por la correlación
para ambos tipos de burbujas.
La tendencia es similar y bastante próxima a la predicha para burbujas grandes a bajos caudales
de gas y se aleja progresivamente en el caso de caudales altos. Esto sugeriría que los
movimientos ascendentes persistentes no responden solamente al trazador asociado a una estela
sino también a estructuras vorticales que se forman en la emulsión gas líquido como fue
propuesto por Joshi et al (2002)174. Además, muchas de las velocidades ascendentes
determinadas a partir de ascensos rápidos en la trayectoria obtenida por RPT1D para fluidos más
viscosos son menores que las de agua, mientras que generalmente se informa que la velocidad
de las burbujas en fluidos viscosos es mayor que en agua189. Esto refuerza la idea de que los
ascensos rápidos no están únicamente relacionados con las burbujas de gran tamaño.
Figura 5.71: Tendencias de las velocidades medias ascendentes (izquierda) y descendentes (derecha) con la velocidad de de gas.
5.3.2. Distribución de fases y transiciones de flujo
En esta sección se presentan otros resultados relevantes del estudio de la dinámica de los
114
sistemas gas-líquido en el campo del diseño de reactores tubulares: la distribución de fases y
transiciones de régimen de flujo.
5.3.2.1. Distribución de fases
En las Figuras 5.72 a 5.74 se muestran los perfiles axiales de hold up de líquido y gas de los
sistemas GL Aire - CMC 1% ; Aire - CMC 2% y Aire - Glicerina 80%, determinados mediante
densitometría . Se observa en todos los casos que el hold up de aire se incrementa en la zona
próxima al borde de la emulsión y que aumenta con la velocidad con la velocidad de gas,
tendencias que coinciden con información de bibliografía para sistemas similares181,188. Figura
5.72 a Figura 5.74
Figura 5.72: Perfiles axiales de hold up de fases líquida y gaseosa para distintas velocidades de gas, obtenidos mediante densitometría. Sistema aire - CMC 1%.
Figura 5.73: Perfiles axiales de hold up de fases líquida y gaseosa para distintas velocidades de gas, obtenidos mediante densitometría. Sistema aire - CMC 2%
115
Figura 5.74: Perfiles axiales de hold up de fases líquida y gaseosa para distintas
velocidades de gas, obtenidos mediante densitometría. Sistema aire - glicerina 80%.
En general en todos los sistemas, el hold up de gas aumenta a lo largo de la columna por la
disminución de presión. Asimismo, se incrementa cuando aumenta la velocidad del gas. A
continuación, en la Figura 5.75, se muestra como varía el hold up a una determinada altura de la
columna GL en función de la velocidad de gas para líquidos de distinta reología. Se observa que,
la dependencia del hold up de gas con la viscosidad no resulta sencilla. Para bajas
concentraciones de CMC, el hold up disminuye al aumentar la viscosidad. Esto coincide con
resultados informados en bibliografía189. Sin embargo, para concentraciones de CMC por encima
de 1%, el hold up de gas se incrementa al aumentar la viscosidad.
Figura 5.75: Hold up de aire a media altura de los sistemas GL en función de la velocidad superficial de gas.
116
En soluciones viscosas coexisten dos efectos que influyen sobre el hold up:
- Un incremento de la coalescencia que lleva a la formación de burbujas de mayor tamaño,
con la consecuente disminución de hold up asociada a la disminución de area interfacial
gas-líquido.
- La aparición de burbujas de muy pequeño tamaño que incrementan el area interfacial y el
hold up. Estas burbujas se observan mucho menos en soluciones de baja viscosidad y su
número se incrementa fuertemente al aumentar la viscosidad191.
Los resultados obtenidos en este trabajo indican que el hold up de gas disminuye al aumentar la
viscosidad para soluciones de CMC con concentraciones de hasta 1% p/p (ver características en
la Tabla 3.3 del Capítulo 3). Posteriormente, el hold up aumenta con un aumento de la
concentración de CMC y, en consecuencia, de la viscosidad y del carácter pseudoplástico del
fluido.
Para glicerina 80%, fluido muy viscoso pero newtoneano, también se obtiene un elevado valor de
hold up, por encima del registrado para el agua. Cabe hacer notar que en las soluciones muy
viscosas se observan burbujas muy pequeñas y estables que permanecen incluso luego de
suspender la circulación de gas. Esto fue observado por Fransolet et al (2005) quienes midieron la
población de burbujas de distinto tamaño en soluciones viscosas de xantano en agua191.
La presencia de estas microburbujas muy estables que se forman incluso a pequeños caudales
cuando se emplean soluciones de elevada viscosidad podría ser responsable del alto valor
registrado de hold up de aire a muy bajas velocidades de gas. Estas burbujas permanecen para
todo el rango y el incremento de caudal de gas se traduce en la formación de grandes burbujas
ti”“ s‘ugs que circu‘an atravesando la columna a gran velocidad.
Otro objetivo de las medidas de densitometría fue comparar los resultados de perfiles axiales de
hold up con los inferidos a partir de experimentos de RPT 1D. Para ello, se determinó la fracción
de eventos de los trazadores que representan al líquido en distintas parcelas axiales en
condiciones similares a las empleadas en los experimentos de densitometría; estas fracciones se
multiplicaron por el hold up global de líquido obtenido de densitometría como la diferencia a 1 de
los valores de hold up de gas mostrados en la Figura 5.75. En las Figuras 5.76 y 5.77 se
muestran los perfiles de hold up de gas determinados por este método y por densitometría.
Se encuentra una coincidencia satisfactoria en los perfiles axiales de hold up gaseoso inferido por
los dos métodos. Los perfiles obtenidos no dependen fuertemente de la velocidad del gas ni de la
viscosidad del líquido.
117
Figura 5.76: Perfiles axiales de hold up de fase gaseosa para el sistema aire-agua,
determinados por densitometría y RPT1D en dos condiciones de operación.
(a) ug =0,032 m/s ; (b) ug =0,106 m/s
Figura 5.77: Perfiles axiales de hold up de fase gaseosa para el sistema aire - CMC 1,1%,
determinados por densitometría y RPT1D en dos condiciones de operación.
(a) ug =0,032 m/s ; (b) ug =0,106 m/s
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
z (m)
Hold up de gas
(a) agua
ug = 0.032 m/s
scanning
tracking
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0.7
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
z (m)
Hold up de gas
(b) agua
ug = 0.106 m/s
scanning
tracking
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
z (m)
Hold up de gas
(a) CMC 1.1%
ug = 0.032 m/s
scanning
tracking
0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
0 0.2 0.4 0.6 0.8 1
z (m)
Hold up de gas
(b) CMC 1.1%
ug = 0.106 m/s
scanning
tracking
118
5.3.2.2. Cambio de régimen de flujo en columna bifásica identificado por
análisis simbólico
Como el sistema de detección de RPT1D consta de 8 detectores, los eventos registrados son
traducidos a símbolos de 8 bits bajo la metodología descripta en la sección 4.2.1.1.1 y 4.2.1.1.2.
A partir de la serie temporal de símbolos, se procede a calcular las frecuencias de aparición de los
distintos símbolos a fin de dar con patrones que correspondan a distintos motivos dinámicos
característicos de cada condición de operación, principalmente movimientos rápidos que se
adjudican a burbujas de gran tamaño; éstos pueden ser ascendentes o descendentes en función
de la posición relativa trazador-burbuja. Las tendencias en frecuencias de símbolos se examinan a
continuación.
5.3.2.2.1. Análisis estático
En el caso de la aplicación del análisis simbólico estático, se observa una ruptura evidente en la
tendencia de las frecuencias de aparición de determinados símbolos para todos los líquidos
examinados. Se presentan figuras que incluyen las frecuencias de símbolos característicos con
líneas de tendencia que surgen de los valores dentro de las distintas zonas esperadas
contemplando los regímenes de flujo antes descriptos y se compara con el valor diagnosticado por
otros procedimientos.
Se ha argumentado en la literatura que no hay transición entre los regímenes de flujo homogéneo
y heterogéneo para líquidos no newtonianos como las soluciones de CMC192, que es
probablemente un resultado que surge de la dificultad en la observación de emulsiones gas-
líquido operando a altas velocidades de gas185.
A partir de estos experimentos, los cambios significativos encontrados en las tendencias de las
frecuencias de símbolos con la velocidad del gas se pueden interpretar como índices relacionados
con el nivel de líquido (por lo tanto, de manera indirecta a la acumulación de gas) y con la
velocidad del líquido. Para las soluciones acuosas de CMC no newtonianas, la transición entre
regímenes estimada a partir de las variaciones de tendencias aparecen a velocidades de gas más
altas que en el agua.
Las Figuras 5.78 y 5.79 muestran, a modo de ejemplo, histogramas de símbolos estáticos a
distintas extensiones de la ventana de observación para dos condiciones extremas de intensidad
de agitación, determinados a partir de la trayectoria del trazador obtenida por RPT1D con uno de
los fluidos modelo empleados. Figura 5.78 y Figura 5.79
119
Figura 5.78: Histogramas de símbolos estáticos para distintas ventanas de observación (aire-CMC 1,5%-ug = .053 m/s).
Figura 5.79: Histogramas de símbolos estáticos para distintas ventanas de observación (aire-CMC 1,5%-ug = .106 m/s).
En las Figuras 5.80 a 5.85 se muestran las tendencias de uno de los símbolos más sensibles al
cambio de régimen de flujo en los sistemas GL (el símbolo 384) en conjunto con boxplots que se
obtienen a partir de analizar los quiebres de tendencias de los distintos símbolos estáticos que
c“rres”“nden a d“s 1 c“ntigu“s, que se traducen a su’as de ”ares c“nsecutiv“s de ”“tencias
de 2 (6; 12; 24; 48; 96; 192 y 384). Figura 5.80 a 5.85
120
Figura 5.80: Tendencias de la frecuencia del símbolo 384 en función de la velocidad superficial de gas para distintas ventanas de observación. Sistema: aire-agua.
Del análisis de los símbolos de mayor frecuencia, se observa que los símbolos superiores dan
como resultado velocidades críticas de menor dispersión, como se observa en las Figuras 5.81,
5.83 y 5.85. Figura 5.81
Figura 5.81: Boxplot de velocidades críticas determinadas a partir de tendencias de símbolos estáticos. Sistema: aire-agua.
121
Figura 5.82: Tendencias de la frecuencia del símbolo 384 en función de la velocidad de gas para distintas ventanas de observación. Sistema: aire-CMC 0,75%.
Figura 5.83: Boxplot de velocidades críticas determinadas a partir de tendencias de símbolos estáticos. Sistema: aire-CMC 0,75%.
122
Figura 5.84: Tendencias de la frecuencia del símbolo 384 en función de la velocidad superficial de gas para distintas ventanas de observación. Sistema: aire-CMC 1,5%.
Figura 5.85: Boxplot de velocidades críticas determinadas a partir de tendencias de símbolos estáticos. Sistema: aire-CMC 1,5 %.
En la Figura 5.86 se muestra un gráfico de barras del promedio de las velocidades críticas de
transición de régimen de flujo. Se pondera por la inversa de la distancia intercuartil para eliminar
123
outliers dados por errores de clasificación del método de regresión paso a paso realizado para
estimar los quiebres de tendencia.
Figura 5.86: Boxplot de velocidades de cambio de régimen de flujo, determinadas por análisis estático, para los sistemas GL.
En base a estos resultados, la velocidad crítica de transición entre régimen homogéneo y régimen
heterogéneo, identificada para los líquidos newtonianos (glicerina y agua), indica que la transición
tiende a ocurrir a velocidades menores al aumentar la viscosidad. En el caso de las soluciones de
CMC, el cambio de régimen de flujo diagnosticado por el quiebre de tendencias de símbolos
estáticos aparece a mayores caudales y, comparando con la observación visual estaría asociado
a un cambio entre régimen heterogéneo, de burbujas de tamaño mixto, a régimen slug,
observándose también una disminución de la velocidad de transición a medida que aumenta la
viscosidad. Cabe destacar que el diagnóstico de transiciones de flujo en fluidos muy viscosos y
particularmente no newtonianos no es un tema en el cual hay acuerdo en la bibliografía dado que
se han encontrado tendencias contrapuestas debido probablemente a la aparición de poblaciones
de burbujas de distinto tamaño y que tienen una dinámica de movimiento y forma diferente186,
193,194.
5.3.2.2.2. Análisis dinámico
Los símbolos dinámicos que indican una llanura, un valle o un pico no son fuertemente
dependientes de la velocidad del gas y por lo tanto del régimen de flujo subyacente, ya que están
relacionadas con el ruido instrumental y, fundamentalmente, con las fluctuaciones locales
hidrodinámicas.
Por el contrario, los símbolos de -2 y 2 respectivamente, que apuntan a una persistente tendencia
decreciente y creciente, dependen fuertemente de la velocidad del gas. Esto es especialmente
124
evidente en el caso de las tendencias descendentes en las soluciones no newtonianas viscosas,
probablemente relacionadas con el movimiento hacia arriba más lineal de las burbujas en fluidos
no newtonianos, y las características de las estelas que expulsan el líquido en la dirección
opuesta, la llamada "estela negativa"195.
En el análisis dinámico, si el intervalo entre las observaciones es muy pequeño, la recurrencia
más frecuente corresponde a una llanura; es decir, las tres observaciones que están en la misma
región. Esto también está relacionado con la resolución del método, que depende del número de
detectores utilizados. En consecuencia, la selección de una adecuada ventana de observación es
importante cuando se utilizan pocos detectores.
La frecuencia de un símbolo persistente (-2) y su dependencia con la velocidad de gas se muestra
en las Figuras 5.87 y 5.88 para los fluidos newtonianos agua y glicerina 80% y para soluciones
acuosas de CMC de 1,5 y 2,0 % en las Figuras 5.89 y 5.90 respectivamente. Se estudiaron las
tendencias mediante regresión lineal escalonada, conservándose las porciones sucesivas
extremas que se ajustan significativamente a una tendencia lineal, utilizando la intersección de las
dos rectas como estimador insesgado de la velocidad crítica de cambio de tendencia.
Figura 5.87: Tendencias de la frecuencia del símbolo -2 en función de la velocidad superficial de gas para distintas ventanas de observación. Sistema: aire-agua.
125
Figura 5.88: Tendencias de la frecuencia del símbolo -2 en función de la velocidad de gas para distintas ventanas de observación. Sistema: aire-Glicerina 80%.
Figura 5.89: Tendencias de la frecuencia del símbolo -2 en función de la velocidad superficial de gas para distintas ventanas de observación. Sistema: aire-CMC 1,5%.
Tomándose como válidas las velocidades críticas determinadas a partir de intersecciones que
estén incluidas en el rango de operación, se construyen boxplots para cada sistema con todas las
ventanas de observación ז de 0-1 s que aporten una intersección válida.
126
Figura 5.90: Tendencias de la frecuencia del símbolo -2 en función de la velocidad superficial de gas para distintas ventanas de observación. Sistema: aire-CMC 2%.
En función de la reología del sistema, en un mismo rango de condiciones de operación, pueden
desarrollarse distintas transiciones entre los regímenes de flujo descriptos en el capítulo 2.
Fundamentalmente, en el caso de fluidos viscosos, es más factible la aparición del régimen slug.
En las Figuras 5.91 y 5.92 se muestran diagramas tipo boxplot que resumen velocidades críticas
determinadas a partir de tendencias de símbolos dinámicos para dos fluidos newtonianos de
distinta viscosidad (agua y glicerina 80%) y fluidos no-newtonianos de la misma naturaleza pero
diversa composición (CMC1,5 y 2,0%). Figura 5.91 y 5.92
Figura 5.91: Boxplot de velocidades críticas determinadas a partir de tendencias de símbolos dinámicos. Sistemas: aire-agua (izquierda) ; aire-glicerina 80% (derecha).
127
Figura 5.92: Boxplot de velocidades críticas determinadas a partir de tendencias de símbolos dinámicos. Sistema: aire - CMC 1,5% (izquierda).
En resumen, a partir del análisis simbólico dinámico, se han encontrado quiebres significativos en
las tendencias con la velocidad del gas que pueden servir como índices de un cambio en la
dinámica del sistema.
En la Figura 5.93 se muestra un gráfico de barras del promedio ponderado, por la inversa de la
distancia intercuartil, de las velocidades críticas de transición de régimen de flujo.
Figura 5.93: Velocidades de transición de flujo obtenidas por análisis simbólico dinámico en los sistemas GL.
Si bien este método sobreestima el valor de la velocidad de transición respecto del empleo de
símbolos estáticos y de otros métodos clásicos los valores estimados para fluidos newtonianos, al
128
comparar los valores estimados para glicerina 80% y agua, indican corrimientos claros hacia
valores menores de velocidad de transición de régimen de flujo en la solución viscosa, debido
probablemente a las características geométricas de los regímenes de flujo en juego, un aumento
de las propiedades intensivas como densidad, tensión superficial o la viscosidad harán tender al
sistema relajar a través de la minimización de su superficie de contacto a caudales de gas
menores.
Entre las soluciones acuosas de CMC, la velocidad de transición estimada a partir del análisis
simbólico dinámico tiende a descender a medida que la viscosidad de la solución aumenta. Sin
embargo, en el caso de fluidos no newtonianos, se encuentra otro tipo de geometría de burbujas
que llevan a pensar en la necesidad de modelos diferenciados de distribución de tamaño de
burbuja en función de tipo de fluído condensado que se emplee. Para fluidos no newtonianos, la
velocidad de transición depende de la elasticidad del líquido196, mientras que también se ha
argumentado que puede no haber transición alguna entre los regímenes de flujo homogéneos y
heterogéneos de soluciones no newtonianas muy viscosas.
Como mencionamos previamente, todavía no hay un acuerdo sobre el efecto de las
características de los líquidos no newtonianos sobre la transición de régimen de flujo entre
condiciones homogéneas y heterogéneas en una columna de burbujeo ya que la información
experimental disponible es limitada y debido a las complejas características del fenómeno. Se ha
encontrado que un aumento en la viscosidad del líquido puede desestabilizar el régimen
homogéneo y conduce la transición a velocidades de gas más bajas para fluidos newtonianos
moderadamente viscosos, mientras que para viscosidades por debajo de un valor crítico, el
régimen homogéneo se estabiliza185.
Es curioso remarcar que la tensión superficial disminuye con la concentración de CMC hasta
menos de la mitad de la del agua197, incluso así se favorece la coalescencia a burbujas grandes,
aunque de mayor elongación. Esta aparente discrepancia con lo esperado desde la
termodinámica de fenómenos de superficie puede aclararse a partir de la observación de
microburbujas estables. Para fluidos no newtonianos moderadamente viscosos, la variación
experimental de retención de gas con la velocidad del gas reportado por Fransolet et al191 podría
sugerir que las condiciones de transición no son en gran medida afectadas por el carácter viscoso
del líquido, aunque la retención de gas disminuye. Por el contrario, Yang et al198 reporta una
disminución de las velocidades de transición a medida que aumenta la viscosidad del líquido.
Por otra parte, Olivieri et al196 ha encontrado una compleja dependencia de la transición con la
viscosidad del líquido, que muestra un máximo en la velocidad de transición vs viscosidad del
líquido y un efecto del tiempo de relajación. De los resultados experimentales presentados en este
trabajo, la velocidad del gas que indica el final del régimen homogéneo disminuye a medida que
aumenta la viscosidad del líquido.
129
5.4. Comparación entre sistemas
En esta sección se discutirán algunas relaciones que han surgido a partir del cruce entre los
resultados del estudio de los sistemas GL y GLS y sus vinculaciones a la naturaleza de los
componentes de cada fase.
5.4.1. Trayectorias determinadas por RPT y su análisis
Hemos visto la vasta información que hemos podido extraer a partir de los métodos RPT y
RPT1D. Sin embargo, dependiendo de los patrones de flujo de cada sistema y su comportamiento
dentro del rango de operación estudiado, los estadísticos utilizados respondieron de la misma
manera. Esto indicaría que la información que se extrae de ambas técnicas es consistente y
soporta la utilidad de la técnica simplificada. Sin embargo, es importante revisar la influencia del
método sobre la estimación de algunos de los parámetros físicos determinados.
5.4.1.1. Coeficientes de dispersión
Cuando se compararan los coeficientes de dispersión axial (Dz) y radial (Dr) obtenidos para el
sistema GLS1 con la técnica RPT, se observa que entre ellos existe una relación de
aproximadamente un orden de magnitud, como se aprecia en el boxplot calculado a partir de
todas las condiciones examinadas, qué se muestra en la Figura 5.94.
Figura 5.94: Boxplot de cocientes entre coeficientes de dispersión axial y radial obtenidos por RPT y determinación del coeficiente de dispersión axial resultados del estudio del
sistema GLS1.
Con el fin de saber cómo influye la granularidad del sistema de reconstrucción, es decir el número
de parcelas con la que se puede subdividir el volumen de control, sobre el cálculo del coeficiente
130
de dispersión axial, se calcula nuevamente el coeficiente de dispersión para posibles precisiones
que pueden alcanzarse entre el método RPT1D (menos granularidad) y RPT (mayor
granularidad). El resultado, para RPT1D y RPT colapsado en granularidades inferiores, se
muestra en la Figura 5.95.
Se ve una discrepancia de no más del 20% entre estimadores calculados con granularidades de
entre 2 y 100, obtenibles por RPT1D (2n-1, con n el número de detectores), y por RPT (del orden
de 1 a 5 mm). Al cotejar los coeficientes de dispersión axial obtenidos por la técnica RPT y la
técnica RPT1D aplicadas al movimiento de la fase sólida en el sistema GLS1 en distintas
condiciones de operación, a partir de una granularidad crítica, el coeficiente de dispersión axial es
estadísticamente invariante, ya que a medida que se vuelve más preciso, su intervalo de
confianza queda incluido significativamente en los intervalos de confianza dándole un sustento
estadístico inicial a ésta hipótesis si se utiliza el criterio de Mahalanobis199.
Figura 5.95: Determinación del coeficiente de dispersión axial (Dz) promedio para cada condición de operación a partir resultados del estudio del sistema GLS1 colapsados en
distinta granularidad.
Comparando los coeficientes de dispersión axial determinados para los sistemas GLS1 y 2, en la
Figura 5.96 se observa una fuerte proporcionalidad entre los valores de coeficiente de dispersión
axial. En las distintas condiciones de operación exploradas, y utilizando la misma granularidad en
el análisis, el cociente del coeficiente de dispersión axial de sólidos del sistema aire-agua-alginato
de calcio y del sistema aire-agua-carbón activado posee un valor de 3,6 +/- 0,2, más de un 50%
mayor que la inversa de la relación de las densidades de los sólidos, indicando una influencia de
las interacciones superficiales entre alginato de calcio y agua, sin duda más intensas que las que
se establecen entre carbón activado y agua.
131
Figura 5.96: Boxplot del cociente de los coeficientes de dispersión axial de los sistemas GLS1 y 2, obtenidos por RPT1D.
5.4.1.2. Entropía y mezclado macroscópico
Como se ha visto en varias secciones anteriores, la entropía de Shannon es un indicador de cuán
mezclado está un sistema de partículas. Dependiendo de la naturaleza del sistema, éste
responderá de manera diferente para el mismo estímulo. Cuanto más parecidos sean dos
sistemas entre sí, se alcanzarán mezclados parecidos. Tal es el caso del agua y el alginato de
calcio, cuyas entropías de Shannon asintóticas son casi indistinguibles ya que se utilizaron
trazadores de densidad muy similar.
5.4.1.2.1. Influencia del caudal de gas sobre la
entropía de Shannon asintótica
Cabe mencionar que el valor asintótico que puede alcanzar la entropía de la información está
relacionado con la distribución axial de sólido que se establece una vez que se llega el estado
pseudo-estacionario para una dada condición de operación. En el caso del sistema GLS2, el
sólido no se distribuye homogéneamente en todo el lecho pues su densidad es de 2200 kg/m3 y
se está fluidizando con aire que suspende las partículas en agua, ambos fluidos de densidad
menor. En la Figura 5.97 se han representado los valores asintóticos del cuantificador (t)
calculados para los sistemas GL agua-aire, GLS1 y GLS2 a todas las velocidades de gas
empleadas.
Se incluye además en la Figura 5.98 el valor de este cuantificador estimado a partir de trayectorias
de un trazador cuya densidad es similar a la del agua en un fluido newtoniano (agua) y dos fluidos
no newtonianos (CMC 0,75 y CMC 1,5), donde se observa una gran independencia en el valor de
entropía asintótica (o de equilibrio de Lyapunov184) con respecto a la reología del sistema. Cabe
pensar que la entropía axial macroscópica del movimiento dependa en mayor medida de la
132
densidad relativa entre sólidos y fluidos que en características del fluido.
Se observa en el caso del trazador de densidad similar al líquido, que el valor de la asíntota es
insensible a las condiciones de operación mientras que en el caso de los trazadores sólidos más
densos se ve un cambio de tendencia en el rango de velocidades esperados por lo reportado por
Park & Fan187.
Figura 5.97: Comparación de las entropías de Shannon asintótica de los sistemas GL agua-aire, GLS1y2.
Figura 5.98: Comparación de las entropías de Shannon asintótica de los sistemas GL.
133
5.4.1.2.2. Entropía y análisis simbólico para determinación de
cambios en regímenes de flujo
Comparando los resultados de las secciones 5.2.1.2, 5.2.1.3, y 5.2.2.1, se ha encontrado una
significativa coincidencia en la determinación de velocidades críticas de cambio de régimen de
flujo en el sistema GLS2, que es donde se pudo aplicar satisfactoriamente los análisis simbólicos y
el análisis basado en entropía de la información. En las Figuras 5.98 y 5.99 se observa claramente
que, tanto en los sistemas GLS1 como en todos los sistemas GL, la entropía de Shannon
asintótica es prácticamente constante a lo largo del rango de operación estudiado, no
encontrándose quiebre significativo de tendencias. Figura 5.97 y Figura 5.98
En cambio, utilizando análisis simbólico estático y dinámico (Figuras 5.99 y 5.100), pudieron
extraerse estimadores de las velocidades de transición entre regímenes de flujo en todos los
experimentos que están de acuerdo con lo determinado por observación visual y por resultados
reportados en bibliografía que estudian sistemas similares178.
Figura 5.99: Boxplot comparativo de la velocidad de cambio de régimen de flujo estimada por análisis simbólico estático. Sistemas GL agua-aire, GLS1 y GLS2.
Figura 5.100: Boxplot comparativo de la velocidad de cambio de régimen de flujo estimada por análisis simbólico dinámico. Sistemas GL agua-aire, GLS1 y GLS2.
134
5.4.1.3. Hold up de fases en columna trifásica
En la Figura 5.101 se muestran las tendencias del hold up de aire en función de la velocidad de de
aire, determinados por densitometría, se observa una sutil diferencia en defecto en la zona de
menor caudal en el caso del sistema GLS1, igualándose en la zona posterior a las dos
transiciones de flujo. Los quiebres de las dos tendencias coinciden satisfactoriamente con los
estimadores propuestos en la tesis.
Figura 5.101: Perfiles axiales de hold up normalizado de los sistemas GLS1 y 2 a distintas velocidades superficiales de gas.
A fin de visualizar la diferencia entre comportamientos de las distintas fases sólidas de los perfiles
axiales de contenido de sólidos en los sistemas GLS1 y 2, que se muestra la Figura 5.102 y donde
se observa un notable contraste en la funcionalidad que toma la dependencia del hold up axial con
la densidad de la partícula en relación a la densidad del líquido. Cuando la densidad de las
partículas es similar a la del líquido, la distribución axial de hold up es mucho más homogénea en
coincidencia con lo sugerido por la función entropía presentada en las secciones previas.
Figura 5.102: Perfiles axiales de hold up normalizado de los sistemas GLS1 y 2 a distintas velocidades superficiales de gas.
135
En el sistema GLS1, la densidad del trazador es muy similar a la del líquido mientras que la
densidad de la fase sólida del sistema GLS2 es casi el doble que la de la fase líquida. En el
sistema GLS1 se observa una dependencia prácticamente lineal del hold up en la dirección axial
mientras que en el sistema GLS2 la tendencia ajusta mejor a una función biexponencial o una
función tipo Weibull.
5.5. Tanque agitado trifásico (nitrógeno-isooctano-óxido de metal)
La dinámica del tanque agitado trifásico, descripto en la sección 3.3.3, se estudió por RPT a 3
condiciones de agitación diferentes y contenidos de sólido que van de 0,1 g/L a 7 g/L, a una
velocidad de burbujeo de nitrógeno de 10 mL/min.
5.5.1. Trayectorias determinadas por RPT y su análisis
En las Figuras 5.103 y 5.104 se muestran ejemplos de trayectorias obtenidos por el método RPT
en los experimentos de tanque agitado, descripto en la sección 3.3.3, para un contenido global de
sólidos de 1,3 g/L y a 120 y 200 rpm de frecuencia de rotación del agitador, respectivamente.
Figura 5.103: Porción de 100 posiciones de una trayectoria tridimensional obtenida por RPT en tanque agitado (1,3g/L – 120 rpm).
136
Se observa que a 200 rpm, en el mismo período, el trazador adopta un impulso axial superior al de
la trayectoria a 120 rpm, indicando que una mayor velocidad de agitación azimutal favorece la
suspensión en el eje axial.
Figura 5.104: Porción de 100 posiciones de una trayectoria tridimensional obtenida por RPT en tanque agitado (1,3g/L – 200 rpm).
5.5.2. Campo de velocidades
La Figura 5.105 muestra el campo de velocidades tridimensional, obtenido a partir de promedios
de velocidades del trazador en distintas parcelas del volumen de control. Se observa nítidamente
el vórtice principal inducido por el movimiento de las paletas del agitador y que el movimiento
ascendente del trazador es de tipo helicoidal.
Las Figuras 5.106 a 5.108 muestran distintos aspectos del campo de velocidades promedio del
sistema; se observa un fuerte vórtice en la sección transversal del equipo, impuesto por el
movimiento del forzante, que en este caso es el agitador en movimiento de rotación con centro en
el eje axial del sistema. En la figura se aprecia el efecto de los deflectores internos del reactor, que
afectan la dirección e intensidad de las líneas de corriente del trazador en la zona cercana a la
pared. Cabe remarcar que las figuras son un promedio axial y los bafles no ocupan toda la altura
del equipo, no llegan a la base.
137
Figura 5.105: Campo de velocidades promedio obtenido a partir de trayectorias de 3h de
duración en el tanque agitado (1,3g/L - 150 rpm).
Figura 5.106: Proyección en el plano transversal (XY) del campo de velocidades del trazador en el reactor agitado para un contenido de sólidos de 7g/L a 150 rpm(izquierda) y
200 rpm (derecha).
138
Figura 5.107: Proyección en el plano frontal (Z-r promedio azimutal considerando
axisimetría) del campo de velocidades del reactor agitado (7g/L - 150 rpm).
Figura 5.108: Proyección en el plano frontal (Z-r promedio azimutal) del campo de
velocidades del reactor agitado (7g/L - 200 rpm).
139
Se observa un aumento de intensidad global de las velocidades y del espacio ocupado por la
trayectoria del trazador al aumentar la velocidad de agitación. Cabe resaltar que el método de
reconstrucción es capaz de demarcar las zonas ocupadas por el agitador y los bafles sin necesidad
de incluir restricciones ni indicar esta información al programar la reconstrucción.
En la Figura 5.109 se muestran perfiles axiales de velocidad axial para un contenido global de
1g/L en función de la condición de agitación. Se observa un aumento de velocidad ascendente a
medida que aumenta la intensidad de agitación y que la velocidad axial solo es importante en la
parte inferior del reactor, debajo y alrededor de la paleta de agitación.
Figura 5.109: Perfil axial de velocidad axial en función de la velocidad de agitación para
un contenido global de sólidos de 1g/L
En la Figura 5.110 se muestran perfiles radiales de velocidad tangencial para un contenido global
de 1g/L en función de la condición de agitación. Se observa un aumento de la velocidad en la
dirección azimutal al aumentar la velocidad de agitación. En todas las condiciones, a la altura del
extremo de las paletas, se observa que la velocidad tangencial es máxima.
Figura 5.110: Perfil radial de velocidad tangencial en función de la velocidad de agitación para un contenido global de sólidos de 1g/L.
140
En la Figura 5.111 se muestran perfiles radiales de velocidad radial para la misma condición de
contenido de sólidos, en función de la condición de agitación. Se observa un cambio de sentido de
divergente a convergente en la velocidad radial entre 120 rpm y 150 rpm, acentuándose el
carácter convergente de la velocidad media radial al aumentar la intensidad de agitación. Cabe
remarcar que, por debajo de 10 mm de radio, son muy ocasionales los eventos que se registran
en la zona dado que es muy próxima al agitador.
Figura 5.111: Perfil radial de velocidad radial en función de la velocidad de agitación para un contenido global de sólidos de 1g/L.
5.5.3. Parámetros de turbulencia
Las Figuras 5.112 y 5.113 muestran cómo se distribuye la ECT en planos a distintas alturas de la
columna para dos condiciones de agitación y un mismo contenido de sólidos.
Figura 5.112: Distribución de la energía cinética de turbulencia a distintas alturas en el tanque agitado (120 rpm, 1,3 g/L de sólido) a partir de los datos de RPT.
141
Figura 5.113: Distribución de la energía cinética de turbulencia a distintas alturas en el tanque agitado (200 rpm, 1,3 g/L de sólido) a partir de los datos de RPT.
Se observa que los valores más elevados de ECT se encuentran en al zona cercana a la paleta
del agitador, y se incrementan hacia la parte superior del reactor al aumentar la velocidad de
agitación.
La Figura 5.114 permite comparar, para la misma condición de contenido de sólidos, la
distribución de ECT en el plano frontal centrado en el eje de simetría de la columna.
Figura 5.114: Corte sagital de la energía cinética de turbulencia a distintas condiciones de agitación (120 rpm, izquierda ; 200 rpm, derecha). Contenido de sólidos: 1,3 g/L.
142
Las Figuras 5.115 y 5.116 muestran la influencia de la condición de agitación sobre el esfuerzo de
corte en el plano transversal a distintas alturas de la columna para el sistema con 1,3 g/L de
contenido de sólidos. A diferencia de la ECT, los esfuerzos x-y presentan máximos más
localizados en la dirección radial y azimutal, probablemente debido a la posición del agitador y de
los deflectores internos. Se ve que en la zona cercana a la paleta, el esfuerzo de corte máximo se
corre a alturas mayores a medida que aumenta la intensidad de agitación.
Figura 5.115: Distribución del esfuerzo de corte transversal (xy) a 6 distintas alturas en el
tanque agitado para un s global de 1,3 g/L a 120 rpm.
Figura 5.116: Distribución del esfuerzo de corte transversal (xy) a 6 distintas alturas en el tanque agitado para un s global de 1,3 g/L a 200 rpm.
143
5.5.4. Distribución de fases
A partir de las series temporales de posición (trayectorias) se pueden estimar las distribuciones de
la frecuencia normalizada de encontrar la partícula trazadora en distintas parcelas del reactor. En
las Figuras 5.117 y 5.118 se muestran cortes transversales a distintas alturas de los mapas de
distribución, determinados a 120 rpm y 200 rpm respectivamente. Figura 5.118
Figura 5.117: Distribución de probabilidad a 6 alturas en el tanque agitado para un contenido global de sólidos de 1,3 g/L a 120 rpm.
Cabe remarcar que en este caso las probabilidades no estarían asociadas estrictamente al hold
up normalizado de sólidos debido a que el trazador representa un agregado voluminoso de
partículas; indicarían estrictamente la probabilidad de encontrar dicho agregado u otros similares,
en distintas zonas del reactor.
Figura 5.118: Distribución de probabilidad a 6 alturas en el tanque agitado para un contenido global de sólidos de 1,3 g/L a 200 rpm.
144
Se observa que la probabilidad de encontrar al trazador es máxima en la zona inferior del reactor,
fundamentalmente debajo de las paletas del agitador y en la zona cercana a la pared. La
probabilidad de encontrar al trazador en posiciones axiales superiores se incrementa al aumentar
la intensidad de agitación.
En las Figuras 5.119 y 5.120 se presentan, a modo de ejemplo, perfiles axiales y radiales de la
probabilidad de encontrar al trazador dentro del tanque agitado trifásico para tres distintas
velocidades de agitación a un dado contenido de sólidos de 1 g/L.
El perfil axial de distribución es función de la diferencia de densidades entre el trazador y las fases
fluidas y del balance de energía mecánica entre el arrastre dado por las corrientes de fluido en la
dirección axial del sistema, cuya intensidad aumenta al aumentar la velocidad azimutal del
agitador. Se observa una distribución menos heterogénea en la dirección axial a medida que
aumenta la velocidad de agitación. En la dirección radial generalmente se observa una distribución
relativamente homogénea tendiendo a subir bruscamente en las paredes del equipo
prácticamente independientemente de la velocidad de agitación.
Los resultados obtenidos tanto del campo de velocidades como los mapas de distribución de
probabilidades coinciden con información obtenida por PEPT en un ractor agitado bifásico (agua –
partículas de vidrio)200.
Figura 5.119: Perfiles axiales de hold up de sólidos normalizados en tanque agitado trifásico para un s global de 1 g/L para tres distintas condiciones de agitación.
145
Figura 5.120: Perfiles radiales de hold up de sólidos normalizados en tanque agitado
trifásico para un s global de 1 g/L para tres distintas condiciones de agitación.
146
‘If I have seen further, it is
by standing on the shoulders of giants’
Sir Isaac Newton
6. Conclusiones
El mezclado de precisión en sistemas multifásicos tradicionalmente contribuye a la reducción de
costos de procesos ya instalados y al incremento de márgenes de seguridad y competitividad de
procesos por venir21. En la actualidad poseemos grandes volúmenes de información que nos
permiten entender en mayor detalle la interacción entre las variables que comunmente se toman
en consideración al caracterizar la operación de un equipo y sus figuras de mérito (fallas en
conductos201, eficiencias para equipos de transferencia de calor202 y materia64, rendimientos y
selectividades de reacción203 para un reactor, etcétera). En el diseño de reactores es deseable
conocer aspectos del mezclado que conduzcan a performances más reproducibles204.
Uno de los factores de riesgo principales en emprendimientos biotecnológicos es la falta de un
conocimiento preciso de las variables de proceso que lleven a la máxima rentabilidad204. Conocer
la dinámica subyacente de un equipo industrial es clave para disminuir los riesgos asociados con
su funcionamiento y para la intensificación de procesos, actividad que inexorablemente se ve
perfilada como uno de los caminos que debe recorrer la ingeniería en la industria de procesos
actual205.
En el presente trabajo, se explicó cómo la técnica de RPT conduce a deterninar trayectorias de
trazadores radiactivos de manera no invasiva para luego presentar modos de tratamiento de la
vasta información obtenida a fin de dar con descripciones más detalladas de la dinámica
macroscópica de columnas de burbujeo GL con líquidos newtonianos y pseudoplásticos de
distinta viscosidad, columnas de burbujeo trifásicas GLS aire-agua-alginato de calcio y aire agua
carbón activado y de un tanque agitado GLS nitrógeno-isooctano-óxido de metal de transición.
A partir del tratamiento del gran volumen de datos obtenidos por la técnica RPT se logró extraer
información relevante en el diseño de procesos tales como tiempos de mezclado, coeficientes de
dispersión y distribución de parámetros de turbulencia. Además se exploró la posibilidad de
simplificar el montaje de RPT para convertirlo en una técnica versátil para su uso en la industria.
147
6.1. Alcance de las técnicas RPT y RPT1D
Radioactive Particle Tracking es la técnica de velocimetría más precisa y de menor costo dentro
de las aplicables en campo del estudio de sistemas multifásicos de escala industrial.
Como fue explicado en la sección 3.1.3, dependiendo de la configuración geométrica del arreglo
de detectores, puede obtenerse información de una o más dimensiones de la trayectoria del
trazador. Se comparó la cantidad de información obtenida en función de la complejidad necesaria
para realizar la reconstrucción en los casos unidimensional (RPT-1D) y tridimensional (RPT).
Resulta más económico y rápido computacionalmente el procedimiento unidimensional aunque
brinda información más limitada, de granularidad mayor a la obtenida por RPT.
En la actualidad, una tendencia marcada en el análisis de medios multifásicos es encontrar
maneras de validar, con técnicas de alta precisión, hipótesis que se manifiestan al estudiar dichos
sistemas con técnicas simples. Tal es el caso de la relación que se establece entre RPT1D y RPT,
si se encuentra una manera de correlacionar un dato obtenido por RPT1D, más simple de
implementar, con el mismo dato obtenido por RPT, se puede estandarizar una metodología de
análisis validada ex situ.
Es de esperar la asignación de un mayor grado de confianza sobre resultados obtenidos por
técnicas de mayor precisión. En cualquier industria, sin embargo, se prefieren las técnicas de
mayor robustez y facilidad de operación aunque la información extraída pueda ser más imprecisa.
Un diagnóstico rápido y no invasivo del mezclado macroscópico, de potencial uso en el monitoreo
de la performance de un reactor funcionando de manera continua puede resolverse
satisfactoriamente asociando la información rápida pero limitada de RPT-1D a distintos
indicadores de performance más difíciles de obtener mediante ensayos de rutina.
A pesar de la baja granularidad espacial de la información de RPT-1D, es decir la mayor incerteza
de la posición del trazador, en relación a RPT, se pueden realizar experimentos de distribución de
tiempos de residencia sin efectuar el ensayo de estímulo respuesta. Además, cabe mencionar que
los ensayos de estímulo respuesta rara vez proveen información local y son muy difíciles de
realizar sobre sólidos en suspensión en condiciones batch. En los casos donde la componente
principal de la trayectoria es una dimensión dominante en el espacio, como es el caso de una
columna de burbujeo de relación de aspecto ancho:alto 1:10 como la estudiada en el presente
trabajo, la obtención del perfil axial de distribución de fase sólida, tiempos de mezclado y
coeficiente de dispersión en función de las condiciones de operación posee gran relevancia en el
campo de la ingeniería de reactores tubulares y se obtiene de manera rápida y no invasiva.
La reconstrucción aproximada de la trayectoria axial del movimiento de un trazador de sólidos,
utilizando un sistema de detectores alineados verticalmente junto a la columna de burbujeo con
148
sólidos en suspensión, permite extraer de manera no invasiva información útil para el diseño y
control de la operación de estos equipos. Dado que no requiere una etapa de calibración, este
sistema puede ser empleado para monitoreo y diagnóstico de la operación de un equipo industrial
en tiempo real. Una ventaja adicional del sistema RPT-1D es la posibilidad de obtener, utilizando
una fuente externa de radiac
el sistema, también de manera no invasiva.
Un análisis profundo del mezclado macroscópico en relación a la reología del sistema tendiente a
la prevención desde el diseño de tradicionales problemáticas, tales como puntos estancos en
sistemas que requieren rápida transferencia de calor y de masa o turbulencia inadecuada en
reactores biotecnológicos o con catalizadores frágiles en general, es más tendiente a requerir
información de mayor glanularidad. Por ende, a fin de precisar cuestiones de ingeniería de detalle
que relacionan la geometría de un equipo con parámetros de transferencia de cantidad de
movimiento, calor y masa, posiblemente la información que brinda la técnica de RPT-1D no sea
suficiente y se deba recurrir a largas trayectorias obtenidas por RPT.
Del estudio del sistema GLS1 mediante RPT y RP1D todos los estadísticos calculados según las
secciones 4.1.3; 4.2 y 4.3 a partir de datos en la dirección axial, no difieren significativamente. En
la sección 5.1, tuvimos la oportunidad de contrastar la técnica de RPT1D con RPT al estudiar el
sistema GLS1 con ambas técnicas; en particular, se vio como el coeficiente de dispersión axial
obtenido por RPT1D es similar al obtenido con RPT, difiriendo en no más del 20% en exceso ya
que el coeficiente de dispersión es una función directamente proporcional a la varianza de
extractos de trayectorias y, por ende, de los intervalos de confianza con que están medidas las
posiciones de cada trayectoria.
6.2. Mezclado macroscópico: distribución de fases, dispersión, entropía y
tiempos de mezcla macroscópicos en columnas de burbujeo bifásicas y
trifásicas.
A fin de darle un mayor valor a la información obtenida por RPT1D, se exploraron diversos
métodos estadísticos para estimar velocidades críticas de cambio de régimen de flujo en los
sistemas tipo columna de burbujeo. Asimismo, con la ayuda de densitometría (que puede
hacerse con el mismo arreglo experimental), se lograron obtener perfiles axiales de contenido de
fases, con los que se pudieron además determinar cambios de régimen de flujo de una manera
más clásica, constatándose que los estimadores de velocidad de cambio de flujo determinados
por análisis simbólico estático y dinámico, son precisos siempre y cuando se controle el período
de observación con el que se construyen dichos símbolos, cuya metodología fue explicada en la
sección 4.2.1. A partir de estos símbolos, considerando los que corresponden a tendencias
persistentes, han podido obtenerse características asociadas a burbujas de ascenso rápido y
149
estructuras vorticales cuya tendencia de frecuencias cambia abruptamente en velocidades de gas
donde la observación visual y la literatura han determinado que se encuentra la transición de flujo
de homogéneo a heterogéneo (en el caso de fluidos newtonianos) y de heterogéneo a slug (en el
caso de fluidos no newtonianos).
Los coeficientes de dispersión axial obtenidos en los sistemas GLS1 y GLS2 dependen de la
velocidad del gas en forma aproximadamente lineal dentro del rango de operación, más marcado
en el caso del sistema GLS2.
Se encuentra sistemáticamente que la relación con el tiempo de la entropía de Shannon calculada
a partir de extractos de trayectoria posee una curvatura cóncava hacia abajo y converge a un valor
preciso que depende de la densidad del trazador y la velocidad de gas. Para todos los sistemas, a
mayor velocidad de gas, el sistema responde con un incremento de la entropía de Shannon
asintótica, más notable cuando la densidad del trazador difiere de la del líquido. La entropía de
Shannon obtenida a partir de las trayectorias determinadas por la técnica propuesta resulta una
excelente herramienta para la determinación cuantitativa de tiempos de mezcla, de la posición
más adecuada de carga de sólidos y de la velocidad de gas donde ocurre una transición entre
regímenes de flujo en el sistema GLS2. Asimismo, con RPT y RPT1D, se pueden determinar
perfiles axiales de fracciones volumétricas de sólido y, asistidos por densitometría , la de las otras
fases presentes.
Los perfiles axiales de tiempo de mezcla de sólidos para los sistemas GLS1 y GLS2 indican un
mínimo en la zona del segundo cuartil de la columna, revelando que dicha posición puede ser la
privilegiada si el objetivo es maximizar la rapidez de mezcla de una hipotética carga de sólidos. El
tiempo promedio de mezclado de sólidos en el sistema GLS1 aumenta levemente para muy bajos
caudales de gas y luego disminuye con el caudal de gas. En el caso del sistema GLS2, la
influencia del caudal de gas es menor.
6.3. Campos de velocidades y parámetros de turbulencia en columna de
burbujeo trifásica GLS y tanque agitado trifásico GLS
Tanto en la columna de burbujeo con el sistema GLS1 como el tanque agitado trifásico fueron
estudiados mediante RPT. Utilizando los conceptos de fluido-dinámica estadística explicados en la
sección 4.1, se pudieron construir campos de velocidades promedio y mapas de turbulencia que
proveen un panorama completo del movimiento del trazador en el equipo.
Las velocidades ascendentes del trazador en la columna de burbujeo con sistema GLS1 se dan
fundamentalmente en el anillo central de la columna y aumentan con la velocidad del gas. Las
velocidades descendentes del trazador están probablemente relacionadas con la velocidad
descendente de líquido, que recircula en la región de espacio anular cerca de la pared;
150
disminuyen en valor absoluto cuando la velocidad del gas disminuye. Este hecho se debe
posiblemente a que esa zona de la columna se pueble más de partículas, volviendo más tortuoso
el camino del trazador. En toda la columna se encuentran velocidades radiales convergentes
desde la pared hacia el centro, probablemente relacionado con la existencia de espuma. A bajos
caudales de gas se observa en forma definida la presencia de dos vórtices, uno en la zona
próxima al distribuidor de una extensión aproximadamente igual al diámetro de la columna y otro
que ocupa el resto de la emulsión. Para altos caudales, se desdibuja el vórtice de la zona de
distribución.
Los parámetros de turbulencia del sistema GLS1 son más altos en promedio a medida que
aumenta la velocidad de gas pero, a medida que el flujo de gas disminuye, la turbulencia se
localiza más en la zona donde se encuentran los vórtices inferior y superior, coincidiendo también
con la zona donde el tiempo de mezcla es mínimo y la velocidad de producción de entropía tiene
su máximo.
En la sección 5.5 se muestran los resultados del estudio del movimiento de una partícula dentro
de un reactor tipo tanque agitado trifásico nitrógeno-isooctano-óxido de metal. El comportamiento
general de las trayectorias se encuentra fuertemente afectada por la velocidad de agitación y
también está influenciada por la proporción de sólidos en la suspensión. En particular, la
probabilidad que la partícula tiene de permanecer en el fondo del recipiente disminuye con la
velocidad de agitación. Este hecho también se ve reflejado en el corrimiento de los perfiles axiales
de velocidad axial hacia mayores velocidades a medida que la velocidad de agitación aumenta.
Las velocidades radiales cambian de dirección de netamente divergentes a netamente
convergentes a medida que aumenta la velocidad de agitación. Los mapas de turbulencia indican
mayor intensidad de energía cinética por unidad de masa en las inmediaciones de las paletas y un
incremento generalizado con la velocidad de agitación.
151
‘My apologies for the somewhat banal expression,
if I say that those who imagine they have got rid of atomism
by means of differential equations fail to see the wood for the trees.’
Ludwig Boltzmann206
7. Perspectivas del presente cercano
Poco más de una centuria luego del trabajo de Boltzmann, tenemos certeza de que algunos
sistemas de leyes en ciencias naturales son correctos debido a su constante confirmación con la
experiencia; pero la decisión última acerca de si es correcta la descripción de un determinado
sistema radica no sólo en la capacidad de reproducir resultados experimentales sino también en la
consistencia entre las distintas predicciones que provee el conjunto de leyes utilizado207. Aún en la
actualidad, la dinámica de fluidos es un conjunto de preguntas, muchas de las cuales están
todavía abiertas208,209. Una fundamental, que hasta el momento no se ha podido elucidar, es la
determinación de la unicidad y derivabilidad del conjunto de soluciones de la ecuación de Navier-
Stokes en todas sus condiciones de clausura210.
Si bien en sistemas monofásicos de baja viscosidad y geometrías simples se han encontrado
soluciones particulares satisfactorias211, la complejidad de estos sistemas no deja de crecer a
medida que aumenta el número de fases que lo componen. La presencia de sólidos en
suspensión hace extremadamente compleja la descripción contínua del flujo multifásico ya que
significa un cambio brusco y sistemático de las condiciones de contorno de las ecuaciones de
Navier-Stokes. El recurso de la utilización de pseudofases está restringido a situaciones donde la
dispersión de las fases es pseudoestacionaria. En sistemas donde la superficie de contacto fluctúa
erráticamente por ciclos de coalescencia y ruptura de clusters de fase dispersa (burbujas, gotas,
coágulos, aglomeración o ruptura de partículas sólidas), la hipótesis contínua fracasa212.
El enfoque discreto, o flujo granular213, ha sido durante años soslayado por la comunidad debido a
que es mucho más costoso computacionalmente que el enfoque continuo. En las últimas décadas,
se han reportado metodologías novedosas214,215 que se avocan a resolver las problemáticas de
ambos enfoques, aprovechando también que la potencia de cálculo, por fortuna, creció como lo
predicho por Moore216 hace 4 décadas. Sin embargo, ese ritmo de crecimiento computacional está
limitado a los materiales que puedan construirse de manera masiva, recordar que Moore planteó
su ley a partir de computadoras basadas en silicio dopado.
Estamos en una época afortunada para enfrentarnos a la complejidad. Dada la capacidad de
computación que se posee en la actualidad, podemos aventurarnos a generar modelos más
ambiciosos que puedan conectar las distintas escalas involucradas en la dinámica de los
152
procesos, incluso volviéndose más accesibles debido al advenimiento de la computación de alta
performance con código abierto217,218. Pero al aumentar la complejidad de dichos modelos, se
deben procesar grandes volúmenes de información empírica a fin de dar con una validación
estadísticamente significativa con costos computacionalmente moderados que mejoren la
capacidad predictiva requerida para reducir el riesgo de tomar decisiones en base a modelos
teóricos219.
Una multiplicidad de técnicas no invasivas han tenido un efecto sinérgico en la construcción de
nuevos modelos de mejor capacidad predictiva, en los ultimos años. De acuerdo con lo descripto
en la sección 2.2, las tecnicas de imagenología220 permitirían seleccionar aquellos modelos que
reproducen mejor la distribución de fases en el espacio, mientras que las velocimetrías nos
proporcionarían el resultado del balance de fuerzas instantáneo sobre partículas discretas en
distintas zonas del sistema en estudio. De entre todas las técnicas de estudio dinámico en
sistemas multifásicos, aquellas que usan radiación de alta energía son las que mayor nivel de
información pueden obtener del interior de un sistema multifásico de gran envergadura,
eminentemete opacos, permitiendo así la corrección por escalado de modelos validados a escalas
banco o piloto o validación directa de modelos de equipos de gran escala.
RPT, en combinación con densitometría o X, permiten un panorama completo del movimiento de
fases. Me atrevo a pensar, dadas las experiencias que han compartido conmigo expertos (tanto
por asistencia a simposios como por seguir sus publicaciones) en el tema específico de mi
doctorado y otras técnicas de estudio no invasivo de medios multifásicos, que la densitometría
puede mejorarse aún más con el uso de explotación de datos221222, tal es el caso de la tomografía
de rayos X de alta velocidad y su posibilidad de inferir con mayor detalle la influencia del
movimiento macroscópico con el comportamiento de las interfases223, donde residen los
verdaderos factores geométricos que afectan la eficiencia de la transferencia de masa22. La
técnica de tomografía ultra rápida de rayos X es varios ordenes de magnitud más barata que fMRI
y puede responder las mismas preguntas en relación a la distribución de interfases en sistemas
multifásicos, con la ventaja adicional que puede aplicarse a cualquier volúmen de control.
Por último quisiera resaltar el aspecto de la aplicación de técnicas novedosas de estudio de
sistemas multifásicos en ambientes industriales reales de forma rutinaria: el instrumental común
en las plantas industriales son sensores de presión, temperatura, caudal, corriente y potencial
eléctricos, y, en algunos casos, especies como protón acuoso y componentes gaseosos (H2O, O2,
CO, CO2, NOx, SOx, etc.). Quizás el rol de éstas técnicas sea habilitar a las simulaciones para
hacer un mapa que pueda conectar los emergentes dinámicos con el espacio de operación
registrado, a fin de darle a la ingeniería de procesos una mejor capacidad predictiva.
A eso vamos.
153
Referencias
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